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Defectos cristalográficos en diamante.

Diamantes sintéticos de varios colores cultivados mediante la técnica de alta presión y alta temperatura, el tamaño del diamante es de ~2 mm.
Espectro de absorción infrarroja del diamante tipo IaB. (1) región de absorción de impurezas de nitrógeno (aquí principalmente debido a los centros B), (2) pico de plaquetas, (3) autoabsorción de la red de diamante, (4) picos de hidrógeno a 3107 y 3237 cm −1

Las imperfecciones en la red cristalina del diamante son comunes. Dichos defectos pueden ser el resultado de irregularidades de la red o impurezas sustitutivas o intersticiales extrínsecas, introducidas durante o después del crecimiento del diamante. Los defectos afectan a las propiedades materiales del diamante y determinan a qué tipo se asigna un diamante; los efectos más dramáticos se dan en el color del diamante y la conductividad eléctrica , como se explica por la estructura de la banda electrónica .

Los defectos pueden detectarse mediante diferentes tipos de espectroscopia , incluida la resonancia paramagnética electrónica (EPR), la luminiscencia inducida por luz ( fotoluminiscencia , PL) o haz de electrones ( catodoluminiscencia , CL), y la absorción de luz en el infrarrojo (IR), visible y Partes UV del espectro. El espectro de absorción se utiliza no sólo para identificar los defectos, sino también para estimar su concentración; también puede distinguir los diamantes naturales de los sintéticos o realzados . [1]

Etiquetado de centros de diamantes.

Existe una tradición en espectroscopia de diamantes de etiquetar un espectro inducido por defectos mediante un acrónimo numerado (por ejemplo, GR1). Esta tradición se ha seguido en general con algunas desviaciones notables, como los centros A, B y C. Sin embargo, muchas siglas son confusas: [2]

Simetría de defectos

La simetría de los defectos en los cristales se describe mediante los grupos de puntos . Se diferencian de los grupos espaciales que describen la simetría de los cristales por la ausencia de traslaciones y, por tanto, son mucho menos numerosos. En el diamante, hasta ahora sólo se han observado defectos de las siguientes simetrías: tetraédrico (T d ), tetragonal (D 2d ), trigonal (D 3d , C 3v ), rómbico (C 2v ), monoclínico (C 2h , C 1h , C 2 ) y triclínica (C 1 o C S ). [2] [4]

La simetría del defecto permite predecir muchas propiedades ópticas. Por ejemplo, la absorción de un fonón (infrarrojos) en una red de diamante puro está prohibida porque la red tiene un centro de inversión . Sin embargo, la introducción de cualquier defecto (incluso "muy simétrico", como el par de sustitución NN) rompe la simetría del cristal, lo que da como resultado una absorción infrarroja inducida por el defecto, que es la herramienta más común para medir las concentraciones de defectos en el diamante. [2]

En el diamante sintético cultivado mediante síntesis a alta presión y alta temperatura [5] o deposición química de vapor , [6] [7] los defectos con simetría inferior a la tetraédrica se alinean con la dirección del crecimiento. Esta alineación también se ha observado en el arseniuro de galio [8] y, por tanto, no es exclusiva del diamante.

Defectos extrínsecos

Varios análisis elementales del diamante revelan una amplia gama de impurezas. Sin embargo, en su mayoría provienen de inclusiones de materiales extraños en el diamante, que pueden tener un tamaño nanométrico e invisibles al microscopio óptico . Además, prácticamente cualquier elemento puede convertirse en diamante mediante implantación de iones . Más esenciales son los elementos que pueden introducirse en la red del diamante como átomos aislados (o pequeños grupos atómicos) durante el crecimiento del diamante. En 2008, esos elementos serán nitrógeno , boro , hidrógeno , silicio , fósforo , níquel , cobalto y quizás azufre . Se han detectado inequívocamente manganeso [9] y tungsteno [10] en diamantes, pero podrían proceder de inclusiones extrañas. La detección de hierro aislado en diamantes [11] se reinterpretó posteriormente en términos de micropartículas de rubí producidas durante la síntesis del diamante. [12] Se cree que el oxígeno es una impureza importante en el diamante, [13] pero aún no se ha identificado espectroscópicamente en el diamante. [ cita necesaria ] Inicialmente se asignaron dos centros de resonancia paramagnética de electrones (OK1 y N3) a complejos de nitrógeno-oxígeno y, más tarde, a complejos relacionados con el titanio. [14] Sin embargo, la asignación es indirecta y las concentraciones correspondientes son bastante bajas (unas pocas partes por millón). [15]

