[2]​[3]​ Después de abandonar la institución, en 1998 comenzó a entrenar al Fenerbahçe S. K., donde permaneció durante una temporada.

[11]​[12]​ Su primer partido tuvo lugar el 16 de agosto en un amistoso contra Suecia en Gelsenkirchen que finalizó 3:0 a su favor.

[22]​ Löw convocó a jugadores jóvenes como Thomas Müller y Mesut Özil para la Copa del Mundo y dejó fuera de la misma a otros de mayor edad como Thomas Hitzlsperger o Jens Lehmann.

[23]​ En el torneo, Alemania se vio emparejada en el grupo D con las selecciones de Australia, Ghana y Serbia.

El primer encuentro resultó victorioso por goleada para los alemanes frente los australianos, pero en el siguiente partido perdieron por la mínima diferencia con el conjunto serbio.

[28]​ Finalmente, terminaron su participación en la Copa del Mundo con un victoria en el partido por el tercer puesto, en el que derrotaron a Uruguay por 3:2.

[34]​ Medios de comunicación como la revista deportiva Kicker Sportmagazin y el periódico Frankfurter Allgemeine Zeitung criticaron a Löw después del encuentro.

[37]​ En el primer partido los alemanes derrotaron 4:0 a Portugal con un planteamiento táctico defensivo que resultó exitoso.

[41]​[42]​ En el partido de semifinal, denominado más tarde como «Mineirazo», los alemanes golearon 7:1 a la selección anfitriona, Brasil.

[43]​ Finalmente, el 13 de julio se consagraron campeones del mundo tras derrotar 1:0 en tiempo añadido a Argentina.

[45]​[46]​ Asimismo, ese año la IFFHS le otorgó el galardón al mejor seleccionador del mundo.

[47]​ Después de la Copa del Mundo, Hans-Dieter Flick fue nombrado director deportivo en la Asociación Alemana de Fútbol, por lo que Löw convirtió a Thomas Schneider, exfutbolista al que había dirigido en el VfB Stuttgart, en su asistente.

[57]​ Para la Copa Confederaciones 2017 de Rusia, a la cual los alemanes clasificaron tras ganar la Copa del Mundo, tomó la decisión de convocar en su mayoría a jugadores jóvenes sin demasiada experiencia en el seleccionado y formó así un equipo alternativo.

Para el siguiente enfrentamiento, en el que empataron a un gol con Chile, Löw preparó una alineación más defensiva sin un delantero fijo.

[65]​ En la preparación para la Copa del Mundo, los alemanes jugaron seis encuentros amistosos: tres empates, dos derrotas y tan solo una victoria (2:1 ante Arabia Saudita).

[68]​ En el segundo partido, Alemania derrotó a Suecia por 2:1 con un gol de Toni Kroos al minuto 95.

[72]​ Por su parte, Löw dijo que la actuación de su equipo lo había decepcionado y no aseguró su continuación bajo el mando del mismo.

El enfrentamiento, sin embargo, acabó 3:0 a favor de los neerlandeses y Löw fue cuestionado por su incapacidad de generar un recambio generacional en el equipo y por mantener en el mismo a jugadores campeones del mundo en 2014 que no mostraban un buen nivel.

[82]​ En 2019 anunció que ya no convocaría a Thomas Müller, Jerome Boateng y Mats Hummels para hacer una renovación en el equipo.

[83]​ En el primer partido del año, no pasaron de un empate a un gol en un amistoso con Serbia.

[86]​ El equipo clasificó a la Eurocopa tras quedar en la primera posición en su grupo, con seis victorias y una derrota.

[2]​ En 2006 le fue retirada su licencia durante seis meses por conducir a exceso de velocidad.

[104]​ En varias ocasiones bajo el mando de la selección alemana, Löw ha sido captado por las cámaras llevándose las manos a su trasero, sus genitales u otros sitios indecorosos; «acciones desagradables» que lo han llevado a ser objeto de críticas en las redes sociales.

No obstante, también dijo que la decepción del delantero era comprensible, aunque «su reacción y sus razones fueron exageradas».

Löw desmintió estas acusaciones: «Desde que estoy con la Federación Alemana nunca hubo ninguna forma de racismo en el equipo nacional, los jugadores siempre se han identificado con nuestros valores».