Se interesó en la astronomía desde temprana edad, siendo ya constructor de telescopios en 1810.

Devino en astrónomo en Australia, y trabajando en el Observatorio Parramatta en Nueva Gales del Sur (a 25 kilómetros de Sídney) hizo numerosos descubrimientos de objetos del espacio profundo en los cielos visibles desde el hemisferio sur, compilando El Catálogo de Nebulosas y Racimos Estelares del Hemisferio Sur observadas en Nueva Gales del Sur en el cual enlistó 629 objetos.

El descubrimiento más destacado de Dunlop fue la radio galaxia NGC 5128.

Dirigió el observatorio Parramatta en Nueva Gales del Sur desde 1831 hasta 1847, en el cual se inició años antes como asistente técnico designado por Thomas Makdougall Brisbane militar escocés, astrónomo y gobernador de Nueva Gales del Sur con quien mantenía una estrecha relación y quien además estimuló y favoreció de manera determinante el desarrollo de Dunlop en la astronomía.

Sus restos están enterrados en la iglesia anglicana Saint Paul's en Kinucmber, Nueva Gales del Sur.