Ionización de túnel

En física , la ionización por efecto túnel es un proceso en el que los electrones de un átomo (o una molécula ) atraviesan la barrera de potencial y escapan del átomo (o molécula). En un campo eléctrico intenso , la barrera de potencial de un átomo (molécula) se distorsiona drásticamente. Por lo tanto, a medida que disminuye la longitud de la barrera que deben atravesar los electrones, estos pueden escapar del potencial del átomo con mayor facilidad. La ionización por efecto túnel es un fenómeno mecánico cuántico , ya que en la imagen clásica un electrón no tiene suficiente energía para superar la barrera de potencial del átomo.

Cuando el átomo está en un campo externo de corriente continua, la barrera de potencial de Coulomb se reduce y el electrón tiene una probabilidad mayor, distinta de cero, de atravesar la barrera de potencial. En el caso de un campo eléctrico alterno, la dirección del campo eléctrico se invierte después de la mitad del período del campo. El electrón ionizado puede regresar a su ion original. El electrón puede recombinarse con el núcleo (núcleos) y su energía cinética se libera en forma de luz ( generación de armónicos altos ). Si la recombinación no ocurre, puede producirse una ionización adicional por colisión entre electrones de alta energía y un átomo (molécula) original. Este proceso se conoce como ionización no secuencial. ^[1]

Ionización por túnel de CC

Lev Landau ^[2] resolvió esquemáticamente la ionización por efecto túnel a partir del estado fundamental de un átomo de hidrógeno en un campo electrostático (CC) utilizando coordenadas parabólicas. Esto proporciona un sistema físico simplificado que , dada la dependencia exponencial adecuada de la tasa de ionización en el campo externo aplicado, la tasa de ionización para este sistema está dada por: ${\displaystyle E\ll E_{a}}$

${\displaystyle w=4\omega _{a}{\frac {E_{a}}{\left|E\right|}}\exp \left[-{\frac {2}{3}}{\frac {E_{a}}{\left|E\right|}}\right]}$

Landau lo expresó en unidades atómicas , donde ⁠ ⁠ ${\displaystyle m_{\text{e}}=e=\hbar =1}$ . En unidades del SI los parámetros anteriores se pueden expresar como:

${\displaystyle E_{a}={\frac {m_{\text{e}}^{2}e^{5}}{(4\pi \epsilon _{0})^{3}\hbar ^{4}}}}$,

${\displaystyle \omega _{a}={\frac {m_{\text{e}}e^{4}}{(4\pi \epsilon _{0})^{2}\hbar ^{3}}}}$.

La tasa de ionización es la corriente de probabilidad total que pasa por el punto de inflexión clásico externo. Esta tasa se obtiene utilizando la aproximación WKB para que coincida con la función de onda del hidrógeno en estado fundamental a través de la barrera de potencial de Coulomb suprimida.

Se puede obtener una forma físicamente más significativa para la tasa de ionización anterior observando que el radio de Bohr y la energía de ionización del átomo de hidrógeno están dados por

${\displaystyle a_{0}={\frac {4\pi \epsilon _{0}\hbar ^{2}}{m_{\text{e}}e^{2}}}}$,

${\displaystyle E_{\text{ion}}=R_{\text{H}}={\frac {m_{\text{e}}e^{4}}{8\epsilon _{0}^{2}h^{2}}}}$,

¿Dónde está la energía de Rydberg ? Entonces, los parámetros y pueden escribirse como ${\displaystyle R_{\text{H}}\approx \mathrm {13.6\,eV} }$ ${\displaystyle E_{a}}$ ${\displaystyle \omega _{a}}$

${\displaystyle E_{a}={\frac {2R_{\text{H}}}{ea_{0}}}}$, . ${\displaystyle \omega _{a}={\frac {2R_{\text{H}}}{\hbar }}}$

de modo que la tasa de ionización total se pueda reescribir

${\displaystyle w=8{\frac {R_{\text{H}}}{\hbar }}{\frac {2R_{\text{H}}/a_{0}}{\left|eE\right|}}\exp \left[-{\frac {4}{3}}{\frac {R_{\text{H}}/a_{0}}{\left|eE\right|}}\right]}$.