Nitrógeno

La impureza más común en el diamante es el nitrógeno, que puede representar hasta el 1% en masa de un diamante. [13] Anteriormente, se pensaba que todos los defectos de la red en el diamante eran el resultado de anomalías estructurales; Investigaciones posteriores revelaron que el nitrógeno está presente en la mayoría de los diamantes y en muchas configuraciones diferentes. La mayor parte del nitrógeno ingresa a la red del diamante como un solo átomo (es decir, las moléculas que contienen nitrógeno se disocian antes de la incorporación), sin embargo, el nitrógeno molecular también se incorpora al diamante. [dieciséis]

La absorción de luz y otras propiedades materiales del diamante dependen en gran medida del contenido de nitrógeno y del estado de agregación. Aunque todas las configuraciones de agregados provocan absorción en el infrarrojo , los diamantes que contienen nitrógeno agregado suelen ser incoloros, es decir, tienen poca absorción en el espectro visible. [2] Las cuatro formas principales de nitrógeno son las siguientes:

Esquema del centro C

centro de nitrógeno C

El centro C corresponde a átomos de nitrógeno sustitutivos individuales eléctricamente neutros en la red del diamante. Estos se ven fácilmente en los espectros de resonancia paramagnética de electrones [17] (en los que se les llama confusamente centros P1). Los centros C imparten un color de amarillo intenso a marrón; Estos diamantes están clasificados como tipo Ib y se conocen comúnmente como "diamantes canarios", que son raros en forma de gema . La mayoría de los diamantes sintéticos producidos mediante la técnica de alta presión y alta temperatura (HPHT) contienen un alto nivel de nitrógeno en forma C; La impureza del nitrógeno se origina en la atmósfera o en la fuente de grafito. Un átomo de nitrógeno por cada 100.000 átomos de carbono producirá un color amarillo. [18] Debido a que los átomos de nitrógeno tienen cinco electrones disponibles (uno más que los átomos de carbono que reemplazan), actúan como " donantes profundos "; es decir, cada nitrógeno sustituido tiene un electrón adicional para donar y forma un nivel de energía donante dentro de la banda prohibida . La luz con una energía superior a ~2,2 eV puede excitar los electrones donantes hacia la banda de conducción , lo que da como resultado el color amarillo. [19]

El centro C produce un espectro de absorción infrarroja característico con un pico agudo a 1344 cm -1 y una característica más amplia a 1130 cm -1 . La absorción en esos picos se utiliza habitualmente para medir la concentración de nitrógeno individual. [20] Otra forma propuesta, utilizando la absorción UV a ~260 nm, se descartó posteriormente por no ser confiable. [19]

Los defectos aceptores en el diamante ionizan el quinto electrón del nitrógeno en el centro C, convirtiéndolo en un centro C+. Este último tiene un espectro de absorción IR característico con un pico agudo a 1332 cm -1 y picos más amplios y débiles a 1115, 1046 y 950 cm -1 . [21]

Esquema del centro A

centro de nitrógeno A

El centro A es probablemente el defecto más común en los diamantes naturales. Consiste en un par neutro de átomos de nitrógeno vecinos más cercanos que sustituyen a los átomos de carbono. El centro A produce un umbral de absorción de UV a ~4 eV (310 nm, es decir, invisible a la vista) y, por lo tanto, no causa coloración. Diamante que contiene nitrógeno predominantemente en forma A y se clasifica como tipo IaA . [22]

El centro A es diamagnético , pero si se ioniza con luz ultravioleta o aceptores profundos, produce un espectro de resonancia paramagnética electrónica W24, cuyo análisis prueba sin ambigüedades la estructura N=N. [23]

El centro A muestra un espectro de absorción IR sin características nítidas, que es claramente diferente del de los centros C o B. Su pico más fuerte a 1282 cm −1 se utiliza habitualmente para estimar la concentración de nitrógeno en la forma A. [24]

Esquema del centro B

centro de nitrógeno B

Existe un consenso general de que el centro B (a veces llamado B1) consiste en un espacio de carbono rodeado por cuatro átomos de nitrógeno que sustituyen a los átomos de carbono. [1] [2] [25] Este modelo es consistente con otros resultados experimentales, pero no hay datos espectroscópicos directos que lo corroboren. Los diamantes donde la mayor parte del nitrógeno forma centros B son raros y se clasifican como tipo IaB ; La mayoría de los diamantes gema contienen una combinación de centros A y B, junto con centros N3.

