En 1939 retornaron a Kreisau en Silesia donde su esposo heredó un latifundio.Moltke era viuda del militante de la resistencia contra los nazis, Helmuth James Graf von Moltke, ejecutado por el régimen hitleriano por traición, con quien se casó en 1931.Fundaron el Círculo de Kreisau, grupo formado por aristócratas, sacerdotes y diplomáticos favorables a la caída de Adolf Hitler.[2] Freya von Moltke publicó varios libros sobre la Resistencia contra el nazismo.La directora Rachel Freudenburg realizó una documental sobre su vida estrenada en 2010.