Ionización de túnel

En física , la ionización de túnel es un proceso en el que los electrones de un átomo (o molécula ) atraviesan la barrera de potencial y escapan del átomo (o molécula). En un campo eléctrico intenso , la barrera de potencial de un átomo (molécula) se distorsiona drásticamente. Por lo tanto, a medida que disminuye la longitud de la barrera que los electrones tienen que atravesar, los electrones pueden escapar del potencial del átomo más fácilmente. La ionización en túnel es un fenómeno de la mecánica cuántica ya que, en la imagen clásica, un electrón no tiene suficiente energía para superar la barrera potencial del átomo.

Cuando el átomo está en un campo externo de CC, la barrera de potencial de Coulomb disminuye y el electrón tiene una probabilidad aumentada, distinta de cero, de atravesar la barrera de potencial. En el caso de un campo eléctrico alterno, la dirección del campo eléctrico se invierte después de la mitad del período del campo. El electrón ionizado puede regresar a su ion original. El electrón puede recombinarse con el núcleo (núcleos) y su energía cinética se libera en forma de luz ( alta generación de armónicos ). Si no se produce la recombinación, puede producirse una mayor ionización por colisión entre electrones de alta energía y un átomo (molécula) original. Este proceso se conoce como ionización no secuencial. ^[1]

Ionización de túnel DC

Lev Landau ^[2] resolvió esquemáticamente la ionización en túnel desde el estado fundamental de un átomo de hidrógeno en un campo electrostático (CC) utilizando coordenadas parabólicas. Esto proporciona un sistema físico simplificado que le da una dependencia exponencial adecuada de la tasa de ionización del campo externo aplicado. Cuando , la tasa de ionización para este sistema viene dada por: ${\displaystyle E\ll E_{a}}$

${\displaystyle w=4\omega _{a}{\frac {E_{a}}{\left|E\right|}}\exp \left[-{\frac {2}{3}}{\frac {E_{a}}{\left|E\right|}}\right]}$

Landau expresó esto en unidades atómicas , donde . En unidades SI los parámetros anteriores se pueden expresar como: ${\displaystyle m_{\text{e}}=e=\hbar =1}$

${\displaystyle E_{a}={\frac {m_{\text{e}}^{2}e^{5}}{(4\pi \epsilon _{0})^{3}\hbar ^{4}}}}$,

${\displaystyle \omega _{a}={\frac {m_{\text{e}}e^{4}}{(4\pi \epsilon _{0})^{2}\hbar ^{3}}}}$.

La tasa de ionización es la probabilidad total de que la corriente pase por el punto de inflexión clásico exterior. Esta tasa se encuentra utilizando la aproximación WKB para igualar la función de onda del hidrógeno del estado fundamental a través de la barrera de potencial de Coulomb suprimida.

Se puede obtener una forma físicamente más significativa para la tasa de ionización anterior observando que el radio de Bohr y la energía de ionización del átomo de hidrógeno están dados por

${\displaystyle a_{0}={\frac {4\pi \epsilon _{0}\hbar ^{2}}{m_{\text{e}}e^{2}}}}$,

${\displaystyle E_{\text{ion}}=R_{\text{H}}={\frac {m_{\text{e}}e^{4}}{8\epsilon _{0}^{2}h^{2}}}}$,

¿Dónde está la energía de Rydberg ? Entonces, los parámetros y se pueden escribir como ${\displaystyle R_{\text{H}}\approx \mathrm {13.6\,eV} }$ ${\displaystyle E_{a}}$ ${\displaystyle \omega _{a}}$

${\displaystyle E_{a}={\frac {2R_{\text{H}}}{ea_{0}}}}$, . ${\displaystyle \omega _{a}={\frac {2R_{\text{H}}}{\hbar }}}$

para que la tasa de ionización total pueda reescribirse

${\displaystyle w=8{\frac {R_{\text{H}}}{\hbar }}{\frac {2R_{\text{H}}/a_{0}}{\left|eE\right|}}\exp \left[-{\frac {4}{3}}{\frac {R_{\text{H}}/a_{0}}{\left|eE\right|}}\right]}$.