Al igual que los centros A, los centros B no inducen color y no se puede atribuir a los centros B ninguna absorción visible o UV. La asignación inicial del sistema de absorción de N9 al centro B fue refutada más tarde. [26] El centro B tiene un espectro de absorción IR característico (ver la imagen de absorción infrarroja arriba) con un pico agudo a 1332 cm −1 y una característica más amplia a 1280 cm −1 . Este último se utiliza habitualmente para estimar la concentración de nitrógeno en forma B. [27]

Muchos picos ópticos del diamante tienen accidentalmente posiciones espectrales similares, lo que causa mucha confusión entre los gemólogos. Los espectroscopistas utilizan todo el espectro en lugar de un pico para la identificación de defectos y consideran la historia del crecimiento y procesamiento de cada diamante. [1] [2] [25]

Esquema del centro N3

Centro de nitrógeno N3

El centro N3 consta de tres átomos de nitrógeno que rodean una vacante. Su concentración es siempre sólo una fracción de los centros A y B. [28] El centro N3 es paramagnético , por lo que su estructura queda bien justificada a partir del análisis del espectro EPR P2. [3] Este defecto produce una línea característica de absorción y luminiscencia a 415 nm y, por lo tanto, no induce color por sí solo. Sin embargo, el centro N3 siempre va acompañado del centro N2, teniendo una línea de absorción a 478 nm (y sin luminiscencia). [29] Como resultado, los diamantes ricos en centros N3/N2 son de color amarillo.

Boro

Los diamantes que contienen boro como impureza sustitutiva se denominan tipo IIb . Sólo el uno por ciento de los diamantes naturales son de este tipo y la mayoría son de color azul a gris. [30] El boro es un aceptor en el diamante: los átomos de boro tienen un electrón disponible menos que los átomos de carbono; por lo tanto, cada átomo de boro que sustituye a un átomo de carbono crea un hueco de electrón en la banda prohibida que puede aceptar un electrón de la banda de valencia . Esto permite la absorción de luz roja y, debido a la pequeña energía (0,37 eV) [31] necesaria para que el electrón abandone la banda de valencia, los átomos de boro pueden liberar térmicamente huecos a la banda de valencia incluso a temperatura ambiente. Estos agujeros pueden moverse en un campo eléctrico y hacer que el diamante sea eléctricamente conductor (es decir, un semiconductor tipo p ). Para que esto suceda se necesitan muy pocos átomos de boro; una proporción típica es un átomo de boro por cada 1.000.000 de átomos de carbono.

Los diamantes dopados con boro transmiten luz hasta ~250 nm y absorben algo de luz roja e infrarroja (de ahí el color azul); pueden fosforescer en azul después de la exposición a la luz ultravioleta de onda corta. [31] Además de la absorción óptica, se han detectado aceptores de boro mediante resonancia paramagnética de electrones. [32]

Fósforo

El fósforo podría introducirse intencionalmente en diamantes cultivados mediante deposición química de vapor (CVD) en concentraciones de hasta ~0,01%. [33] El fósforo sustituye al carbono en la red de diamantes. [34] Al igual que el nitrógeno, el fósforo tiene un electrón más que el carbono y, por lo tanto, actúa como donante; sin embargo, la energía de ionización del fósforo (0,6 eV) [33] es mucho menor que la del nitrógeno (1,7 eV) [35] y es lo suficientemente pequeña para la ionización térmica a temperatura ambiente . Esta importante propiedad del fósforo del diamante favorece las aplicaciones electrónicas, como los diodos emisores de luz UV ( LED , a 235 nm). [36]

