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Perovskita (estructura)

Estructura de una perovskita con fórmula química general ABX 3 . Las esferas rojas son átomos de X (normalmente oxígenos), las esferas azules son átomos de B (un catión metálico más pequeño, como Ti 4+ ), y las esferas verdes son los átomos de A (un catión metálico más grande, como Ca 2+ ). En la imagen se muestra la estructura cúbica sin distorsión ; la simetría se reduce a ortorrómbica , tetragonal o trigonal en muchas perovskitas. [1]
titanato de calcio
Estructura del óxido ABO 3
Cristal MAPbBr3​

Una perovskita es cualquier material de fórmula ABX 3 con una estructura cristalina similar a la del mineral perovskita , que consiste en óxido de calcio y titanio (CaTiO 3 ). [2] El mineral fue descubierto por primera vez en los montes Urales de Rusia por Gustav Rose en 1839 y recibió su nombre en honor al mineralogista ruso LA Perovski (1792-1856). 'A' y 'B' son dos iones con carga positiva (es decir, cationes), a menudo de tamaños muy diferentes, y X es un ion con carga negativa (un anión, frecuentemente óxido) que se une a ambos cationes. Los átomos 'A' son generalmente más grandes que los átomos 'B'. La estructura cúbica ideal tiene el catión B en coordinación 6 veces, rodeado por un octaedro de aniones, y el catión A en coordinación cuboctaédrica 12 veces . Pueden existir formas de perovskita adicionales donde ambos sitios A y B tienen una configuración de A1 x-1 A2 x y/o B1 y-1 B2 y y la X puede desviarse de la configuración de coordinación ideal a medida que los iones dentro de los sitios A y B experimentan cambios en sus estados de oxidación. [3]

Como una de las familias estructurales más abundantes, las perovskitas se encuentran en una enorme cantidad de compuestos que tienen propiedades, aplicaciones e importancia de amplio alcance. [4] Los compuestos naturales con esta estructura son la perovskita, la loparita y la perovskita de silicato bridgmanita. [2] [5] Desde el descubrimiento en 2009 de las células solares de perovskita , que contienen perovskitas de haluro de plomo y metilamonio , ha habido un considerable interés de investigación en los materiales de perovskita. [6]

Estructura

Las estructuras de perovskita son adoptadas por muchos compuestos que tienen la fórmula química ABX 3 . La forma idealizada es una estructura cúbica ( grupo espacial Pm 3 m, n.º 221), que rara vez se encuentra. Las estructuras ortorrómbicas (por ejemplo , grupo espacial Pnma, n.º 62, o Amm2, n.º 68) y tetragonales (por ejemplo, grupo espacial I4/mcm, n.º 140, o P4mm, n.º 99) son las variantes no cúbicas más comunes. Aunque la estructura de la perovskita recibe su nombre de CaTiO 3 , este mineral tiene una estructura no cúbica. SrTiO 3 y CaRbF 3 son ejemplos de perovskitas cúbicas. El titanato de bario es un ejemplo de una perovskita que puede adoptar las formas romboédrica ( grupo espacial R3m, n.º 160), ortorrómbica, tetragonal y cúbica según la temperatura. [7]

En la celda unitaria cúbica idealizada de dicho compuesto, el átomo de tipo "A" se ubica en la posición de la esquina del cubo (0, 0, 0), el átomo de tipo "B" se ubica en la posición central del cuerpo (1/2, 1/2, 1/2) y los átomos X (normalmente oxígeno) se ubican en las posiciones centradas en las caras (1/2, 1/2, 0), (1/2, 0, 1/2) y (0, 1/2, 1/2). El diagrama de la derecha muestra los bordes de una celda unitaria equivalente con A en la posición de la esquina del cubo, B en el centro del cuerpo y X en las posiciones centradas en las caras.

Son posibles cuatro categorías generales de apareamiento de cationes: A + B 2+ X − 3 , o perovskitas 1:2; [8] A 2+ B 4+ X 2− 3 , o perovskitas 2:4; A 3+ B 3+ X 2− 3 , o perovskitas 3:3; y A + B 5+ X 2− 3 , o perovskitas 1:5.