Esta forma de tasa de ionización enfatiza que el campo eléctrico característico necesario para la ionización es proporcional a la relación entre la energía de ionización y el tamaño característico del orbital del electrón . Por lo tanto, los átomos con baja energía de ionización (como los metales alcalinos ) con electrones que ocupan orbitales con un número cuántico principal alto (es decir, muy abajo en la tabla periódica) se ionizan más fácilmente bajo un campo de CC. Además, para un átomo de hidrógeno , la escala de este campo de ionización característico es como dónde está la carga nuclear. Este escalamiento surge porque la energía de ionización escala como y el radio orbital como . También se pueden obtener fórmulas más precisas y generales para la tunelización desde orbitales de hidrógeno. ^[3] ${\displaystyle w}$ ${\displaystyle E_{a}={2E_{\text{ion}}}/{ea_{0}}}$ ${\displaystyle E_{\text{ion}}}$ ${\displaystyle a_{0}}$ ${\displaystyle n}$ ${\displaystyle Z^{3}}$ ${\displaystyle Z}$ ${\displaystyle \propto Z^{2}}$ ${\displaystyle \propto Z^{-1}}$

Como punto de referencia empírico, el campo eléctrico característico del átomo de hidrógeno ordinario es de aproximadamente ${\displaystyle E_{a}}$51  V / Å (o5,1 × 10 ³  MV/cm ) y la frecuencia característica es ${\displaystyle \omega _{a}}$4,1 × 10 ⁴  THz .

campo eléctrico de CA

La tasa de ionización de un átomo de hidrógeno en un campo eléctrico alterno, como el de un láser, puede tratarse, en el límite apropiado, como la tasa de ionización de CC promediada durante un único período de oscilación del campo eléctrico. La ionización multifotónica y de túnel de un átomo o una molécula describe el mismo proceso por el cual se ioniza un electrón ligado, mediante la absorción de más de un fotón del campo láser. La diferencia entre ellos es una cuestión de definición bajo diferentes condiciones. En adelante podrán denominarse ionización multifotónica (MPI) siempre que la distinción no sea necesaria. La dinámica del MPI se puede describir encontrando la evolución temporal del estado del átomo que se describe mediante la ecuación de Schrödinger .

Potencial combinado de un átomo y un campo láser uniforme. A distancias , el potencial del láser se puede despreciar, mientras que a distancias con , el potencial de Coulomb es insignificante en comparación con el potencial del campo láser. El electrón emerge de debajo de la barrera en . es el potencial de ionización del átomo. ${\displaystyle r<r_{0}}$ ${\displaystyle r>r_{0}}$ ${\displaystyle r=R_{c}}$ ${\displaystyle E_{\text{i}}}$

Cuando la intensidad del láser es fuerte, la teoría de perturbaciones de orden más bajo no es suficiente para describir el proceso MPI. En este caso, el campo láser a distancias mayores del núcleo es más importante que el potencial de Coulomb y se debe tener debidamente en cuenta la dinámica del electrón en el campo. El primer trabajo de esta categoría fue publicado por Leonid Keldysh . ^[4] Modeló el proceso MPI como una transición del electrón desde el estado fundamental del átomo a los estados de Volkov (el estado de un electrón libre en el campo electromagnético ^[5] ). En este modelo, se desprecia la perturbación del estado fundamental por el campo láser y no se tienen en cuenta los detalles de la estructura atómica al determinar la probabilidad de ionización. La principal dificultad del modelo de Keldysh fue que no tenía en cuenta los efectos de la interacción de Coulomb sobre el estado final del electrón. Como se observa en la figura, el campo de Coulomb no tiene una magnitud muy pequeña en comparación con el potencial del láser a distancias mayores del núcleo. Esto contrasta con la aproximación realizada al despreciar el potencial del láser en las regiones cercanas al núcleo. AM Perelomov, VS Popov y MV Terent'ev ^{[6] [7]} incluyeron la interacción de Coulomb a distancias internucleares mayores. Su modelo (que se llama modelo PPT por sus iniciales) se derivó para el potencial de corto alcance e incluye el efecto de la interacción de Coulomb de largo alcance a través de la corrección de primer orden en la acción cuasi clásica. En el límite cuasiestático, el modelo PPT se aproxima al modelo ADK de MV Ammosov, NB Delone y VP Krainov. ^[8]

