Apareció en la serie televisiva Glee, donde interpretó a un personaje recurrente llamado Sunshine Corazón.

[5]​ Aún bajo el nombre de Charice Pempengco, comenzó a cantar cuando tenía sólo 4 años.

[7]​ En 2005, concursó en Little Big Star, un programa de talentos filipino similar a American Idol.

Pempengco hizo un dueto con el miembro más joven de la agrupación, Kyuhyun, con quien cantó «A Whole New World».

Pempengco realizó apariciones menores en programas de televisión locales y comerciales, e hizo una aparición especial en Alvin and the Chipmunks, pero su fama comenzó tras su paso por Little Big Star.

Zyrus se ha referido a Whitney Houston, Céline Dion, Mariah Carey y Beyoncé como sus grandes influencias musicales.