Esta forma para la tasa de ionización enfatiza que el campo eléctrico característico necesario para la ionización es proporcional a la relación entre la energía de ionización y el tamaño característico del orbital del electrón ⁠ ⁠ . Por lo tanto, los átomos con baja energía de ionización (como los metales alcalinos ) con electrones que ocupan orbitales con un alto número cuántico principal (es decir, muy abajo en la tabla periódica) se ionizan más fácilmente bajo un campo de CC. Además, para un átomo hidrogénico , la escala de este campo de ionización característico es ⁠ ⁠ , donde es la carga nuclear. Esta escala surge porque la energía de ionización escala como y el radio orbital como ⁠ ⁠ . También se pueden obtener fórmulas más precisas y generales para el efecto túnel a partir de los orbitales del hidrógeno. ^[3] ${\displaystyle w}$ ${\displaystyle E_{a}={2E_{\text{ion}}}/{ea_{0}}}$ ${\displaystyle E_{\text{ion}}}$ ${\displaystyle a_{0}}$ ${\displaystyle n}$ ${\displaystyle Z^{3}}$ ${\displaystyle Z}$ ${\displaystyle \propto Z^{2}}$ ${\displaystyle \propto Z^{-1}}$

Como punto de referencia empírico, el campo eléctrico característico del átomo de hidrógeno ordinario es de aproximadamente ${\displaystyle E_{a}}$51  V / Å (o5,1 × 10 ³  MV/cm ) y la frecuencia característica es ${\displaystyle \omega _{a}}$4,1 × 10 ⁴  THz .

Campo eléctrico de corriente alterna

La tasa de ionización de un átomo de hidrógeno en un campo eléctrico alterno, como el de un láser, puede tratarse, en el límite apropiado, como la tasa de ionización de CC promediada durante un solo período de la oscilación del campo eléctrico. La ionización multifotónica y la ionización de túnel de un átomo o una molécula describen el mismo proceso por el cual un electrón acotado, a través de la absorción de más de un fotón del campo láser, se ioniza. La diferencia entre ellos es una cuestión de definición en diferentes condiciones. De ahora en adelante pueden llamarse ionización multifotónica (MPI) siempre que la distinción no sea necesaria. La dinámica de la MPI puede describirse encontrando la evolución temporal del estado del átomo que se describe mediante la ecuación de Schrödinger .

Potencial combinado de un átomo y un campo láser uniforme. A distancias ⁠ ⁠ ${\displaystyle r<r_{0}}$ , el potencial del láser puede despreciarse, mientras que a distancias con ⁠ ⁠ ${\displaystyle r>r_{0}}$ , el potencial de Coulomb es despreciable en comparación con el potencial del campo láser. El electrón emerge de debajo de la barrera a ⁠ ⁠ ${\displaystyle r=R_{c}}$ . es el potencial de ionización del átomo. ${\displaystyle E_{\text{i}}}$

Cuando la intensidad del láser es fuerte, la teoría de perturbación de orden más bajo no es suficiente para describir el proceso MPI. En este caso, el campo láser a distancias mayores del núcleo es más importante que el potencial de Coulomb y la dinámica del electrón en el campo debe tenerse en cuenta adecuadamente. El primer trabajo en esta categoría fue publicado por Leonid Keldysh ^[4] . Modeló el proceso MPI como una transición del electrón desde el estado fundamental del átomo a los estados de Volkov (el estado de un electrón libre en el campo electromagnético ^[5] ). En este modelo, se descuida la perturbación del estado fundamental por el campo láser y no se tienen en cuenta los detalles de la estructura atómica para determinar la probabilidad de ionización. La principal dificultad con el modelo de Keldysh fue su descuido de los efectos de la interacción de Coulomb en el estado final del electrón. Como se observa en la figura, el campo de Coulomb no es muy pequeño en magnitud en comparación con el potencial del láser a distancias mayores del núcleo. Esto contrasta con la aproximación realizada al descuidar el potencial del láser en regiones cercanas al núcleo. AM Perelomov, VS Popov y MV Terent'ev ^{[6] [7]} incluyeron la interacción de Coulomb a distancias internucleares mayores. Su modelo (que se llama modelo PPT por sus iniciales) se derivó para el potencial de corto alcance e incluye el efecto de la interacción de Coulomb de largo alcance a través de la corrección de primer orden en la acción cuasi-clásica. En el límite cuasi-estático, el modelo PPT se aproxima al modelo ADK de MV Ammosov, NB Delone y VP Krainov. ^[8]

