Carlos fue hijo de un matrimonio de inmigrantes españoles formados por su padre José María Alajarín Oyer y su madre Carlota Molina Méndez de Castro e Izamendi, quienes emigraron a la Argentina entre el 1895 y 1905 llevándose a toda su familia, incluyendo a sus hermanos Juan, Julio, Jesús, Josefina y Caridad Alajarín.

[1]​ Alajarín fue un actor argentino que incursionó en roles de reparto durante la época gloriosa cinematográfica, secundando a primeras figuras como Zully Moreno, Nélida Bilbao, Camilo Da Passano, Horacio Priani, Enrique Álvarez Diosdado, Niní Marshall, Perla Mux, Francisco Charmiello, Sabina Olmos, Alberto Closas, entre otros.

[2]​ Es destacado su papel en el film La gata donde fue dirigido por el gran actor y director Mario Soffici.

En teatro se lució en con el papel de Don Cosme en la obra Sitiados en 1961 junto a Conrado Klein, Ignacio García Monasterio, Adolfo García Grau, José Martínez Castell, Osvaldo Demarco y José Antonio Esperanza.

[3]​ En radio se tuvo una amplia trayectoria en varias emisoras siendo una de las más destacadas en Radio Prieto en el espectáculo Estampas de Arte, junto a Mercedes Pibernat , Blanquita Valdés, Blanca Rolón, Justo Chazo y Eugenio Menéndez.