A partir de 1815 la biblioteca fue destinada a ser el centro donde se debían conservar todas las obras impresas en el Estado Pontificio, pero en 1870, a raíz de la toma de Roma, acogió las obras publicadas en la provincia.
Uno de sus directores más famosos fue el bibliotecario y erudito Enrico Narducci.
En 1935, tras la apertura de la nueva ciudad universitaria, la biblioteca fue transferida a su sede actual, tras el Rectorado, y adquirió las bibliotecas de las facultades de Letras, Jurisprudencia y Ciencias Políticas.
Desde el 1975, la biblioteca depende del Ministerio para los Bienes y las Actividades Culturales, siendo por lo tanto, pública.
En la actualidad, sus fondos están compuestos por miles de publicaciones periódicas, revistas, dibujos, grabados, periódicos digitalizados, fotografías, carteles, folletos, tarjetas geográficas y una colección de antiguas revistas de moda.