Los requisitos relativos de tamaño de iones para la estabilidad de la estructura cúbica son bastante estrictos, por lo que una ligera deformación y distorsión puede producir varias versiones distorsionadas de simetría inferior, en las que se reducen los números de coordinación de los cationes A, B o ambos. La inclinación de los octaedros BO 6 reduce la coordinación de un catión A de tamaño inferior de 12 a tan solo 8. Por el contrario, el descentramiento de un catión B de tamaño inferior dentro de su octaedro le permite alcanzar un patrón de enlace estable. El dipolo eléctrico resultante es responsable de la propiedad de ferroelectricidad y se muestra en perovskitas como BaTiO 3 que se distorsionan de esta manera.

Las estructuras de perovskita complejas contienen dos cationes del sitio B diferentes. Esto da lugar a la posibilidad de variantes ordenadas y desordenadas.

Perovskitas estratificadas

Las perovskitas pueden estar estructuradas en capas, con el ABO
3Estructura separada por láminas delgadas de material intrusivo. Las diferentes formas de intrusión, según la composición química de la intrusión, se definen como: [9]

Películas delgadas

Imágenes de microscopía electrónica de transmisión de barrido con resolución atómica de un sistema de película delgada de óxido de perovskita. Se muestra una sección transversal de una bicapa de La 0.7 Sr 0.3 MnO 3 y LaFeO 3 cultivada sobre 111-SrTiO 3 . Superposición: catión A (verde), catión B (gris) y oxígeno (rojo).

Las perovskitas se pueden depositar como películas delgadas epitaxiales sobre otras perovskitas, [18] utilizando técnicas como la deposición por láser pulsado y la epitaxia por haz molecular . Estas películas pueden tener un par de nanómetros de espesor o ser tan pequeñas como una sola celda unitaria. [19] Las estructuras bien definidas y únicas en las interfaces entre la película y el sustrato se pueden utilizar para la ingeniería de interfaces, donde pueden surgir nuevos tipos de propiedades. [20] Esto puede suceder a través de varios mecanismos, desde la tensión de desajuste entre el sustrato y la película, el cambio en la rotación octaédrica del oxígeno, los cambios de composición y el confinamiento cuántico. [21] Un ejemplo de esto es LaAlO 3 cultivado en SrTiO 3 , donde la interfaz puede exhibir conductividad , aunque tanto LaAlO 3 como SrTiO 3 no son conductores. [22] Otro ejemplo es el SrTiO 3 cultivado en LSAT ((LaAlO 3 ) 0,3 (Sr 2 AlTaO 6 ) 0,7 ) o DyScO 3 puede transformar el ferroeléctrico incipiente en un ferroeléctrico a temperatura ambiente mediante la aplicación epitaxial de una tensión biaxial . [23] El desajuste reticular de GdScO 3 a SrTiO 3 (+1,0 %) aplica una tensión de tracción que da como resultado una disminución de la constante reticular fuera del plano de SrTiO 3 , en comparación con LSAT (−0,9 %), que aplica epitaxialmente una tensión de compresión que da como resultado una extensión de la constante reticular fuera del plano de SrTiO 3 (y un aumento posterior de la constante reticular en el plano). [23]

Inclinación octaédrica

Más allá de las simetrías de perovskita más comunes ( cúbica , tetragonal , ortorrómbica ), una determinación más precisa conduce a un total de 23 tipos de estructuras diferentes que se pueden encontrar. [24] Estas 23 estructuras se pueden categorizar en 4 sistemas llamados de inclinación diferentes que se denotan por su respectiva notación de Glazer. [25]

Sistemas de inclinación simple y de inclinación cero en perovskitas

La notación consta de una letra a/b/c, que describe la rotación alrededor de un eje cartesiano y un superíndice +/—/0 para indicar la rotación con respecto a la capa adyacente. Un "+" indica que la rotación de dos capas adyacentes apunta en la misma dirección, mientras que un "—" indica que las capas adyacentes giran en direcciones opuestas. Algunos ejemplos comunes son a 0 a 0 a 0 , a 0 a 0 a – y a 0 a 0 a + , que se visualizan aquí.

