Un centelleador ( / ˈ s ɪ n t ɪ l eɪ t ər / SIN -til-ay-ter ) es un material que exhibe centelleo , la propiedad de la luminiscencia , [1] cuando se excita con radiación ionizante . Los materiales luminiscentes, cuando son golpeados por una partícula entrante, absorben su energía y centellean (es decir, reemiten la energía absorbida en forma de luz). [a] A veces, el estado excitado es metaestable , por lo que la relajación desde el estado excitado a estados inferiores se retrasa (lo que requiere desde unos pocos nanosegundos hasta horas, según el material). El proceso corresponde entonces a uno de dos fenómenos: fluorescencia retardada o fosforescencia . La correspondencia depende del tipo de transición y, por tanto, de la longitud de onda del fotón óptico emitido .
Un detector de centelleo o contador de centelleo se obtiene cuando se acopla un centelleador a un sensor de luz electrónico como un tubo fotomultiplicador (PMT), un fotodiodo o un fotomultiplicador de silicio . Los PMT absorben la luz emitida por el centelleador y la reemiten en forma de electrones mediante el efecto fotoeléctrico . La multiplicación posterior de esos electrones (a veces llamados fotoelectrones) da como resultado un pulso eléctrico que luego puede analizarse y arrojar información significativa sobre la partícula que originalmente golpeó el centelleador. Los fotodiodos de vacío son similares pero no amplifican la señal, mientras que los fotodiodos de silicio, por otro lado, detectan los fotones entrantes mediante la excitación de los portadores de carga directamente en el silicio. Los fotomultiplicadores de silicio consisten en una serie de fotodiodos con polarización inversa y voltaje suficiente para funcionar en modo avalancha , lo que permite que cada píxel de la serie sea sensible a fotones individuales. [ cita necesaria ]
El primer dispositivo que utilizó un centelleador fue construido en 1903 por Sir William Crookes y utilizó una pantalla de ZnS . [2] [3] Los centelleos producidos por la pantalla eran visibles a simple vista si se observaban con un microscopio en una habitación oscura; el dispositivo se conocía como espintariscopio . La técnica condujo a una serie de descubrimientos importantes, pero era evidentemente tediosa. Los centelleadores ganaron atención adicional en 1944, cuando Curran y Baker reemplazaron la medición a simple vista con el recién desarrollado PMT . Este fue el nacimiento del moderno detector de centelleo. [2]
El gobierno estadounidense utiliza centelleadores como detectores de radiación de Seguridad Nacional. Los centelleadores también se pueden utilizar en detectores de partículas , exploración de nuevos recursos energéticos, seguridad de rayos X, cámaras nucleares, tomografía computarizada y exploración de gases. Otras aplicaciones de los centelleadores incluyen escáneres CT y cámaras gamma en diagnósticos médicos, y pantallas en monitores de computadora y televisores CRT de estilo antiguo. También se han propuesto centelleadores [4] como parte de modelos teóricos para el aprovechamiento de la energía de los rayos gamma mediante el efecto fotovoltaico, por ejemplo en una batería nuclear .
El uso de un centelleador junto con un tubo fotomultiplicador encuentra un amplio uso en los medidores topográficos portátiles utilizados para detectar y medir la contaminación radiactiva y monitorear el material nuclear. Los centelleadores generan luz en tubos fluorescentes para convertir el ultravioleta de la descarga en luz visible. Los detectores de centelleo también se utilizan en la industria petrolera como detectores de registros de rayos gamma.
