Nacido en Valladolid en el seno de una familia con origen en la provincia de Soria, Antonio Largo Cabrerizo cursó sus estudios de educación secundaria en el vallisoletano Instituto Zorrilla y posteriormente se licenció en Ciencias Químicas en la Universidad de Valladolid en 1982 con Premio Extraordinario de Licenciatura y Premio Extraordinario al mejor expediente académico de la Facultad de Ciencias.
En 1985 se doctoró en Ciencias Químicas por la misma universidad, con Premio Extraordinario de Doctorado.
Posteriormente realizó estancias post-doctorales en los laboratorios de la empresa International Business Machines (IBM) en Kingston (Nueva York), bajo la tutela del profesor Enrico Clementi, y en la Universidad de Kent (Canterbury, Reino Unido).
Antonio Largo ha desarrollado su actividad científica en el campo de la química computacional y química interestelar, y es autor de más de 140 publicaciones en revistas científicas internacionales.
Está casado con la también catedrática de Química Física Carmen Barrientos Benito y tiene tres hijos.