Como poeta, su nombre aparece inicialmente conectado a la publicación colectiva Poesia 61 (que reunió a Gastão Cruz, Casimiro de Brito, Fiama Hasse Pais Brandão, Luiza Neto Jorge e Maria Teresa Horta), una de las principales contribuciones para la renovación del lenguaje poético portugués en la década de 1960.

Como crítico literario, coordinó la revista Outubro y colaboró en varios periódicos y revistas durante la década de 1960 - Seara Nova, O Tempo e o Modo y Os Cadernos do Meio-Dia (publicados bajo la dirección de Casimiro de Brito y António Ramos Rosa).

Esa colaboración fue reunida en varios volumen, con el título A poesia portuguesa hoje (1973), libro que permanece hoy como una referencia para el estudio de la poesía portuguesa de la década de los sesenta.

Algunas de ellas fueron traducidas por primera vez al portugués por el poeta.

El recorrido literario de Gastão Cruz incluye la traducción de nombres como William Blake, Jean Cocteau, Jude Stéfan y Shakespeare.