Harris pasó su infancia en Carolina del Norte y Woodbridge, Virginia, donde se graduó en el Instituto Gar-Field.

En el año 1969 se casó con su compañero Tom Scolum, también compositor y escritor de canciones.

Una noche en 1971, los miembros del grupo country rock The Flying Burrito Brothers se encontraban como público escuchando la actuación de Harris y sus amigos.

Al final, Hillman optó por recomendársela a Gram Parsons, quien por entonces estaba buscando una mujer vocalista que colaborara con él en su primer álbum en solitario, GP.

--Boulder to Birmingham por Emmylou Harris Harris volvió a mudarse a Washington D. C., donde formó una banda eléctrica, The Angel Band, compuesta por Bruce Archer (en la guitarra), Tom Guidera (en el bajo), Danny Pendleton (en el pedal steel) y Mark Cuff (en la batería).

De hecho, la ayuda ofrecida por su amiga ha sido reconocida por Harris en numerosas ocasiones, alegando que fue ella quien la empujó definitivamente a un contrato discográfico.

Durante este período, Harris publicó tres álbumes de estudio, que reflejaban una clara inclinación hacia el country tradicional.

El álbum, de estilo acústico, está compuesto por temas tradicionalmente navideños, como Silent Night, O Little Town of Bethlehem and The First Noel.

En el disco podemos encontrar apariciones de Ricky, Tony Rice, Albert Lee, Emory Gordy y Jerry Douglas.

Los dos sencillos extraídos del álbum, Wayfaring Stranger (canción tradicional versionada por Harris) y "The Boxer" (tema original de Paul Simon) fueron grandes éxitos.

El trabajo de ambos artistas sería reconocido con un Premio Grammy a "Mejor Interpretación Vocal Country por un Dúo o Grupo".

En 2004, lideró el tour Sweet Harmony Traveling Revue junto con los reconocidos artistas de música folk americana, Gillian Welch, David Rawligns, Buddy Miller y Patty Griffin.

En julio de ese mismo año Harris se embarcó en una gira nacional junto con Elvis Costello, realizando algunas actuaciones.

Ese mismo mes también se publicó The Very Best of Emmylou Harris: Heartaches and Highways ("Lo mejor de Emmylou Harris: penas y autopistas), una retrospectiva de su carrera musical publicada en un solo disco por el sello discográfico Rhino Entertainment.

Ese mismo año también hace otra aparición musical, esta vez junto con Anne Murray, en su disco "Duets: Friends and Legends".

Desde el año 1999, Harris celebra un tour nacional denominado "Concerts for a Landmine Free World" (Conciertos por un mundo libre de minas").

Algunos de los artistas que se han unido a esta causa iniciada por Harris, han sido Mary Chapin Carpenter, Bruce Cockburn, Sheryl Crow, Steve Earle, Joan Baez, Patty Griffin, Nanci Griffith, Willie Nelson, y Lucinda Williams.

Allí los perros son cuidados, curados y adoptados por familias que se encargaran de ellos responsablemente.