El arzobispo de Harare preside la Sede Metropolitana Católica Romana de Zimbabwe .
En 2004, el número de católicos romanos en la archidiócesis se estimó en 483.293 (de una población total de 4.866.000), y eran atendidos por 124 sacerdotes.
Hay tres diócesis sufragáneas, Chinhoyi , Gokwe y Mutare .
El arzobispo actual es Monseñor Robert Ndlovu .
El 2 de julio de 1879 se erigió una misión sui iuris de Zambese (en latín, Zambesia ). El 9 de marzo de 1915, se elevó a la categoría de Prefectura Apostólica de Zambese y el 14 de julio de 1927 se cambió el nombre a Prefectura Apostólica de Salisbury (en latín, Salisburiensis ). El 3 de marzo de 1931, se elevó de nuevo a la categoría de Vicariato Apostólico de Salisbury.
El 1 de enero de 1955, la Arquidiócesis de Salisbury fue instituida como Sede Metropolitana de Rhodesia .
En 1973 se perdió territorio cuando se erigió la Prefectura Apostólica de Sinoia.
El 25 de junio de 1982, el nombre de la Arquidiócesis se cambió de Salisbury a Harare.