[1]​ En 1963, fue fundador del conjunto Sheiks, grupo que abandona en 1967 para iniciar una carrera en solitario, graba una versión del tema Penina que Paul McCartney había escrito en el Algarve para la banda portuguesa Jotta Herre.

[5]​ En 1972 graba varios discos: A Fala do Homem Nascido (con poemas de António Gedeão), Alegre se Fez Triste, 1ª Canção com Lágrimas y Regresso, entre otros.

En 1978, la revista Mundo da Canção, le otorga el premio al Mejor disco infantil del año, a su trabajo Jardim Jaleco.

En 1994 edita el álbum "Não Me Peças Mais Canções", donde Carlos Mendes música a grandes poetas portugueses, como Miguel Torga, Fernando Pessoa, Carlos Oliveira, Camões y Antónia Brito.

Carlos Mendes también integró el elenco de la serie "Morangos Com Açúcar - Série II e Férias de Verão II", en el papel del "Coronel Luís Navarro", para la Televisão Independente.