Hidrógeno

El hidrógeno es una de las impurezas tecnológicamente más importantes de los semiconductores, incluido el diamante. Los defectos relacionados con el hidrógeno son muy diferentes en el diamante natural y en las películas de diamante sintético. Esas películas se producen mediante diversas técnicas de deposición química de vapor (CVD) en una atmósfera rica en hidrógeno (relación típica hidrógeno/carbono >100), bajo un fuerte bombardeo del diamante en crecimiento por parte de los iones del plasma. Como resultado, el diamante CVD siempre es rico en hidrógeno y vacantes en la red. En las películas policristalinas, gran parte del hidrógeno puede estar ubicado en los límites entre los "granos" de diamante o en inclusiones de carbono que no son diamantes. Dentro de la propia red del diamante, se han identificado complejos de hidrógeno-vacancia [37] e hidrógeno-nitrógeno-vacante [38] en estados de carga negativa mediante resonancia paramagnética de electrones . Además, se documentan numerosos picos de absorción de IR relacionados con el hidrógeno. [39]

Se ha demostrado experimentalmente que el hidrógeno pasiva las impurezas eléctricamente activas de boro [40] y fósforo [41] . Como resultado de tal pasivación se producen probablemente centros donantes poco profundos. [42]

En los diamantes naturales, se observan comúnmente varios picos de absorción de IR relacionados con el hidrógeno; los más fuertes se encuentran a 1405, 3107 y 3237 cm −1 (consulte la figura de absorción de IR arriba). La estructura microscópica de los defectos correspondientes aún se desconoce y ni siquiera se sabe con certeza si se originan en diamantes o en inclusiones extrañas. El color gris en algunos diamantes de la mina Argyle en Australia a menudo se asocia con esos defectos de hidrógeno, pero nuevamente, esta asignación aún no se ha demostrado. [43]

Níquel, cobalto y cromo.

Una micrografía (arriba) y una fotoluminiscencia excitada por UV (abajo) de una placa de diamante sintético (ancho ~3 mm). La mayor parte del color amarillo y la emisión verde se originan en el níquel.

Cuando los diamantes se cultivan mediante la técnica de alta presión y alta temperatura, generalmente se agregan níquel, cobalto, cromo u otros metales al medio de crecimiento para facilitar catalíticamente la conversión de grafito en diamante. Como resultado, se forman inclusiones metálicas. Además, los átomos aislados de níquel y cobalto se incorporan a la red del diamante, como lo demuestra la estructura hiperfina característica en los espectros de resonancia paramagnética electrónica , absorción óptica y fotoluminiscencia, [44] y la concentración de níquel aislado puede alcanzar el 0,01%. [45] Este hecho es ciertamente inusual considerando la gran diferencia de tamaño entre los átomos de carbono y los metales de transición y la rigidez superior de la red de diamante. [2] [45]

Se han detectado numerosos defectos relacionados con el Ni mediante resonancia paramagnética de electrones , [5] [46] absorción óptica y fotoluminiscencia , [5] [46] tanto en diamantes sintéticos como naturales. [43] Se pueden distinguir tres estructuras principales: Ni sustitucional, [47] vacante de níquel [48] y complejo vacante de níquel decorado por uno o más átomos de nitrógeno sustitucionales. [46] La estructura de "níquel-vacante", también llamada "semidivacante", es específica para la mayoría de las impurezas grandes en el diamante y el silicio (por ejemplo, estaño en el silicio [49] ). Su mecanismo de producción se acepta generalmente como el siguiente: un gran átomo de níquel se incorpora de forma sustitutiva, luego expulsa un carbono cercano (creando una vacante vecina) y se desplaza entre los dos sitios.

Aunque las propiedades físicas y químicas del cobalto y el níquel son bastante similares, las concentraciones de cobalto aislado en el diamante son mucho más pequeñas que las del níquel (rango de partes por mil millones). Se han detectado varios defectos relacionados con el cobalto aislado mediante resonancia paramagnética electrónica [50] y fotoluminiscencia , [5] [51], pero su estructura aún se desconoce.

Se ha detectado un centro óptico relacionado con el cromo en el diamante después de la implantación de iones y el posterior recocido. [52] [53]

Silicio, germanio, estaño y plomo.

