En 1932, mientras se dedicaba a actuar en el vodevil, conoció al saxofonista Ozzie Nelson.
Nelson la contrató para cantar con su banda, usando el nombre de Harriet Hilliard.
Firmó con RKO Pictures un contrato de un año en 1936, y actuó en tres filmes, el más famoso de ellos el musical protagonizado por Fred Astaire y Ginger Rogers Follow the Fleet.
Aunque Harriet y Ozzie Nelson actuaron ocasionalmente juntos en el cine, bien como dúo (en Honeymoon Lodge) o como personajes independientes (en Hi, Good Lookin'), ellos son más conocidos por su dedicación a la radio y a la televisión.
En 1944, los Nelson iniciaron una serie radiofónica, The Adventures of Ozzie and Harriet.