Se han llevado a cabo muchos experimentos sobre el MPI de átomos de gases raros utilizando pulsos láser fuertes, midiendo tanto el rendimiento iónico total como la energía cinética de los electrones. Aquí, solo se consideran los experimentos diseñados para medir el rendimiento iónico total. Entre estos experimentos se encuentran los de SL Chin et al., ^[9] S. Augst et al. ^[10] y T. Auguste et al. ^[11] Chin et al. utilizaron un láser de CO2 de 10,6 μm en su experimento. Debido a la frecuencia muy pequeña del láser, la tunelización es estrictamente cuasiestática, una característica que no se puede lograr fácilmente utilizando pulsos en la región de frecuencias del infrarrojo cercano o visible. Estos hallazgos debilitaron la sospecha sobre la aplicabilidad de los modelos básicamente basados ​​en el supuesto de un átomo sin estructura. S. Larochelle et al. ^[12] han comparado las curvas de intensidad versus iones predichas teóricamente de átomos de gases raros que interactúan con un láser de Ti:zafiro con la medición experimental. Han demostrado que la tasa de ionización total predicha por el modelo PPT se ajusta muy bien a los rendimientos iónicos experimentales para todos los gases raros en el régimen intermedio del parámetro Keldysh.

Fórmula analítica para la tasa del IPM

La dinámica del MPI se puede describir hallando la evolución temporal del estado del átomo, que se describe mediante la ecuación de Schrödinger. La forma de esta ecuación en el medidor de campo eléctrico, suponiendo la aproximación de un solo electrón activo (SAE) y utilizando la aproximación dipolar, es la siguiente

${\displaystyle i{\frac {\partial }{\partial t}}\Psi (\mathbf {r} ,\,t)=-{\frac {1}{2m}}\nabla ^{2}\Psi (\mathbf {r} ,\,t)+(\mathbf {E} (t)\cdot \mathbf {r} +V(\mathbf {r} ))\Psi (\mathbf {r} ,\,t),}$

donde es el campo eléctrico del láser y es el potencial de Coulomb estático del núcleo atómico en la posición del electrón activo. Al encontrar la solución exacta de la ecuación (1) para un potencial ( ⁠ ⁠ la magnitud del potencial de ionización del átomo), se calcula la corriente de probabilidad. Luego, la tasa total de MPI a partir del potencial de corto alcance para la polarización lineal, ⁠ ⁠ , se encuentra a partir de ${\displaystyle \mathbf {E} (t)}$ ${\displaystyle V(r)}$ ${\displaystyle {\sqrt {2E_{\text{i}}}}.\delta (\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle E_{\text{i}}}$ ${\displaystyle \mathbf {J} (\mathbf {r} ,t)}$ ${\displaystyle W(\mathbf {E} ,\omega )}$

${\displaystyle W(\mathbf {E} ,\omega )=\lim _{x\to \infty }\int _{0}^{\frac {2\pi }{\omega }}\int _{-\infty }^{\infty }\int _{-\infty }^{\infty }\mathbf {J} (\mathbf {r} ,t)\,dz\,dy\,dt}$

donde es la frecuencia del láser, que se supone que está polarizada en la dirección del eje. El efecto del potencial iónico, que se comporta como ( es la carga del núcleo atómico o iónico) a una gran distancia del núcleo, se calcula a través de la corrección de primer orden sobre la acción semiclásica. El resultado es que el efecto del potencial iónico es aumentar la tasa de MPI en un factor de ${\displaystyle \omega }$ ${\displaystyle x}$ ${\displaystyle {Z}/{r}}$ ${\displaystyle Z}$