El modelo de semi-divacancia (impureza-vacante) para una impureza grande en el diamante (Ni, Co, Si, S, etc.), donde un átomo grande de impureza rosa sustituye a dos átomos de carbono. Los detalles sobre la unión con la red de diamantes son inciertos.

El silicio es una impureza común en las películas de diamante cultivadas mediante deposición química de vapor y se origina a partir del sustrato de silicio o de las ventanas o paredes de sílice del reactor CVD. También se observó en diamantes naturales en forma dispersa. [54] Se han detectado defectos aislados de silicio en la red de diamantes a través del agudo pico de absorción óptica a 738 nm [55] y resonancia paramagnética de electrones . [56] Al igual que otras impurezas grandes, la forma principal de silicio en el diamante se ha identificado con un complejo de Si-vacante (sitio de semi-divacancia). [56] Este centro es un donante profundo que tiene una energía de ionización de 2 eV y, por lo tanto, nuevamente no es adecuado para aplicaciones electrónicas. [57]

Las vacantes de Si constituyen una fracción menor del silicio total. Se cree (aunque no existen pruebas) que gran parte del silicio sustituye al carbono, volviéndose así invisible para la mayoría de las técnicas espectroscópicas porque los átomos de silicio y de carbono tienen la misma configuración de las capas electrónicas externas. [58]

El germanio, el estaño y el plomo normalmente están ausentes en el diamante, pero pueden introducirse durante el crecimiento o mediante una posterior implantación de iones. Esas impurezas se pueden detectar ópticamente a través de los centros de vacantes de germanio , [59] de vacantes de estaño y de plomo, [60] respectivamente, que tienen propiedades similares a las del centro de vacantes de Si . [61]

Al igual que los centros NV, los complejos Si-V, Ge-V, Sn-V y Pb-V tienen aplicaciones potenciales en la computación cuántica. [62] [60]

Azufre

Alrededor del año 2000, hubo una ola de intentos de dopar películas de diamante CVD sintético con azufre con el objetivo de lograr una conductividad de tipo n con baja energía de activación. Se han publicado informes exitosos, [63] pero luego se descartaron [64] porque la conductividad se convirtió en tipo p en lugar de tipo n y no se asoció con azufre, sino con boro residual, que es un dopante de tipo p altamente eficiente en diamantes. .

Hasta ahora (2009), solo existe una evidencia confiable (a través de una estructura de interacción hiperfina en resonancia paramagnética electrónica ) de defectos de azufre aislados en diamantes. El centro correspondiente llamado W31 se ha observado en diamantes naturales de tipo Ib en pequeñas concentraciones (partes por millón). Fue asignado a un complejo de azufre-vacantes – también, como en el caso del níquel y el silicio, un sitio semi-vacantes. [sesenta y cinco]

Defectos intrínsecos

La forma más sencilla de producir defectos intrínsecos en el diamante es desplazando los átomos de carbono mediante irradiación con partículas de alta energía, como partículas alfa (helio), beta (electrones) o gamma, protones, neutrones, iones, etc. La irradiación puede ocurrir en en el laboratorio o en la naturaleza (ver Mejoramiento con diamantes – Irradiación ); produce defectos primarios llamados defectos de Frenkel (átomos de carbono expulsados ​​de sus sitios normales de la red a sitios intersticiales ) y vacantes restantes de la red. Una diferencia importante entre las vacantes y los intersticiales en el diamante es que, mientras que los intersticiales son móviles durante la irradiación, incluso a temperaturas de nitrógeno líquido, [66] sin embargo, las vacantes comienzan a migrar solo a temperaturas ~700 °C.

También se pueden producir vacantes e intersticiales en el diamante mediante deformación plástica, aunque en concentraciones mucho más pequeñas.

Intersticial de carbono aislado

Modelo del intersticial de carbono dividido en diamante.

Nunca se ha observado intersticial aislado en diamantes y se considera inestable. Su interacción con un átomo regular de la red de carbono produce un "intersticial dividido", un defecto en el que dos átomos de carbono comparten un sitio de la red y están unidos covalentemente con los carbonos vecinos. Este defecto se ha caracterizado minuciosamente mediante resonancia paramagnética electrónica (centro R2) [67] y absorción óptica, [68] y, a diferencia de la mayoría de los otros defectos del diamante, no produce fotoluminiscencia .

