Un reactor de fisión nuclear natural es un depósito de uranio donde se producen reacciones nucleares en cadena autosostenidas . Las condiciones bajo las cuales podría existir un reactor nuclear natural fueron predichas en 1956 por Paul Kuroda . [1] Los restos de un reactor de fisión nuclear extinto o fósil , donde en el pasado se produjeron reacciones nucleares autosostenidas, se verifican mediante el análisis de las proporciones de isótopos del uranio y de los productos de fisión (y los nucleidos hijos estables de esos productos de fisión). ). Esto fue descubierto por primera vez en 1972 en Oklo , Gabón, por investigadores del Commissariat à l'énergie atomique (CEA) francés en condiciones muy similares a las predicciones de Kuroda.
Oklo es el único lugar donde se sabe que ocurrió este fenómeno y consta de 16 sitios con parches de capas de mineral de un centímetro . Se cree que allí tuvieron lugar reacciones de fisión nuclear autosostenidas hace aproximadamente 1.700 millones de años, durante el período estatheriano del Paleoproterozoico , y continuaron durante unos cientos de miles de años, probablemente con un promedio de menos de 100 kW de potencia térmica durante ese tiempo. [2] [3] [4] Durante esa era, la vida en la Tierra consistía en poco más que organismos acuáticos unicelulares.
El "fenómeno Oklo" fue descubierto en junio de 1972 por el laboratorio de la planta de enriquecimiento de uranio de Pierrelatte, Francia. El análisis de rutina de una muestra de uranio natural reveló un déficit leve pero anormal de uranio 235 ( 235 U) 6 . La proporción normal de 235 U es 0,7202%, mientras que esta muestra mostró sólo 0,7171%.
El análisis de rutina de una muestra de uranio natural reveló un déficit leve pero anormal de uranio 235 ( 235 U). La proporción normal de 235 U es 0,7202%, mientras que esta muestra tenía sólo 0,7171%. Como las cantidades de isótopos fisionables están catalogadas con precisión, era necesario explicar esta diferencia; Por ello, la CEA inició una investigación sobre muestras de todas las minas explotadas por la CEA en Francia, Gabón y Níger y en todas las etapas de procesamiento de minerales y purificación de uranio. [5]
Para los análisis del contenido de uranio y de 235 U, el departamento de producción de la CEA cuenta con el laboratorio de análisis de la planta de Pierrelatte y con el laboratorio central de análisis y control de la CEA en el centro CEA de Cadarache, dirigido por Michèle Neuilly, del que es responsable Jean François Dozol. de análisis de espectrometría de masas.
Los análisis realizados en Pierrelatte y Cadarache demostraron que los uranatos de magnesio procedentes de Gabón tenían un déficit variable pero constante de 235 U. El 7 de julio de 1972, los investigadores del CEA Cadarache descubrieron una anomalía en el mineral de uranio de Oklo, en Gabón. Su contenido de 235 U era muy inferior al observado habitualmente10. Los análisis isotópicos identificaron la fuente del agotamiento de 235 U: el uranio empobrecido procedía del mineral de Oklo extraído por COMUF. [6] A continuación se llevó a cabo una campaña de análisis sistemáticos en los laboratorios de Cadarache y Pierrelatte (mediciones del contenido de uranio, mediciones del contenido isotópico). En las muestras de Oklo, los analistas de Cadarache encontraron una deficiencia de 235 U en uranato de magnesita de la planta de Mounana ( 235 U = 0,625%) y una deficiencia aún mayor en uranato de magnesita (Oklo M) ( 235 U = 0,440%): minerales Oklo 310 y 311. tienen contenidos de uranio del 12% y 46% respectivamente y contenidos de 235 U del 0,592% y 0,625%.
En este contexto, JF Dozol tomó la iniciativa de analizar las muestras de uranato de magnesio y mineral de Oklo en el espectrómetro de masas con fuente de chispa (SMSE) AEI MS 702.
