Tras anotar 41 tantos en la última temporada, en 2010, fue fichado por el Villarreal C. F. que lo incorporó a su cantera.

Su gran rendimiento en el Villarreal C. F. "C", le permitió participar en varios encuentros con el primer filial en la campaña 2011-12.

De cara a la temporada 2014-15 regresó al Villarreal, en esta ocasión para jugar en Primera División.

[10]​ Tras una discreta primera temporada marcada por los cambios deportivos e institucionales en el club periquito, Gerard Moreno se destapó en su segunda temporada, ya dentro del proyecto de Quique Sánchez Flores, anotando trece goles y siendo pieza fundamental y, por momentos, capitán del equipo.

[15]​ En la temporada 2020-21 ganó la Liga Europa de la UEFA con el Villarreal C. F., el primer título en la historia del club, tras vencer en la tanda de penaltis al Manchester United F. C. y habiendo marcado en el tiempo reglamentario.