Hay muchas propiedades deseadas de los centelleadores, como alta densidad , velocidad de operación rápida, bajo costo , dureza de radiación , capacidad de producción y durabilidad de los parámetros operativos. La alta densidad reduce el tamaño del material de las lluvias de electrones y cuantos γ de alta energía . La gama de fotones dispersos Compton para rayos γ de menor energía también se reduce mediante materiales de alta densidad. Esto da como resultado una alta segmentación del detector y conduce a una mejor resolución espacial. Generalmente los materiales de alta densidad tienen iones pesados en la red (p. ej., plomo , cadmio ), lo que aumenta significativamente la contribución del efecto fotoeléctrico (~Z 4 ). El aumento de la fotofracción es importante para algunas aplicaciones, como la tomografía por emisión de positrones . El alto poder de frenado del componente electromagnético de la radiación ionizante requiere una mayor fotofracción; esto permite un detector compacto. Se necesita una alta velocidad de funcionamiento para una buena resolución de los espectros. La precisión de la medición del tiempo con un detector de centelleo es proporcional a √ τ sc . Los tiempos de caída cortos son importantes para la medición de intervalos de tiempo y para el funcionamiento en circuitos de coincidencia rápida. La alta densidad y el rápido tiempo de respuesta pueden permitir la detección de eventos raros en la física de partículas. La energía de las partículas depositada en el material de un centelleador es proporcional a la respuesta del centelleador. Las partículas cargadas, los cuantos γ y los iones tienen diferentes pendientes cuando se mide su respuesta. Por lo tanto, los centelleadores podrían usarse para identificar varios tipos de cuantos γ y partículas en flujos de radiación mixta. Otra consideración de los centelleadores es el costo de producirlos. La mayoría de los centelleadores de cristales requieren productos químicos de alta pureza y, a veces, metales de tierras raras que son bastante caros. Los materiales no sólo son un gasto, sino que muchos cristales requieren hornos costosos y casi seis meses de tiempo de crecimiento y análisis. Actualmente, se están investigando otros centelleadores para reducir el costo de producción. [5]
Varias otras propiedades también son deseables en un buen detector de centelleo: una salida gamma baja (es decir, una alta eficiencia para convertir la energía de la radiación incidente en fotones de centelleo), transparencia a su propia luz de centelleo (para una buena captación de luz), detección eficiente de la radiación que se está estudiando, un alto poder de parada , buena linealidad en un amplio rango de energía, un tiempo de subida corto para aplicaciones de temporización rápida (por ejemplo, mediciones de coincidencia), un tiempo de caída corto para reducir el tiempo muerto del detector y adaptarse a altas tasas de eventos, emisión en un rango espectral que coincide con la sensibilidad espectral de los PMT existentes (aunque a veces se pueden usar desplazadores de longitud de onda ), un índice de refracción cercano al del vidrio (≈1,5) para permitir un acoplamiento óptimo a la ventana del PMT. La robustez y el buen comportamiento a altas temperaturas pueden ser deseables cuando es necesaria la resistencia a la vibración y a las altas temperaturas (por ejemplo, exploración petrolera). La elección práctica de un material centelleador suele ser un compromiso entre las propiedades que mejor se adapten a una aplicación determinada.
Entre las propiedades enumeradas anteriormente, la salida de luz es la más importante, ya que afecta tanto a la eficiencia como a la resolución del detector (la eficiencia es la relación entre las partículas detectadas y el número total de partículas que inciden en el detector; la resolución de energía es la relación entre el ancho total en la mitad del máximo de un pico de energía determinado y la posición del pico, generalmente expresada en%). La emisión de luz depende en gran medida del tipo de partícula o fotón incidente y de su energía, lo que, por lo tanto, influye fuertemente en el tipo de material de centelleo que se utilizará para una aplicación particular. La presencia de efectos de extinción da como resultado una emisión de luz reducida (es decir, una eficiencia de centelleo reducida). El enfriamiento se refiere a todos los procesos de deexcitación sin radiación en los que la excitación se degrada principalmente a calor. [6] Sin embargo, la eficiencia general de producción de señal del detector también depende de la eficiencia cuántica del PMT (normalmente ~30% en el pico) y de la eficiencia de transmisión y recolección de luz (que depende del tipo de material reflector). que cubre el centelleador y las guías de luz, la longitud/forma de las guías de luz, cualquier absorción de luz, etc.). La emisión de luz a menudo se cuantifica como una cantidad de fotones de centelleo producidos por keV de energía depositada. Los números típicos son (cuando la partícula incidente es un electrón): ≈40 fotones/keV para NaI(Tl) , ~10 fotones/keV para centelleadores de plástico y ~8 fotones/keV para germanato de bismuto ( BGO ).
