Su buena posición económica le permitió consagrarse a su pasión por la paleontología y la geología.

En 1834 descubrió el yacimiento terciario de Sansan, donde identificó más de noventa especies fósiles de mamíferos y reptiles.

Sus estudios arqueológicos en Massat y Aurignac contribuyeron a demostrar la contemporaneidad del hombre con especies animales ya desaparecidas.

En 1861, propuso una cronología del Cuaternario basada en las sucesivas especies dominantes de grandes mamíferos, a partir de las cuales él pensaba poder fechar las industrias líticas paleolíticas.

Su hijo, Louis Lartet, también realizaría investigaciones y descubriría el célebre Hombre de Cro-Magnon en Eyzies-de-Tayac en marzo de 1868.