Se han llevado a cabo muchos experimentos sobre el MPI de átomos de gases raros utilizando fuertes pulsos láser, midiendo tanto el rendimiento total de iones como la energía cinética de los electrones. Aquí sólo se consideran los experimentos diseñados para medir el rendimiento total de iones. Entre estos experimentos se encuentran los de SL Chin et al., ^[9] S. Augst et al. ^[10] y T. Auguste et al. ^[11] Chin y cols. utilizaron un láser de CO ₂ de 10,6 μm en su experimento. Debido a la muy pequeña frecuencia del láser, el efecto túnel es estrictamente cuasiestático, una característica que no se puede lograr fácilmente utilizando pulsos en la región de frecuencias del infrarrojo cercano o del visible. Estos hallazgos debilitaron las sospechas sobre la aplicabilidad de modelos basados ​​básicamente en la suposición de un átomo sin estructura. S. Larochelle y col. ^[12] han comparado las curvas de iones versus intensidad teóricamente predichas de átomos de gases raros que interactúan con un láser de Ti:zafiro con mediciones experimentales. Han demostrado que la tasa de ionización total predicha por el modelo PPT se ajusta muy bien a los rendimientos de iones experimentales para todos los gases raros en el régimen intermedio del parámetro Keldysh.

Fórmula analítica para la tasa del IPM

La dinámica del MPI se puede describir encontrando la evolución temporal del estado del átomo que se describe mediante la ecuación de Schrödinger. La forma de esta ecuación en el medidor de campo eléctrico, asumiendo la aproximación de un solo electrón activo (SAE) y usando la aproximación dipolo, es la siguiente

${\displaystyle i{\frac {\partial }{\partial t}}\Psi (\mathbf {r} ,\,t)=-{\frac {1}{2m}}\nabla ^{2}\Psi (\mathbf {r} ,\,t)+(\mathbf {E} (t)\cdot \mathbf {r} +V(\mathbf {r} ))\Psi (\mathbf {r} ,\,t),}$

donde es el campo eléctrico del láser y es el potencial estático de Coulomb del núcleo atómico en la posición del electrón activo. Al encontrar la solución exacta de la ecuación (1) para un potencial ( la magnitud del potencial de ionización del átomo), se calcula la corriente de probabilidad. Luego, la tasa MPI total del potencial de corto alcance para polarización lineal, se encuentra a partir de ${\displaystyle \mathbf {E} (t)}$ ${\displaystyle V(r)}$ ${\displaystyle {\sqrt {2E_{\text{i}}}}.\delta (\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle E_{\text{i}}}$ ${\displaystyle \mathbf {J} (\mathbf {r} ,t)}$ ${\displaystyle W(\mathbf {E} ,\omega )}$

${\displaystyle W(\mathbf {E} ,\omega )=\lim _{x\to \infty }\int _{0}^{\frac {2\pi }{\omega }}\int _{-\infty }^{\infty }\int _{-\infty }^{\infty }\mathbf {J} (\mathbf {r} ,t)\,dz\,dy\,dt}$

¿Dónde está la frecuencia del láser, que se supone polarizado en la dirección del eje? El efecto del potencial iónico, que se comporta como ( es la carga del núcleo atómico o iónico) a gran distancia del núcleo, se calcula mediante una corrección de primer orden en la acción semiclásica. El resultado es que el efecto del potencial iónico es aumentar la tasa de MPI en un factor de ${\displaystyle \omega }$ ${\displaystyle x}$ ${\displaystyle {Z}/{r}}$ ${\displaystyle Z}$

