En 1974 decidió dar el salto a un cargo electo, presentando su candidatura al Senado de EE.
Hart comenzó su campaña como "underdog" muy por detrás del veterano Senador republicano Peter Dominick que se presentaba a un tercer mandato.
Pero tras la dimisión del Presidente Nixon, 1974 fue un mal año para los republicanos, y nuevas figuras como Hart pudieron aterrizar en Washington.
Al igual que en su primera campaña para el Senado, partía como "underdog", muy por detrás de los dos favoritos para la nominación demócrata, el exvicepresidente Walter Mondale y el senador John Glenn (D - Ohio).
Su llamamiento iba dirigido a la nueva y ascendente clase de jóvenes profesionales urbanos, popularmente conocidos como "yuppies".
Gary Hart pretendía atraer nuevos votantes a sus filas, remozando el devaluado Partido Demócrata con proyectos de modernización industrial y fomento del desarrollo tecnológico.
En septiembre de 1983, el senador Hart inició una intensiva gira por Nuevo Hampshire solicitando personalmente el voto.
Los resultados del Caucus de Iowa fueron los siguientes: Mondale 45%, Hart 15%, McGovern 13%, Cranston 9%, en blanco 7%, Glenn 5%, Askew 3%, Jackson 3% y Hollings 0%.
Los caros anuncios se emitieron en las televisiones locales de Illinois, estado que albergaría la siguiente y crucial elección primaria.
En 1986 el senador Hart decidió no presentarse a un tercer mandato en el Senado y concentrarse en exclusiva en sus renovadas aspiraciones presidenciales.
Tenía 50 años y esta vez aparecía como el demócrata con más opciones de hacerse con la nominación.
Tan brillante como su trayectoria política, había sido para la audiencia norteamericana su fama de mujeriego.
Comenzaron a circular rumores sobre la relación del candidato con una joven modelo de 29 años, llamada Donna Rice.
Hart supo mantener en secreto sus encuentros, hasta que un día citó a la modelo en su casa.
Los periodistas aceptaron el reto, y el National Enquirer publicó en portada unas fotografías del exsenador en un yate con su amante sentada en su regazo.
En diciembre de 1987 decidió volver a entrar en la carrera pero ya su imagen estaba suficientemente desprestigiada y no tenía posibilidades reales de competir frente a otros candidatos que le habían cogido la delantera.