Llegó al Barcelona en junio de 2002 junto a su hermano Giovani.[3] Esa misma temporada obtuvo el pasaporte español, con lo que se convirtió en jugador comunitario, pudiendo así jugar en el primer equipo.En verano de 2011, Jonathan realiza una gran pretemporada con el primer equipo,[14] lo que le sirve para ganarse su continuidad en el club catalán, aunque en el filial.[15] En noviembre de 2011, Dos Santos vuelve a jugar con el primer equipo, esta vez en partido de Copa del Rey frente al Centre d'Esports L'Hospitalet y nuevamente como lateral derecho.[21] Sin embargo, poco después volvería al filial; aunque tendría una corta aparición con el primer equipo ante el Málaga CF.[22] Comenzó la temporada 2012-13 como miembro del primer equipo a todos los efectos, vistiendo el número 12,[23] pero apenas disfrutó de minutos.[7] En ese partido, Jonathan debutó como titular, saliendo de cambio al minuto 72' por Patricio Araujo.[31] Su padre y representante, Zizinho, declaró que desde aquel momento su hijo solo contemplaría jugar con la selección de España o Brasil.
