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nitrona

Estructura general de una nitrona.

En química orgánica , una nitrona es un grupo funcional que consiste en un N -óxido de una imina . La estructura general es R 1 R 2 C=N + (−O )(−R 3 ) , donde R 3 no es hidrógeno . Su aplicación principal son los intermediarios en la síntesis química . Una nitrona es un 1,3-dipolo utilizado en cicloadiciones y un imitador de carbonilo .

Estructura

Las nitronas, al ser un doble enlace tetrasustituido , admiten isomería cis - trans . [1] : 474 

Generación de nitronas

Las fuentes típicas de nitronas son la oxidación de hidroxilamina o la condensación con compuestos carbonílicos . Las hidroxilaminas secundarias se oxidan a nitronas en el aire en un período de varias semanas, un proceso que las sales cúpricas aceleran. [1] : 476  [2] : 332–333  El reactivo más general utilizado para la oxidación de hidroxilaminas es el óxido acuoso de mercurio (II): [1] : 476  [3]

Sin embargo, una hidroxilamina con dos hidrógenos α puede insaturarse en ambos lados. La condensación de carbonilo evita esta ambigüedad... [4]

...pero se inhibe si ambos sustituyentes cetónicos son voluminosos. [1] : 477 

En principio, la N - alquilación podría producir nitronas a partir de oximas , pero en la práctica los electrófilos suelen realizar una mezcla de ataques de N y O. [1] : 479  [2] : 334 

Reacciones

Algunas nitronas oligimerizan: [1] : 483  [2] : 334,337-338  [5]

Las síntesis con precursores de nitrona evitan el problema del aumento de temperatura, para exagerar los factores entrópicos; o con exceso de nitrona.

imitador de carbonilo

Como muchos otros grupos funcionales insaturados , las nitronas activan los carbonos α y β para que reaccionen. El carbono α es un electrófilo y el carbono β un nucleófilo; es decir, las nitronas se polarizan como los carbonilos y los nitrilos, pero a diferencia de los compuestos nitro y los derivados vinílicos de azufre. [1] : 483  [2] : 338–340 

Las nitronas se hidrolizan extremadamente fácilmente al correspondiente carbonilo y N-hidroxilamina. [1] : 491  [2] : 344 

Cicloadiciones 1,3-dipolares

Como 1,3 dipolos , las nitronas realizan cicloadiciones [3+2] . [6] Por ejemplo, un alqueno dipolarófilo se combina para formar isoxazolidina :

Cicloadiciones de nitrona
Cicloadiciones de nitrona

Se conocen otras reacciones de cierre de anillo , [7] incluidas las cicloadiciones formales [3+3] y [5+2] . [6]

Isomerización

Los reactivos desoxigenantes, la luz o el calor catalizan el reordenamiento a la amida . Los ácidos catalizan la transposición al éter de oxima . [1] : 489–490  [2] : 345–347 

Reducción

Se añaden hidruros para dar hidroxilaminas . Los ácidos reductores de Lewis (por ejemplo, metales , SO 2 ) se desoxigenan a imina . [1] : 490  [2] : 343 

Ver también

Referencias

  1. ^ abcdefghij Hamer, enero; Macaluso, Anthony (1 de agosto de 1964). "Nitronas" . Reseñas químicas . 64 (4): 473–495. doi :10.1021/cr60230a006. ISSN  0009-2665.
  2. ^ abcdefg Delpierre, GR; Lamchen, M. (1965). "Nitronas". Reseñas trimestrales, Sociedad Química . 19 (4): 329. doi : 10.1039/qr9651900329. ISSN  0009-2681.
  3. ^ Thiesing, enero; Mayer, Hans (1957). "Cyclische Nitrone, II. Über die Polymeren des 2.3.4.5-Tetrahidro-piridin-N-óxidos und verwandte Verbindungen". Justus Liebigs Ann. Química. 609 : 46-57. doi :10.1002/jlac.19576090105.
  4. ^ Exner, O. (1951). "Una nueva síntesis de N-metilcetoximas". ChemPlusChem . 16 : 258-267. doi :10.1135/cccc19510258.
  5. ^ Thiesing, enero; Mayer, Hans (1956). "Cyclische Nitrone I: dímeros 2.3.4.5-tetrahidro-piridin-N-óxido". Química. Ber. 89 (9): 2159-2167. doi :10.1002/cber.19560890919.
  6. ^ ab Yang, Jiong (2012). "Desarrollos recientes en la química de las nitronas". Synlett . 23 : 2293-97. doi :10.1055/s-0032-1317096.
  7. ^ Murahashi, Shun-Ichi; Imada, Yasushi (15 de marzo de 2019). "Síntesis y Transformaciones de Nitronas para Síntesis Orgánica". Reseñas químicas . 119 (7): 4684–4716. doi : 10.1021/acs.chemrev.8b00476. PMID  30875202. S2CID  80623450.