Ejemplos

Minerales

La estructura de perovskita es adoptada a alta presión por la bridgmanita , un silicato con la fórmula química (Mg,Fe)SiO 3 , que es el mineral más común en el manto de la Tierra. A medida que aumenta la presión, las unidades tetraédricas SiO 4 4− en los minerales que contienen sílice dominantes se vuelven inestables en comparación con las unidades octaédricas SiO 6 8− . En las condiciones de presión y temperatura del manto inferior, el segundo material más abundante es probablemente el óxido (Mg,Fe)O con estructura de sal de roca , la periclasa . [2]

En las condiciones de alta presión del manto inferior de la Tierra , la enstatita de piroxeno , MgSiO 3 , se transforma en un polimorfo con estructura de perovskita más denso ; esta fase puede ser el mineral más común en la Tierra. [26] Esta fase tiene la estructura de perovskita distorsionada ortorrómbicamente (estructura de tipo GdFeO 3 ) que es estable a presiones de ~24 GPa a ~110 GPa. Sin embargo, no puede transportarse desde profundidades de varios cientos de kilómetros hasta la superficie de la Tierra sin transformarse nuevamente en materiales menos densos. A presiones más altas, la perovskita MgSiO 3 , comúnmente conocida como perovskita de silicato, se transforma en post-perovskita .

Perovskitas complejas

Aunque hay una gran cantidad de perovskitas ABX 3 simples conocidas , este número se puede expandir en gran medida si los sitios A y B se duplican / se hacen cada vez más complejos AA ′ BB ′ X 6 . [27] Las perovskitas dobles ordenadas generalmente se denotan como A 2 BB ′ O 6 donde las desordenadas se denotan como A(BB ′ )O 3 . En las perovskitas ordenadas, son posibles tres tipos diferentes de ordenamiento: sal de roca, en capas y columnar. El ordenamiento más común es el de sal de roca, seguido del mucho menos común desordenado y muy distante columnar y en capas. [27] La ​​formación de superestructuras de sal de roca depende del ordenamiento de cationes del sitio B. [28] [29] La inclinación octaédrica puede ocurrir en perovskitas dobles, sin embargo, las distorsiones de Jahn-Teller y los modos alternativos alteran la longitud del enlace B–O.

Otros

Aunque los compuestos de perovskita más comunes contienen oxígeno, hay algunos compuestos de perovskita que se forman sin oxígeno. Las perovskitas de fluoruro como NaMgF 3 son bien conocidas. Una gran familia de compuestos de perovskita metálica puede estar representada por RT 3 M (R: ion de tierras raras u otro ion relativamente grande, T: ion de metal de transición y M: metaloides ligeros). Los metaloides ocupan los sitios "B" coordinados octaédricamente en estos compuestos. RPd 3 B, RRh 3 B y CeRu 3 C son ejemplos. MgCNi 3 es un compuesto de perovskita metálica y ha recibido mucha atención debido a sus propiedades superconductoras. Un tipo aún más exótico de perovskita está representado por los óxidos-aururos mixtos de Cs y Rb, como Cs 3 AuO, que contienen grandes cationes alcalinos en los sitios "aniónicos" tradicionales, unidos a los aniones O 2− y Au − . [ cita requerida ]

Propiedades de los materiales

Los materiales de perovskita presentan muchas propiedades interesantes e intrigantes tanto desde el punto de vista teórico como desde el punto de vista de la aplicación. Magnetorresistencia colosal , ferroelectricidad , superconductividad , ordenamiento de carga , transporte dependiente del espín, alta termopotencia y la interacción de propiedades estructurales, magnéticas y de transporte son características que se observan comúnmente en esta familia. Estos compuestos se utilizan como sensores y electrodos catalizadores en ciertos tipos de celdas de combustible [30] y son candidatos para dispositivos de memoria y aplicaciones de espintrónica . [31]

Muchos materiales cerámicos superconductores (los superconductores de alta temperatura ) tienen estructuras similares a las perovskitas, a menudo con tres o más metales, incluido el cobre, y algunas posiciones de oxígeno vacías. Un buen ejemplo es el óxido de itrio, bario y cobre , que puede ser aislante o superconductor según el contenido de oxígeno.