La ventaja del SMSE es su capacidad para producir cantidades sustanciales de iones a partir de todos los elementos presentes en los electrodos. Los electrodos entre los que se genera una chispa deben ser conductores (para conseguirlo, las muestras de Oklo se mezclan con plata de alta pureza). En una placa fotográfica obtenemos todos los isótopos, desde litio hasta uranio, de la muestra (ver foto de la placa a continuación). Al examinar la placa, JF Dozol observó en particular en el caso del mineral Oklo 311 con un contenido muy alto de uranio:
- elementos presentes en cantidades significativas alrededor de masas 85-105 y 130-150, correspondientes a los dos aumentos en los rendimientos de fisión de 235 U. (La distribución de masa de los productos de fisión sigue una curva en "joroba de camello", con dos máximos);
- los últimos lantánidos (holmio a lutecio) no se detectan (más allá de masa 166). En la naturaleza se encuentran los 14 lantánidos; en el combustible nuclear, habiendo sufrido reacciones de fisión, no se detectan los isótopos de los últimos lantánidos.
Placa fotográfica obtenida para la muestra OKLO 311 mediante análisis de espectrometría de masas por chispa, que revela todos los isótopos presentes en la muestra.
El siguiente paso es el análisis isotópico en un espectrómetro de masas de termionización (en) de ciertos elementos después de la separación química del neodimio y el samario. De los primeros análisis del uranato de Oklo y del mineral "Oklo 311" se desprende claramente que el neodimio y el samario tienen una composición isotópica mucho más cercana a la del combustible irradiado que a la del elemento natural. La detección de los isótopos 142 Nd y 144 Sm no producidos por fisión indica que estos elementos también están presentes en estado natural, al que se puede restar su contribución. [7]
Estos resultados fueron transmitidos al neutrólogo Jean Claude Nimal (CEA Saclay), quien estimó el flujo de neutrones recibido por la muestra analizada a partir de su déficit de 235U. Esto permitió estimar la captura de neutrones por los isótopos 143 Nd y 145 Nd, lo que llevó a la formación adicional de 144 Nd y 146 Nd respectivamente. Este exceso debe restarse para obtener rendimientos de fisión de 143 Nd. Observamos (ver tabla a continuación) la concordancia entre los rendimientos de fisión (M) y los resultados corregidos (C) para la presencia de neodimio natural y captura de neutrones. [8]
El neodimio encontrado en Oklo tiene una composición isotópica diferente a la del neodimio natural: este último contiene un 27%142
Dakota del Norte
, mientras que el de Oklo contiene menos del 6%. El142
Dakota del Norte
no se produce por fisión; el mineral contiene neodimio natural y producido por fisión. De esto142
Dakota del Norte
contenido, podemos restar el neodimio natural y acceder a la composición isotópica del neodimio producido por la fisión de235
Ud.
. Los dos isótopos143
Dakota del Norte
y145
Dakota del Norte
conducir a la formación de144
Dakota del Norte
y146
Dakota del Norte
por captura de neutrones. Este exceso debe corregirse (ver arriba) para obtener una concordancia entre esta composición isotópica corregida y la deducida de los rendimientos de fisión.
Investigaciones similares sobre las proporciones isotópicas del rutenio en Oklo encontraron una proporción mucho mayor99
ru
concentración que la que ocurre naturalmente (27-30% frente a 12,7%). Esta anomalía podría explicarse por el deterioro de99tca99
ru
. En el gráfico de barras, la firma isotópica natural normal del rutenio se compara con la del rutenio producto de fisión , que es el resultado de la fisión de235
Ud.
con neutrones térmicos. El rutenio de fisión tiene una firma isotópica diferente. El nivel de100
ru
en la mezcla de productos de fisión es baja porque la fisión produce isótopos ricos en neutrones que posteriormente se desintegran beta y100
ru
sólo se produciría en cantidades apreciables mediante la doble desintegración beta de los seres de vida muy larga (vida media7,1 × 10 18 años) isótopo de molibdeno100
Mo. En la escala de tiempo en la que los reactores estaban en funcionamiento, muy poca (alrededor de 0,17 ppb ) se desintegra en100
ru
habrá ocurrido. Otras vías de100
Producción de Ru como captura de neutrones en99
Ru o99
La Tc (seguida rápidamente por la desintegración beta) solo puede haber ocurrido durante un alto flujo de neutrones y, por lo tanto, cesó cuando se detuvo la reacción en cadena de fisión.
