Es conocido por interpretar a Radar en la película Paper Towns (2015), a Ezekiel en la serie The Get Down (2016-2017) de Netflix y recientemente ha protagonizado, junto a Elle Fanning, la película All the Bright Places (2020), en el papel de Finch.

[3]​ También apareció en la serie documental de HBO Masterclass y VlogBrothers.

[3]​ En 2015, Smith tuvo un papel secundario como Marcus "Radar" Lincoln en Paper Towns.

[6]​ Smith también apareció en Nueva York, junto a Lucas Hedges, en la producción teatral del Off-Broadway Yen, de la dramaturga Anna Jordan.

[9]​ En noviembre de 2017, se anunció que Smith protagonizaría Pokémon: Detective Pikachu, una película de acción real basada en el videojuego del mismo nombre.