${\displaystyle I_{\text{PPT}}=(2(E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F)^{n^{*}}}$

Donde y es el campo eléctrico pico del láser. Por lo tanto, la tasa total de MPI de un estado con números cuánticos y en un campo láser para polarización lineal se calcula como ${\displaystyle n^{*}=Z/{\sqrt {2E_{\text{i}}}}}$ ${\displaystyle F}$ ${\displaystyle l}$ ${\displaystyle m}$

${\displaystyle W_{\text{PPT}}=I_{\text{PPT}}W(\mathbf {E} ,\omega )=|C_{n^{*}l^{*}}|^{2}{\sqrt {\frac {6}{\pi }}}f_{lm}E_{i}(2(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F)^{2n^{*}-|m|-3/2}(1+\gamma ^{2})^{|m/2|+3/4}A_{m}(\omega ,\gamma )e^{-{\frac {2}{3}}g(\gamma )(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F}}$

donde es el parámetro de adiabaticidad de Keldysh y ⁠ ⁠ . Los coeficientes , y están dados por ${\displaystyle \gamma ={\frac {\omega {\sqrt {2E_{\text{i}}}}}{F}}}$ ${\displaystyle l^{*}=n^{*}-1}$ ${\displaystyle f_{lm}}$ ${\displaystyle g(\gamma )}$ ${\displaystyle C_{n^{*}l^{*}}}$

${\displaystyle f_{lm}={\frac {(2l+1)(l+|m|){!}}{2^{|m|}|m|{!}(l-|m|){!}}}}$

${\displaystyle g(\gamma )={\frac {3}{2\gamma }}((1+{\frac {1}{2\gamma ^{2}}})\sinh ^{-1}(\gamma )-{\frac {\sqrt {1+\gamma ^{2}}}{2\gamma }})}$

${\displaystyle |C_{n^{*}l^{*}}|^{2}={\frac {2^{2n^{*}}}{n^{*}\Gamma (n^{*}+l^{*}+1)\Gamma (n^{*}-l^{*})}}}$

El coeficiente viene dado por ${\displaystyle A_{m}(\omega ,\gamma )}$

${\displaystyle A_{m}(\omega ,\gamma )={\frac {4}{\sqrt {3\pi }}}{\frac {1}{|m|!}}{\frac {\gamma ^{2}}{1+\gamma ^{2}}}\sum _{n>v}^{\infty }e^{-(n-v)\alpha (\gamma )}w_{m}\left({\sqrt {{\frac {2\gamma }{\sqrt {1+\gamma ^{2}}}}(n-v)}}\right)}$,

dónde

${\displaystyle w_{m}(x)=e^{-x^{2}}\int _{0}^{x}(x^{2}-y^{2})^{m}e^{y^{2}}\,dy}$

${\displaystyle \alpha (\gamma )=2(\sinh ^{-1}(\gamma )-{\frac {\gamma }{\sqrt {1+\gamma ^{2}}}})}$

${\displaystyle v={\frac {E_{\text{i}}}{\omega }}(1+{\frac {1}{2\gamma ^{2}}})}$

El modelo ADK es el límite del modelo PPT cuando se acerca a cero (límite cuasiestático). En este caso, que se conoce como efecto túnel cuasiestático (QST), la tasa de ionización viene dada por ${\displaystyle \gamma }$

${\displaystyle W_{\text{ADK}}=|C_{n^{*}l^{*}}|^{2}{\sqrt {\frac {6}{\pi }}}f_{lm}E_{i}(2(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F)^{2n^{*}-|m|-3/2}e^{-(2(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/3F)}}$.

