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Modelo de continuo polarizable

El modelo de continuo polarizable ( PCM ) es un método comúnmente utilizado en química computacional para modelar los efectos de solvatación . Si es necesario considerar cada molécula de solvente como una molécula separada, el costo computacional de modelar una reacción química mediada por solvente se volvería prohibitivamente alto. Modelar el solvente como un continuo polarizable, en lugar de moléculas individuales, hace que el cálculo ab initio sea factible. Se han utilizado popularmente dos tipos de PCM: el PCM dieléctrico (D-PCM) en el que el continuo es polarizable (ver dieléctricos ) y el PCM de tipo conductor (C-PCM) en el que el continuo es de tipo conductor similar al modelo de solvatación COSMO . [1] [2]

La energía libre molecular de solvatación se calcula como la suma de tres términos:

G sol = G es + G dr + G cav
G es = electrostático
G dr = dispersión-repulsión
G cav = cavitación [3]

El efecto de transferencia de carga también se considera como parte de la solvatación en algunos casos. [1]

El modelo de solvatación PCM está disponible para calcular energías y gradientes en los niveles de teoría funcional de la densidad (DFT) y Hartree-Fock en varios paquetes computacionales de química cuántica como Gaussian , GAMESS [3] y JDFTx.

Los autores de un artículo de 2002 observan que el PCM tiene limitaciones cuando los efectos no electrostáticos dominan las interacciones soluto-disolvente. Escriben en el resumen: "Dado que solo se incluyen interacciones soluto-disolvente electrostáticas en el PCM, nuestros resultados llevan a la conclusión de que, para las siete moléculas estudiadas, en ciclohexano , acetona , metanol y acetonitrilo los efectos electrostáticos son dominantes, mientras que en tetracloruro de carbono , benceno y cloroformo otros efectos no electrostáticos son más importantes". [4]

Existe una versión del PCM de formalismo de ecuaciones integrales (IEF) que se utiliza con mucha frecuencia. [5]

El PCM también se utiliza para modelar capas de solvatación externas en un enfoque de solvatación multicapa. [6]

Véase también

Referencias

  1. ^ ab Jacopo Tomasi, Benedetta Mennucci y Roberto Cammi (2005). "Modelos de solvatación continua de mecánica cuántica". Química. Rev. 105(8): 2999-3094.[1]
  2. ^ Maurizio Cossi, Nadia Rega, Giovanni Scalmani, Vincenzo Barone (2003). "Energías, estructuras y propiedades electrónicas de moléculas en solución con el modelo de solvatación C-PCM". J. Comput. Chem. 24(6): 669-681.[2]
  3. ^ por Hendrik Zipse (9 de febrero de 2004). «El modelo continuo polarizable (PCM)». Archivado desde el original el 28 de septiembre de 2011. Consultado el 25 de enero de 2009 .
  4. ^ B. Mennucci et al. "Cálculos del efecto de los disolventes sobre las rotaciones ópticas de moléculas quirales mediante el modelo de continuo polarizable (PCM)". J. Phys. Chem. A 2002, 106, 6102-6113. Enlace al texto completo
  5. ^ Mennucci, B.; Cancès, E.; Tomasi, J. (diciembre de 1997). "Evaluación de los efectos de los disolventes en dieléctricos isotrópicos y anisotrópicos y en soluciones iónicas con un método de ecuación integral unificada: bases teóricas, implementación computacional y aplicaciones numéricas". The Journal of Physical Chemistry B . 101 (49): 10506–10517. doi :10.1021/jp971959k.
  6. ^ Mark S. Gordon "ENFOQUES BASADOS EN CLÚSTERES PARA LA SOLVACIÓN" Universidad Estatal de Iowa, Laboratorio Ames.[3] Archivado el 28 de febrero de 2012 en Wayback Machine.