${\displaystyle I_{\text{PPT}}=(2(E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F)^{n^{*}}}$

Donde y es el campo eléctrico máximo del láser. Por lo tanto, se calcula que la tasa total de MPI desde un estado con números cuánticos y en un campo láser para polarización lineal es ${\displaystyle n^{*}=Z/{\sqrt {2E_{\text{i}}}}}$ ${\displaystyle F}$ ${\displaystyle l}$ ${\displaystyle m}$

${\displaystyle W_{\text{PPT}}=I_{\text{PPT}}W(\mathbf {E} ,\omega )=|C_{n^{*}l^{*}}|^{2}{\sqrt {\frac {6}{\pi }}}f_{lm}E_{i}(2(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F)^{2n^{*}-|m|-3/2}(1+\gamma ^{2})^{|m/2|+3/4}A_{m}(\omega ,\gamma )e^{-{\frac {2}{3}}g(\gamma )(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F}}$

donde está el parámetro de adiabaticidad de Keldysh y . Los coeficientes , y están dados por ${\displaystyle \gamma ={\frac {\omega {\sqrt {2E_{\text{i}}}}}{F}}}$ ${\displaystyle l^{*}=n^{*}-1}$ ${\displaystyle f_{lm}}$ ${\displaystyle g(\gamma )}$ ${\displaystyle C_{n^{*}l^{*}}}$

${\displaystyle f_{lm}={\frac {(2l+1)(l+|m|){!}}{2^{|m|}|m|{!}(l-|m|){!}}}}$

${\displaystyle g(\gamma )={\frac {3}{2\gamma }}((1+{\frac {1}{2\gamma ^{2}}})\sinh ^{-1}(\gamma )-{\frac {\sqrt {1+\gamma ^{2}}}{2\gamma }})}$

${\displaystyle |C_{n^{*}l^{*}}|^{2}={\frac {2^{2n^{*}}}{n^{*}\Gamma (n^{*}+l^{*}+1)\Gamma (n^{*}-l^{*})}}}$

El coeficiente viene dado por ${\displaystyle A_{m}(\omega ,\gamma )}$

${\displaystyle A_{m}(\omega ,\gamma )={\frac {4}{\sqrt {3\pi }}}{\frac {1}{|m|!}}{\frac {\gamma ^{2}}{1+\gamma ^{2}}}\sum _{n>v}^{\infty }e^{-(n-v)\alpha (\gamma )}w_{m}\left({\sqrt {{\frac {2\gamma }{\sqrt {1+\gamma ^{2}}}}(n-v)}}\right)}$,

dónde

${\displaystyle w_{m}(x)=e^{-x^{2}}\int _{0}^{x}(x^{2}-y^{2})^{m}e^{y^{2}}\,dy}$

${\displaystyle \alpha (\gamma )=2(\sinh ^{-1}(\gamma )-{\frac {\gamma }{\sqrt {1+\gamma ^{2}}}})}$

${\displaystyle v={\frac {E_{\text{i}}}{\omega }}(1+{\frac {1}{2\gamma ^{2}}})}$

El modelo ADK es el límite del modelo PPT cuando se aproxima a cero (límite cuasiestático). En este caso, que se conoce como túnel cuasiestático (QST), la tasa de ionización viene dada por ${\displaystyle \gamma }$

${\displaystyle W_{\text{ADK}}=|C_{n^{*}l^{*}}|^{2}{\sqrt {\frac {6}{\pi }}}f_{lm}E_{i}(2(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/F)^{2n^{*}-|m|-3/2}e^{-(2(2E_{\text{i}})^{\frac {3}{2}}/3F)}}$.