Complejos intersticiales

Una de las configuraciones de los diintersticiales de carbono en el diamante.

El intersticial dividido aislado se mueve a través del cristal de diamante durante la irradiación. Cuando se encuentra con otros intersticiales, se agrega en complejos más grandes de dos y tres intersticiales divididos, identificados por resonancia paramagnética de electrones (centros R1 y O3), [69] [70] absorción óptica y fotoluminiscencia. [71]

Complejos vacantes-intersticiales

La mayoría de las partículas de alta energía, además de desplazar al átomo de carbono del sitio de la red, también le pasan suficiente energía excedente para una rápida migración a través de la red. Sin embargo, cuando se utiliza irradiación gamma relativamente suave, esta energía extra es mínima. Por lo tanto, los intersticiales permanecen cerca de las vacantes originales y forman pares de vacantes-intersticiales identificados mediante absorción óptica. [71] [72] [73]

También se han producido pares vacantes-diintersticiales, aunque mediante irradiación de electrones y mediante un mecanismo diferente: [74] Los intersticiales individuales migran durante la irradiación y se agregan para formar diintersticiales; este proceso ocurre preferentemente cerca de las vacantes de la red.

Vacante aislada

Diamantes puros, antes y después de la irradiación y el recocido. En el sentido de las agujas del reloj desde abajo a la izquierda: 1) Inicial (2×2 mm) 2–4) Irradiado con diferentes dosis de electrones de 2 MeV 5–6) Irradiado con diferentes dosis y recocido a 800 °C.

La vacante aislada es el defecto más estudiado del diamante, tanto experimental como teóricamente. Su propiedad práctica más importante es la absorción óptica, como en los centros de color , que da al diamante un color verde o, a veces, incluso un color verde-azul (en el caso del diamante puro). El rasgo característico de esta absorción es una serie de líneas nítidas llamadas GR1-8, donde la línea GR1 a 741 nm es la más prominente e importante. [72]

La vacante se comporta como un donante/aceptor de electrones profundo, cuyas propiedades electrónicas dependen del estado de carga. El nivel de energía para los estados +/0 está en 0,6 eV y para los estados 0/- está en 2,5 eV por encima de la banda de valencia . [75]

Complejos multivacantes

Tras el recocido del diamante puro a ~700 °C, las vacantes migran y forman divacancias, caracterizadas por absorción óptica y resonancia paramagnética de electrones . [76] Al igual que los intersticiales individuales, las divacancias no producen fotoluminiscencia. Las divacancias, a su vez, se fusionan a ~900 °C creando cadenas de múltiples vacancias detectadas por EPR [77] y presumiblemente anillos de hexavanciancia. Estos últimos deberían ser invisibles para la mayoría de las espectroscopias y, de hecho, hasta ahora no se han detectado. [77] El recocido de las vacantes cambia el color del diamante de verde a amarillo-marrón. También se cree que un mecanismo similar (agregación de vacantes) causa el color marrón de los diamantes naturales deformados plásticamente. [78]

Dislocaciones

Las dislocaciones son el defecto estructural más común en el diamante natural. Los dos tipos principales de dislocaciones son el conjunto deslizante , en el que los enlaces se rompen entre capas de átomos con diferentes índices (aquellos que no se encuentran directamente uno encima del otro) y el conjunto aleatorio , en el que las rupturas ocurren entre átomos del mismo índice. Las dislocaciones producen enlaces colgantes que introducen niveles de energía en la banda prohibida, lo que permite la absorción de luz. [79] La fotoluminiscencia azul de banda ancha se ha identificado de manera confiable con dislocaciones mediante observación directa en un microscopio electrónico ; sin embargo, se observó que no todas las dislocaciones son luminiscentes y no existe correlación entre el tipo de dislocación y los parámetros de la emisión. [80]

Plaquetas

Micrografía electrónica de plaquetas en diamante vista normal al eje cúbico. [81] Ancho de imagen 1,5 μm