El reactor nuclear natural de Oklo se formó cuando un depósito mineral rico en uranio se inundó con agua subterránea , que podría actuar como moderador de los neutrones producidos por la fisión nuclear. Se produjo una reacción en cadena que produjo calor que provocó que el agua subterránea se evaporara; Sin embargo, sin un moderador que pudiera ralentizar los neutrones, la reacción se desaceleró o se detuvo. Por tanto, el reactor tenía un coeficiente de reactividad en vacío negativo, algo que se emplea como mecanismo de seguridad en los reactores de agua ligera fabricados por el hombre . Después de enfriar el depósito mineral, el agua regresó y la reacción se reinició, completando un ciclo completo cada 3 horas. Los ciclos de reacción de fisión continuaron durante cientos de miles de años y terminaron cuando la cantidad cada vez menor de materiales fisionables, junto con la acumulación de venenos de neutrones , ya no pudieron sostener una reacción en cadena.
La fisión del uranio normalmente produce cinco isótopos conocidos del gas xenón , producto de la fisión ; Los cinco han sido encontrados atrapados en los restos del reactor natural, en diferentes concentraciones. Las concentraciones de isótopos de xenón, encontrados atrapados en formaciones minerales 2 mil millones de años después, permiten calcular los intervalos de tiempo específicos de funcionamiento del reactor: aproximadamente 30 minutos de criticidad seguidos de 2 horas y 30 minutos de enfriamiento (disminuyendo exponencialmente el calor residual de desintegración) . ) para completar un ciclo de 3 horas. [9] El xenón-135 es el veneno de neutrones más potente conocido. Sin embargo, no se produce directamente en cantidades apreciables sino más bien como producto de desintegración del yodo-135 (o uno de sus nucleidos originales ). El propio xenón-135 es inestable y se desintegra en cesio-135 si no se le permite absorber neutrones. Si bien el cesio-135 tiene una vida relativamente larga, todo el cesio-135 producido por el reactor de Oklo se ha desintegrado desde entonces hasta convertirse en bario-135 estable . Mientras tanto, el xenón-136, el producto de la captura de neutrones en el xenón-135, se desintegra extremadamente lentamente mediante la doble desintegración beta y, por lo tanto, los científicos pudieron determinar los neutrónicos de este reactor mediante cálculos basados en esas proporciones de isótopos casi dos mil millones de años después de que dejara de fisionar el uranio. .
Un factor clave que hizo posible la reacción fue que, en el momento en que el reactor llegó a su punto crítico, hace 1.700 millones de años, el isótopo fisionable235
Ud.
Constituía alrededor del 3,1% del uranio natural, cantidad comparable a la utilizada en algunos de los reactores actuales. (El 96,9% restante era material no fisible238
Ud.
y aproximadamente 55 ppm234
U. ) Porque235
Ud.
tiene una vida media más corta que238
Ud.
, y por lo tanto decae más rápidamente, la abundancia actual de235
Ud.
en el uranio natural es sólo del 0,72%. Por lo tanto, ya no es posible un reactor nuclear natural en la Tierra sin agua pesada o grafito . [10]
Los depósitos de uranio de Oklo son los únicos lugares conocidos en los que existían reactores nucleares naturales. Otros yacimientos ricos en uranio también habrían tenido suficiente uranio para soportar reacciones nucleares en ese momento, pero la combinación de uranio, agua y condiciones físicas necesarias para soportar la reacción en cadena era única, hasta donde se sabe actualmente, del mineral de Oklo. cuerpos. También es posible que otros reactores de fisión nuclear naturales alguna vez estuvieran funcionando pero que desde entonces hayan sido alterados geológicamente hasta el punto de ser irreconocibles, posiblemente incluso "diluyendo" el uranio hasta el punto de que la proporción de isótopos ya no sirva como una "huella digital". Sólo una pequeña parte de la corteza continental y ninguna parte de la corteza oceánica alcanza la edad de los depósitos de Oklo o una edad durante la cual las proporciones isotópicas del uranio natural habrían permitido una reacción en cadena autosostenida con agua como moderador.