En la práctica, el límite para el régimen QST es . Esto se justifica con la siguiente consideración. ^[13] Con referencia a la figura, la facilidad o dificultad de la tunelización se puede expresar como la relación entre el tiempo clásico equivalente que le toma al electrón atravesar la barrera de potencial mientras el potencial se dobla hacia abajo. De hecho, esta relación lo es , ya que el potencial se desvía hacia abajo durante medio ciclo de la oscilación del campo y la relación se puede expresar como ${\displaystyle \gamma <1/2}$ ${\displaystyle \gamma }$

${\displaystyle \gamma ={\frac {\tau _{\text{T}}}{{\frac {1}{2}}\tau _{\text{L}}}}}$,

donde es el tiempo de túnel (tiempo clásico de vuelo de un electrón a través de una barrera de potencial, y es el período de oscilación del campo láser). ${\displaystyle \tau _{\text{T}}}$ ${\displaystyle \tau _{\text{L}}}$

MPI de moléculas

Contrariamente a la abundancia de trabajos teóricos y experimentales sobre el MPI de átomos de gases raros, hasta hace poco la cantidad de investigaciones sobre la predicción de la tasa de MPI de moléculas neutras era escasa. Walsh y cols. ^[14] han medido la tasa de MPI de algunas moléculas diatómicas que interactúan con un_{Láser de} CO2 de 10,6 μm . Descubrieron que estas moléculas están ionizadas en túnel como si fueran átomos sin estructura con un potencial de ionización equivalente al del estado fundamental molecular. A. Talebpour et al. ^{[15] [16]} pudieron ajustar cuantitativamente el rendimiento de ionización de moléculas diatómicas que interactúan con un pulso de láser de Ti:zafiro. La conclusión del trabajo fue que la tasa MPI de una molécula diatómica se puede predecir a partir del modelo PPT suponiendo que el electrón atraviesa una barrera dada por en lugar de la barrera que se utiliza en el cálculo de la tasa MPI de los átomos. La importancia de este hallazgo radica en su practicidad; El único parámetro necesario para predecir la tasa de MPI de una molécula diatómica es un solo parámetro . Es factible utilizar el modelo semiempírico para la tasa MPI de hidrocarburos insaturados. ^[17] Esta visión simplista ignora la dependencia de la ionización de la orientación del eje molecular con respecto a la polarización del campo eléctrico del láser, que está determinada por las simetrías de los orbitales moleculares. Esta dependencia se puede utilizar para seguir la dinámica molecular utilizando ionización multifotónica de campo fuerte. ^[18] ${\displaystyle {Z_{\text{eff}}}/{r}}$ ${\displaystyle {1}/{r}}$ ${\displaystyle Z_{\text{eff}}}$

tiempo de tunelización

La cuestión de cuánto tiempo pasa una partícula en túnel dentro de la región de la barrera ha permanecido sin resolver desde los primeros días de la mecánica cuántica. A veces se sugiere que el tiempo de túnel es instantáneo porque tanto el tiempo de Keldysh como el estrechamente relacionado de Buttiker-Landauer ^[19] son ​​imaginarios (correspondientes a la caída de la función de onda bajo la barrera). En una publicación reciente ^[20], las principales teorías en competencia sobre el tiempo de túnel se comparan con mediciones experimentales utilizando el attoclock en un fuerte campo láser de ionización de átomos de helio. Las mediciones attoclock refinadas revelan un tiempo de retardo de túnel real y no instantáneo en un régimen de gran intensidad. Se encuentra que los resultados experimentales son compatibles con la distribución de probabilidad de los tiempos de construcción de túneles construidos utilizando una formulación de integral de trayectoria de Feynman (FPI). ^{[21] [22]} Sin embargo, trabajos posteriores en hidrógeno atómico han demostrado que la mayor parte del tiempo de túnel medido en el experimento se debe puramente a la fuerza de Coulomb de largo alcance ejercida por el núcleo iónico sobre el electrón saliente. ^[23]

Referencias

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Otras lecturas

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