En la práctica, el límite para el régimen QST es ⁠ ⁠ ${\displaystyle \gamma <1/2}$ . Esto se justifica por la siguiente consideración. ^[13] Con referencia a la figura, la facilidad o dificultad de tunelización se puede expresar como la relación entre el tiempo clásico equivalente que tarda el electrón en atravesar la barrera de potencial mientras el potencial se reduce. Esta relación es de hecho ⁠ ⁠ ${\displaystyle \gamma }$ , ya que el potencial se reduce durante medio ciclo de la oscilación del campo y la relación se puede expresar como

${\displaystyle \gamma ={\frac {\tau _{\text{T}}}{{\frac {1}{2}}\tau _{\text{L}}}}}$,

donde es el tiempo de tunelización (tiempo clásico de vuelo de un electrón a través de una barrera de potencial, y es el período de oscilación del campo láser. ${\displaystyle \tau _{\text{T}}}$ ${\displaystyle \tau _{\text{L}}}$

MPI de moléculas

Contrariamente a la abundancia de trabajo teórico y experimental sobre el MPI de átomos de gases raros, la cantidad de investigación sobre la predicción de la tasa de MPI de moléculas neutras fue escasa hasta hace poco. Walsh et al. ^[14] han medido la tasa de MPI de algunas moléculas diatómicas que interactúan con unLáser de CO ₂ de 10,6 μm . Encontraron que estas moléculas están ionizadas por túnel como si fueran átomos sin estructura con un potencial de ionización equivalente al del estado fundamental molecular. A. Talebpour et al. ^{[15] [16]} pudieron ajustar cuantitativamente el rendimiento de ionización de moléculas diatómicas que interactúan con un pulso láser de Ti:zafiro. La conclusión del trabajo fue que la tasa de MPI de una molécula diatómica se puede predecir a partir del modelo PPT asumiendo que el electrón hace túnel a través de una barrera dada por en lugar de la barrera que se usa en el cálculo de la tasa de MPI de los átomos. La importancia de este hallazgo radica en su practicidad; el único parámetro necesario para predecir la tasa de MPI de una molécula diatómica es un solo parámetro, ⁠ ⁠ . Es factible usar el modelo semiempírico para la tasa de MPI de hidrocarburos insaturados. ^[17] Esta visión simplista ignora la dependencia de la ionización con respecto a la orientación del eje molecular con respecto a la polarización del campo eléctrico del láser, que está determinada por las simetrías de los orbitales moleculares. Esta dependencia se puede utilizar para seguir la dinámica molecular utilizando la ionización multifotónica de campo fuerte. ^[18] ${\displaystyle {Z_{\text{eff}}}/{r}}$ ${\displaystyle {1}/{r}}$ ${\displaystyle Z_{\text{eff}}}$

Tiempo de tunelización

La cuestión de cuánto tiempo pasa una partícula tunelizadora dentro de la región de la barrera ha permanecido sin resolverse desde los primeros días de la mecánica cuántica. A veces se sugiere que el tiempo de tunelización es instantáneo porque tanto el tiempo de Keldysh como el estrechamente relacionado de Buttiker-Landauer ^[19] son ​​imaginarios (que corresponden a la descomposición de la función de onda bajo la barrera). En una publicación reciente ^[20] se comparan las principales teorías en competencia sobre el tiempo de tunelización con mediciones experimentales utilizando el attoclock en la ionización de campo láser fuerte de átomos de helio. Las mediciones refinadas del attoclock revelan un tiempo de retardo de tunelización real y no instantáneo sobre un régimen de gran intensidad. Se encontró que los resultados experimentales son compatibles con la distribución de probabilidad de los tiempos de tunelización construida utilizando una formulación de la integral de trayectoria de Feynman (FPI). ^{[21] [22]} Sin embargo, trabajos posteriores en hidrógeno atómico han demostrado que la mayor parte del tiempo de tunelización medido en el experimento es puramente de la fuerza de Coulomb de largo alcance ejercida por el núcleo iónico sobre el electrón saliente. ^[23]

Referencias

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Lectura adicional

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