Los ingenieros químicos están considerando un material de perovskita a base de cobalto como reemplazo del platino en los convertidores catalíticos para vehículos diésel. [32]

Aplicaciones aspiracionales

Las propiedades físicas de interés para la ciencia de los materiales entre las perovskitas incluyen la superconductividad , la magnetorresistencia , la conductividad iónica y una multitud de propiedades dieléctricas, que son de gran importancia en la microelectrónica y las telecomunicaciones . También son de interés para los centelleadores , ya que tienen un gran rendimiento luminoso para la conversión de la radiación. Debido a la flexibilidad de los ángulos de enlace inherentes a la estructura de la perovskita, existen muchos tipos diferentes de distorsiones que pueden ocurrir a partir de la estructura ideal. Estas incluyen la inclinación de los octaedros , los desplazamientos de los cationes fuera de los centros de sus poliedros de coordinación y las distorsiones de los octaedros impulsadas por factores electrónicos ( distorsiones de Jahn-Teller ). [33] La aplicación económicamente más grande de las perovskitas es en los condensadores cerámicos , en los que se utiliza BaTiO3 debido a su alta constante dieléctrica. [ 34] [35]

Fotovoltaica

Estructura cristalina de las perovskitas CH 3 NH 3 PbX 3 (X=I, Br y/o Cl). El catión metilamonio (CH 3 NH 3 + ) está rodeado por octaedros PbX 6. [36]

Las perovskitas sintéticas son posibles materiales para la energía fotovoltaica de alta eficiencia [37] [38] : mostraron una eficiencia de conversión de hasta el 26,3 % [38] [39] [40] y se pueden fabricar utilizando las mismas técnicas de fabricación de película delgada que las utilizadas para las células solares de silicio de película delgada. [41] Los haluros de metilamonio y estaño y los haluros de metilamonio y plomo son de interés para su uso en células solares sensibilizadas con colorante . [42] [43] Algunas células fotovoltaicas de perovskita alcanzan una eficiencia máxima teórica del 31 %. [44]

Entre los haluros de metilamonio estudiados hasta ahora, el más común es el triyoduro de metilamonio y plomo ( CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3). Tiene una alta movilidad del portador de carga y una vida útil del portador de carga que permite que los electrones y huecos generados por la luz se muevan lo suficiente para ser extraídos como corriente, en lugar de perder su energía como calor dentro de la celda. CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3Las longitudes de difusión efectivas son de unos 100 nm tanto para los electrones como para los huecos. [45]

Los haluros de metilamonio se depositan mediante métodos de solución a baja temperatura (normalmente, recubrimiento por centrifugación ). Otras películas procesadas en solución a baja temperatura (por debajo de 100 °C) tienden a tener longitudes de difusión considerablemente menores. Stranks et al. describieron células nanoestructuradas utilizando un haluro de plomo y metilamonio mixto ( CH 3 NH 3 PbI 3− x Cl x ) y demostraron una célula solar de película delgada amorfa con una eficiencia de conversión del 11,4% y otra que alcanzó el 15,4% utilizando evaporación al vacío . El espesor de la película de aproximadamente 500 a 600 nm implica que las longitudes de difusión de electrones y huecos eran al menos de este orden. Midieron valores de la longitud de difusión superiores a 1 μm para la perovskita mixta, un orden de magnitud mayor que los 100 nm para el yoduro puro. También demostraron que la vida útil de los portadores en la perovskita mixta es mayor que en el yoduro puro. [45] Liu et al. aplicaron la microscopía de fotocorriente de barrido para demostrar que la longitud de difusión de electrones en la perovskita de haluro mixto a lo largo del plano (110) es del orden de 10 μm. [46]

Para CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3, el voltaje de circuito abierto ( V OC ) generalmente se acerca a 1 V, mientras que para CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI(I,Cl)
3Con un bajo contenido de Cl, se ha informado de un VO > 1,1 V. Debido a que los intervalos de banda (E g ) de ambos son de 1,55 eV, las relaciones VO a E g son más altas que las observadas habitualmente para células de tercera generación similares. Con perovskitas con intervalos de banda más amplios, se ha demostrado un VO de hasta 1,3 V. [45]

