Nacido en Los Ángeles, California, fue hijo adoptivo del dramaturgo Charles MacArthur y de la actriz Helen Hayes.

MacArthur creció en un ambiente en el que se movían los mayores talentos literarios y teatrales de la época.

Su debut como actor teatral ocurrió en Olney (Maryland), en 1949, actuando durante dos semanas en The Corn is Green.

En 1956 Frankenheimer dirigió una versión cinematográfica, titulada en esa ocasión The Young Stranger, y en la cual MacArthur volvía a ser el protagonista.

En el plató de The Angry Breed, en 1968, MacArthur conoció a Melody Patterson, que sería su segunda esposa.

En 1963 fue nominado al Premio Golden Laurel como "Top New Male Personality (Destacada Nueva Personalidad Masculina)".

MacArthur también hizo una destacada actuación en la entrega de Los Intocables titulada Death For Sale.

En 1967, Leonard Freeman, productor y coguionista de Hang 'Em High, hizo el piloto para una nueva serie policíaca televisiva, Hawaii Five-O.

En 1984 MacArthur actuó en la farsa A Bedfull of Foreigners, representada en Chicago ese año y en Míchigan en 1985.

Buen golfista, fue ganador en 2002 del Torneo Benéfico de Golf Frank Sinatra Invitational Charity.

Entre sus postreras apariciones figuran las que hizo en los shows Entertainment Tonight, Christopher's Closeup y el programa de BBC Radio 5 Live Brief Lives, en el cual homenajeaba a su compañero de reparto en Hawaii Five-O Kam Fong Chun.

En 1997 MacArthur retomó su personaje en Hawaii Five-O, que según el guion había llegado a gobernador de Hawái, en el episodio piloto no vendido que en 1997 se realizó de Hawaii Five-O, y en el cual actuaba Gary Busey.