La mayoría de los diamantes naturales contienen defectos planos extendidos en los <100> planos de la red, que se denominan "plaquetas". Su tamaño varía desde nanómetros hasta muchos micrómetros, y los más grandes se observan fácilmente en un microscopio óptico a través de su luminiscencia. [82] Durante mucho tiempo, las plaquetas se asociaron tentativamente con grandes complejos de nitrógeno: sumideros de nitrógeno producidos como resultado de la agregación de nitrógeno a altas temperaturas de la síntesis de diamantes. Sin embargo, la medición directa del nitrógeno en las plaquetas mediante EELS (una técnica analítica de microscopía electrónica) reveló muy poco nitrógeno. [81] El modelo actualmente aceptado de plaquetas es una gran variedad regular de intersticiales de carbono. [83]

Las plaquetas producen picos de absorción agudos a 1359-1375 y 330 cm −1 en los espectros de absorción IR; Sorprendentemente, la posición del primer pico depende del tamaño de las plaquetas. [81] [84] Al igual que con las dislocaciones, una fotoluminiscencia amplia centrada en ~1000 nm se asoció con las plaquetas mediante observación directa en un microscopio electrónico. Al estudiar esta luminiscencia, se dedujo que las plaquetas tienen una "banda prohibida" de ~1,7 eV. [85]

Voiditas

Micrografía electrónica que muestra varias voiditas octaédricas.

Las voiditas son grupos octaédricos de tamaño nanométrico presentes en muchos diamantes naturales, como lo revela la microscopía electrónica . [86] Los experimentos de laboratorio demostraron que el recocido de diamante tipo IaB a altas temperaturas y presiones (>2600 °C) produce la ruptura de las plaquetas y la formación de bucles de dislocación y voiditas, es decir, que las voiditas son el resultado de la degradación térmica de plaquetas. A diferencia de las plaquetas, las voiditas contienen mucho nitrógeno en forma molecular. [87]

Interacción entre defectos intrínsecos y extrínsecos

Los defectos extrínsecos e intrínsecos pueden interactuar produciendo nuevos complejos de defectos. Esta interacción suele ocurrir si un diamante que contiene defectos extrínsecos (impurezas) se deforma plásticamente o se irradia y recoce.

Esquema de los centros H3 y H2.

Lo más importante es la interacción de las vacantes y los intersticiales con el nitrógeno. Los intersticiales de carbono reaccionan con nitrógeno sustitucional produciendo un intersticial de nitrógeno centrado en el enlace que muestra una fuerte absorción de IR a 1450 cm -1 . [88] Las vacantes son atrapadas eficientemente por los centros de nitrógeno A, B y C. La tasa de captura es la más alta para los centros C, 8 veces menor para los centros A y 30 veces menor para los centros B. [89] El centro C (nitrógeno simple) al atrapar una vacante forma el famoso centro de nitrógeno-vacantes , que puede ser neutro o cargado negativamente; [90] [91] el estado de carga negativa tiene aplicaciones potenciales en la computación cuántica . Los centros A y B, al atrapar una vacante, crean los correspondientes centros 2N-V (centros H3 [92] y H2 [93] , donde H2 es simplemente un centro H3 cargado negativamente [94] ) y el neutro 4N-2V (centro H4 [95] ). Los centros H2, H3 y H4 son importantes porque están presentes en muchos diamantes naturales y su absorción óptica puede ser lo suficientemente fuerte como para alterar el color del diamante (H3 o H4 – amarillo, H2 – verde).

El boro interactúa con los intersticiales de carbono formando un complejo neutro de boro-intersticial con una fuerte absorción óptica a 0,552 eV (2250 nm). [75] Hasta el momento (2009) no se conocen pruebas de complejos de boro y vacancia. [25]

Por el contrario, el silicio reacciona con las vacantes, creando la absorción óptica descrita anteriormente a 738 nm. [96] El mecanismo supuesto es la captura de la vacante migratoria por silicio sustitucional, lo que da como resultado la configuración Si-V (semidivacancia). [97]

Se espera un mecanismo similar para el níquel, para el cual se identifican de manera confiable configuraciones tanto de sustitución como de semidivacancia (consulte la subsección "níquel y cobalto" más arriba). En un estudio no publicado, los diamantes ricos en níquel sustitucional fueron irradiados con electrones y recocidos, y se realizaron cuidadosas mediciones ópticas después de cada paso de recocido, pero no se obtuvo evidencia de la creación o mejora de centros de vacantes de Ni. [48]

Ver también

Referencias

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