Otro factor que probablemente contribuyó al inicio del reactor nuclear natural de Oklo hace 2 mil millones de años, en lugar de antes, fue el creciente contenido de oxígeno en la atmósfera terrestre . [4] El uranio está presente naturalmente en las rocas de la Tierra, y la abundancia de sustancias fisibles235
Ud.
fue al menos del 3% o más en todo momento antes de la puesta en marcha del reactor. El uranio es soluble en agua sólo en presencia de oxígeno . [ cita necesaria ] Por lo tanto, el aumento de los niveles de oxígeno durante el envejecimiento de la Tierra puede haber permitido que el uranio se disolviera y se transportara con agua subterránea a lugares donde podría acumularse una concentración suficientemente alta para formar yacimientos ricos en uranio. Sin el nuevo entorno aeróbico disponible en la Tierra en ese momento, estas concentraciones probablemente no habrían tenido lugar.
Se estima que las reacciones nucleares en el uranio en venas de centímetros a metros consumieron alrededor de cinco toneladas de235
Ud.
y temperaturas elevadas a unos pocos cientos de grados centígrados. [4] [11] La mayoría de los productos de fisión no volátiles y actínidos sólo se han movido centímetros en las venas durante los últimos 2 mil millones de años. [4] Los estudios han sugerido que esto es un análogo natural útil para la eliminación de desechos nucleares. [12] El defecto de masa general de la fisión de cinco toneladas de235
U es aproximadamente 4,6 kilogramos (10 libras). Durante su vida útil, el reactor produjo aproximadamente 100 megatones de TNT (420 PJ) en energía térmica, incluidos neutrinos . Si se ignora la fisión del plutonio (que constituye aproximadamente un tercio de los eventos de fisión en el transcurso del quemado normal en los reactores de agua ligera modernos fabricados por el hombre ), entonces los rendimientos del producto de fisión ascienden a aproximadamente 129 kilogramos (284 libras) de tecnecio-99 ( desde que se descompuso en rutenio-99), 108 kilogramos (238 lb) de circonio-93 (desde que se descompuso en niobio -93), 198 kilogramos (437 lb) de cesio-135 (desde que se descompuso en bario-135, pero el valor real es probablemente más bajo ya que su nucleido padre, el xenón-135, es un fuerte veneno de neutrones y habrá absorbido neutrones antes de desintegrarse en135
cs
en algunos casos), 28 kilogramos (62 libras) de paladio-107 (desde que se descompuso en plata), 86 kilogramos (190 libras) de estroncio-90 (desde hace mucho tiempo que se descompuso en circonio) y 185 kilogramos (408 libras) de cesio- 137 (hace mucho tiempo que se descompuso en bario).
El reactor natural de Oklo se ha utilizado para comprobar si la constante de estructura fina atómica α podría haber cambiado en los últimos 2 mil millones de años. Esto se debe a que α influye en la velocidad de diversas reacciones nucleares. Por ejemplo,149
sm
captura un neutrón para convertirse150
sm
, y dado que la tasa de captura de neutrones depende del valor de α , la proporción de los dos isótopos de samario en muestras de Oklo se puede utilizar para calcular el valor de α de hace 2 mil millones de años.
Varios estudios han analizado las concentraciones relativas de isótopos radiactivos que quedaron en Oklo, y la mayoría ha concluido que las reacciones nucleares de entonces eran muy parecidas a las actuales, lo que implica que α también era la misma. [13] [14] [15]
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