La técnica ofrece el potencial de un bajo costo debido a los métodos de solución a baja temperatura y la ausencia de elementos raros. La durabilidad de las células actualmente es insuficiente para el uso comercial. [45] Sin embargo, las células solares son propensas a la degradación debido a la volatilidad de la sal orgánica [CH 3 NH 3 ] + I − . La perovskita de yoduro de plomo y cesio totalmente inorgánica (CsPbI 3 ) evita este problema, pero es en sí misma inestable en cuanto a fase, cuyos métodos de solución a baja temperatura se han desarrollado recientemente. [47]

Las células solares de perovskita de heterojunción plana se pueden fabricar en arquitecturas de dispositivos simplificados (sin nanoestructuras complejas) utilizando únicamente deposición de vapor. Esta técnica produce una conversión de energía solar a eléctrica del 15 % medida bajo luz solar total simulada. [48]

Láseres

El LaAlO 3 dopado con neodimio produjo una emisión láser a 1080 nm. [49] Las celdas de haluro de plomo y metilamonio mixto ( CH 3 NH 3 PbI 3− x Cl x ) transformadas en láseres emisores de superficie de cavidad vertical bombeados ópticamente (VCSEL) convierten la luz de bombeo visible en luz láser cercana al infrarrojo con una eficiencia del 70%. [50] [51]

Diodos emisores de luz

Debido a sus altas eficiencias cuánticas de fotoluminiscencia , las perovskitas pueden encontrar uso en diodos emisores de luz (LED). [52] Aunque la estabilidad de los LED de perovskita aún no es tan buena como la de los LED orgánicos o III-V, hay investigaciones en curso para resolver este problema, como la incorporación de moléculas orgánicas [53] o dopantes de potasio [54] en los LED de perovskita. La tinta de impresión a base de perovskita se puede utilizar para producir pantallas OLED y paneles de pantalla de puntos cuánticos . [55]

Fotoelectrólisis

La electrólisis del agua con una eficiencia del 12,3 % utiliza energía fotovoltaica de perovskita. [56] [57]

Centelleadores

Se han descrito monocristales de perovskita de lutecio y aluminio dopados con cerio (LuAP:Ce). [58] La propiedad principal de esos cristales es una gran densidad de masa de 8,4 g/cm 3 , que proporciona una longitud de absorción de rayos X y gamma corta. El rendimiento de luz de centelleo y el tiempo de desintegración con la fuente de radiación Cs 137 son 11 400 fotones/MeV y 17 ns, respectivamente. [59] Esas propiedades hicieron que los centelleadores LUAP:Ce fueran atractivos para los comerciales y se usaron con bastante frecuencia en experimentos de física de alta energía. Hasta once años después, un grupo en Japón propuso cristales de perovskita híbridos orgánico-inorgánicos basados ​​en solución de Ruddlesden-Popper como centelleadores de bajo coste. [60] Sin embargo, las propiedades no eran tan impresionantes en comparación con LuAP:Ce. Hasta los siguientes nueve años, los cristales híbridos orgánicos-inorgánicos de perovskita basados ​​en solución se volvieron populares nuevamente a través de un informe sobre sus altos rendimientos de luz de más de 100,000 fotones/MeV a temperaturas criogénicas. [61] Se informó una demostración reciente de centelleadores de nanocristales de perovskita para la pantalla de imágenes de rayos X y está desencadenando más esfuerzos de investigación para centelleadores de perovskita. [62] Las perovskitas Ruddlesden-Popper en capas han demostrado potencial como centelleadores novedosos y rápidos con rendimientos de luz a temperatura ambiente de hasta 40,000 fotones/MeV, tiempos de desintegración rápidos por debajo de 5 ns y resplandor insignificante. [16] [17] Además, esta clase de materiales ha demostrado capacidad para la detección de partículas de amplio rango, incluidas partículas alfa y neutrones térmicos . [63]

Ejemplos de perovskitas

Simple:

Soluciones sólidas :

Véase también

Referencias

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