Más tarde apareció varias veces en la televisora estadounidense PBS, haciendo especiales y comerciales, fue muy reconocida por la campaña de la Ford titulada "Just Wave Hello".

Debido a que Céline Dion no pudo cantar la canción final de la película "All Love Can Be", ya que estaba iniciando un show en Las Vegas, el compositor James Horner le asignó a Church la música, la cual fue reescrita para el rango vocal de la cantante.

Al año siguiente, hizo su debut en la pantalla en el filme de Craig Ferguson; "I'll Be There".

En 2005 sacó su primer álbum pop "Tissues and Issues", cuyos primeros dos sencillos ("Crazy Chick" y "Call My Name") han estado en el top 10 británico.

El 24 de octubre el tabloide escocés "The Daily Record" reportó que empezaría su debut actuando en televisión en la serie "Doctor Who".

En el año 2006, comienza su propio Talk-Show llamado "The Charlotte Church Show", donde hace entrevistas a famosos como Avril Lavigne, Ashlee Simpson, Hilary Duff o Nelly Furtado, entre otros.

Así mismo se puede descargar una de las canciones, titulada "Cold California" gratuitamente directamente en su página Web.

También hubo controversia, cuando fue galardonada con el título "Rear of the Year" (que premia al mejor trasero del año), en el 2002 a la edad de 16.