Fue asimismo tío del sacerdote católico, psicólogo e influyente filósofo Franz Brentano.

Clemens tuvo una formación irregular a causa de su carácter fogoso e inestable.

Cuando me sirvo un vaso de agua, lo lleno tanto que se desborda".

[6]​ Brentano compuso asimismo relatos sobre temas populares reelaborados por él, que reunió en sus obras Cuentos italianos y Cuentos renanos, que empezó a redactar hacia 1820, pero no se publicaron sino póstumamente.

En 1810 había interrumpido en el romance número veinte, dejando el argumento solo en esbozo, los poemas asonantados que componen su Romancero del Rosario, obra en que vincula a esta devoción la redención de una familia de la Bolonia medieval, oprimida por una culpa milenaria (la acción narrada se prolonga 12 siglos).

En Bohemia compuso un complicado drama histórico en verso, que dejó incompleto: La fundación de Praga (1812).

También estuvo en Viena participando como poeta en la última fase de la lucha contra Napoleón.

Melchor von Diepenbrock, que sería nombrado cardenal en 1850 por el papa Pío IX, y Apolonia von Diepenbrock, a los que Brentano dirigió cartas llenas de religiosidad, acudían a Dülmen, así como Luise Hensel y Christian Brentano.