Jeff hizo su primer impacto en Notre Dame en el béisbol como lanzador derecho al clasificarse segundo en la Big East Conference tanto en carreras permitidas (2.95) y como en promedio de bateo (.209), y se le nombró Freshman All-American por la revista Collegiate Baseball Magazine.

Se convirtió en un jugador estelar en la temporada 2005, la cual terminó con 77 recepciones, 15 de ellas para touchdown, y 1215 yardas.

A pesar de que inicialmente planificó desempeñarse qomo jugador tanto en la NFL y MLB, anunció que quitaría su nombre del draft de la NFL y dedicarse a jugar béisbol en la MLB.

"Samardzija dijo;"Los números, obviamente, no estoy muy feliz sobre ellos`.Pero yo me adentro a la temporada completa."

Samardzija no estaba arrepentido por su decisión de jugar baseball y, por lo tanto, es considerado como un agente libre por la NFL.