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Condensación de benjuí

En química orgánica , la adición de benzoína es una reacción de adición que involucra dos aldehídos ( −CH=O ). La reacción ocurre generalmente entre aldehídos aromáticos o glioxales ( OCH=CHO ), [1] [2] y da como resultado la formación de una aciloína ( −C(O)CH(OH)− ). En el ejemplo clásico, el benzaldehído se convierte en benzoína ( Ph CH(OH)C(O)Ph ). [3]

La condensación de benjuí fue descrita por primera vez en 1832 por Justus von Liebig y Friedrich Wöhler durante su investigación sobre el aceite de almendras amargas . [4] La versión catalítica de la reacción que involucra cianuro fue desarrollada por Nikolay Zinin a fines de la década de 1830. [5] [6]

Adición de benzoína

Mecanismo de reacción

La reacción es catalizada por nucleófilos como un cianuro o un carbeno N-heterocíclico (generalmente sales de tiazolio ). El mecanismo de reacción fue propuesto en 1903 por AJ Lapworth . [7] En el primer paso de esta reacción, el anión cianuro (como cianuro de sodio ) reacciona con el aldehído en una adición nucleofílica . La reorganización del intermedio da como resultado la inversión de polaridad del grupo carbonilo , que luego se agrega al segundo grupo carbonilo en una segunda adición nucleofílica. La transferencia de protones y la eliminación del ion cianuro proporciona benzoína como producto. Esta es una reacción reversible , lo que significa que la distribución de productos está determinada por la estabilidad termodinámica relativa de los productos y el material de partida.

Mecanismo de adición de benzoína

En esta reacción, un aldehído dona un protón y otro aldehído acepta un protón. Algunos aldehídos sólo pueden donar protones, como el 4-dimetilaminobenzaldehído , mientras que el benzaldehído es aceptor y donador de protones. De esta manera es posible sintetizar benzoínas mixtas, es decir, productos con grupos diferentes en cada mitad del producto. Sin embargo, se debe tener cuidado de combinar un aldehído donador de protones con un aldehído aceptor de protones para evitar una homodimerización no deseada.

Alcance

La reacción puede extenderse a aldehídos alifáticos con catálisis básica en presencia de sales de tiazolio ; el mecanismo de reacción es esencialmente el mismo. Estos compuestos son importantes en la síntesis de compuestos heterocíclicos . La análoga adición 1,4 de un aldehído a una enona se denomina reacción de Stetter .

En bioquímica , la coenzima tiamina es responsable de la biosíntesis de compuestos similares a la aciloína mediante la adición de benzoína. Esta coenzima también contiene una fracción de tiazolio, que al desprotonarse se convierte en un carbeno nucleofílico.

La versión asimétrica de esta reacción se ha llevado a cabo utilizando sales quirales de tiazolio y triazolio . Se ha descubierto que las sales de triazolio dan lugar a un exceso enantiomérico mayor que las sales de tiazolio. [8] A continuación se muestra un ejemplo. [9]

Esquema 2. Adición intramolecular de benzoína

Dado que los productos de la reacción se controlan termodinámicamente, la adición de benzoína retroactiva puede ser útil desde el punto de vista sintético. Si una benzoína o aciloína se puede sintetizar mediante otro método, se pueden convertir en las cetonas componentes utilizando catalizadores de cianuro o tiazolio. El mecanismo de reacción es el mismo que el anterior, pero se produce en sentido inverso. Esto puede permitir el acceso a cetonas que de otro modo serían difíciles de producir.

Véase también

Referencias

  1. ^ Menón, Rajeev S.; Biju, Akkattu T.; Nair, Vijay (2016). "Avances recientes en reacciones de benzoína catalizadas por carbeno N-heterocíclico (NHC)". Revista Beilstein de Química Orgánica . 12 : 444–461. doi :10.3762/bjoc.12.47. PMC  4901930 . PMID  27340440.
  2. ^ Enders, Dieter; Niemeier, Oliver; Henseler, Alexander (2007). "Organocatálisis por carbenos N-heterocíclicos". Chemical Reviews . 107 (12): 5606–5655. doi :10.1021/cr068372z. PMID  17956132.
  3. ^ Roger Adams; CS Marvel (1921). "Benzoína". Síntesis orgánicas . 1 : 33. doi :10.15227/orgsyn.001.0033.
  4. ^ F. Wöhler, J. Liebig (1832). "Untersuchungen über das Radikal der Benzoesäure" [Estudios sobre los radicales del ácido benzoico]. Annalen der Pharmacie (en alemán). 3 (3): 249–282. doi :10.1002/jlac.18320030302. hdl : 2027/hvd.hxdg3f .
  5. ^ N. Zinin (1839). "Beiträge zur Kenntniss einiger Verbindungen aus der Benzoylreihe" [Contribuciones al conocimiento de algunos compuestos de la serie de los benzoilo]. Annalen der Pharmacie (en alemán). 31 (3): 329–332. doi :10.1002/jlac.18390310312. Archivado desde el original el 9 de julio de 2022 . Consultado el 11 de septiembre de 2020 .
  6. ^ N. Zinin (1840). "Ueber einige Zersetzungsprodukte des Bittermandelöls" [Estudio de algunos productos de descomposición del aceite de almendras amargas]. Annalen der Pharmacie (en alemán). 34 (2): 186-192. doi :10.1002/jlac.18400340205. Archivado desde el original el 9 de julio de 2022 . Consultado el 28 de junio de 2019 .
  7. ^ Lapworth, A. (1904). "CXXII.—Reacciones que implican la adición de cianuro de hidrógeno a compuestos de carbono. Parte II. Cianohidrinas consideradas como ácidos complejos". Journal of the Chemical Society, Transactions . 85 : 1206–1214. doi :10.1039/CT9048501206. Archivado desde el original el 2022-07-09 . Consultado el 2019-06-28 .
  8. ^ Knight, Roland; Leeper, F. (1998). "Comparación de sales quirales de tiazolio y triazolio como catalizadores asimétricos para la adición de benzoína". J. Chem. Soc., Perkin Trans. 1 (12): 1891–1894. doi :10.1039/A803635G.
  9. ^ D. Enders, O. Niemeier y T. Balensiefer (2006). "Reacciones asimétricas intramoleculares cruzadas de benzoína mediante catálisis de carbeno N-heterocíclico". Angewandte Chemie International Edition . 45 (9): 1463–1467. doi :10.1002/anie.200503885. PMID  16389609.

Enlaces externos

Medios relacionados con la animación del mecanismo de la reacción de condensación del benzoína en Wikimedia Commons