En Múnich, estudió bajo la guía de Arnold Sommerfeld, y obtuvo su doctorado en 1927.

[1]​ Como miembro de la Fundación Rockefeller, fue profesor ayudante en Potsdam y trabajó en el Observatorio del Monte Wilson en Pasadena, California.

Lo mismo ocurre con los átomos del tercer periodo con 5 o 10 electrones en el orbital d (l = 2) .

[9]​ Unsöld fue editor del Zeitschrift für Astrophysik hasta que su fusión con otras revistas europeas bajo el título Astronomy and Astrophysics.

Fue también autor de varios libros, incluyendo Physik der Sternatmosphären mit besonderer Berücksichtigung der Sonne, considerado una biblia en los campos de espectroscopía estelar cuantitativa con énfasis especial en el Sol.