Generalmente se supone que los detectores de centelleo son lineales. Esta suposición se basa en dos requisitos: (1) que la salida de luz del centelleador sea proporcional a la energía de la radiación incidente; (2) que el pulso eléctrico producido por el tubo fotomultiplicador sea proporcional a la luz de centelleo emitida. La suposición de linealidad suele ser una buena aproximación, aunque pueden ocurrir desviaciones (especialmente pronunciadas para partículas más pesadas que el protón a bajas energías). [1]
La resistencia y el buen comportamiento en entornos de alta temperatura y alta vibración son especialmente importantes para aplicaciones como la exploración petrolera ( registro con cable , medición durante la perforación). Para la mayoría de los centelleadores, la salida de luz y el tiempo de disminución del centelleo dependen de la temperatura. [7] Esta dependencia puede ignorarse en gran medida para aplicaciones a temperatura ambiente, ya que suele ser débil. La dependencia de la temperatura también es menor en los centelleadores orgánicos que en los cristales inorgánicos, como NaI-Tl o BGO. La fuerte dependencia del tiempo de desintegración de la temperatura en el centelleador BGO se utiliza para el monitoreo remoto de la temperatura en un ambiente de vacío. [8] Los PMT acoplados también exhiben sensibilidad a la temperatura y pueden dañarse si se someten a un choque mecánico. Por lo tanto, los PMT resistentes a altas temperaturas deben usarse para aplicaciones de alta temperatura y alta vibración.
La evolución temporal del número de fotones de centelleo N emitidos en un único evento de centelleo a menudo puede describirse mediante la superposición lineal de una o dos desintegraciones exponenciales. Para dos desintegraciones, tenemos la forma: [1]
donde τ f y τ s son las constantes de desintegración rápida (o rápida) y lenta (o retardada). Muchos centelleadores se caracterizan por tener dos componentes de tiempo: uno rápido (o rápido) y el otro lento (o retrasado). Si bien el componente rápido suele dominar, la amplitud relativa A y B de los dos componentes depende del material centelleante. Ambos componentes también pueden ser función de la pérdida de energía dE / dx . En los casos en que esta dependencia de la pérdida de energía es fuerte, la constante de tiempo de desintegración general varía con el tipo de partícula incidente. Dichos centelleadores permiten la discriminación de la forma del pulso, es decir, la identificación de partículas basándose en las características de desintegración del pulso eléctrico PMT. Por ejemplo, cuando se utiliza BaF 2 , los rayos γ normalmente excitan el componente rápido, mientras que las partículas α excitan el componente lento: por tanto, es posible identificarlas basándose en el tiempo de caída de la señal PMT.
Los centelleadores orgánicos son compuestos de hidrocarburos aromáticos que contienen estructuras de anillos de benceno interconectadas de diversas formas. Su luminiscencia suele decaer en unos pocos nanosegundos. [9]
Algunos centelleadores orgánicos son cristales puros. Los tipos más comunes son el antraceno [10] ( C
14h
10, tiempo de desintegración ≈30 ns), estilbeno [10] ( C
14h
12, tiempo de desintegración de 4,5 ns) y naftaleno ( C
10h
8, pocos ns de tiempo de caída). Son muy duraderos, pero su respuesta es anisotrópica (lo que estropea la resolución de energía cuando la fuente no está colimada ), y no se pueden mecanizar fácilmente ni se pueden cultivar en tamaños grandes; por lo tanto, no se utilizan con mucha frecuencia. El antraceno tiene la emisión luminosa más alta de todos los centelleadores orgánicos y, por lo tanto, se elige como referencia: las emisiones luminosas de otros centelleadores a veces se expresan como porcentaje de la emisión luminosa del antraceno. [11]
Son soluciones líquidas de uno o más centelleadores orgánicos en un disolvente orgánico . Los solutos típicos son fluores como p -terfenilo ( C
18h
14), PBD ( C
20h
14norte
2O ), butil PBD ( C
24h
22norte
2O ), PPO ( C
15h
11NO ) y desplazador de longitud de onda como POPOP ( C
24h
dieciséisnorte
2O ). Los disolventes más utilizados son el tolueno , el xileno , el benceno , el fenilciclohexano, el trietilbenceno y la decalina . Los centelleadores líquidos se cargan fácilmente con otros aditivos, como desplazadores de longitud de onda para igualar el rango de sensibilidad espectral de un PMT en particular, o 10 B para aumentar la eficiencia de detección de neutrones del propio contador de centelleo (ya que el 10 B tiene una sección transversal de alta interacción con los neutrones térmicos). ). Los enfoques más nuevos combinan varios solventes o cargan diferentes metales para lograr la identificación de partículas incidentes. [12] [13] Para muchos líquidos, el oxígeno disuelto puede actuar como un agente extintor y reducir la emisión de luz, de ahí la necesidad de sellar la solución en un recinto hermético y libre de oxígeno. [6]
El término "centelleador plástico" normalmente se refiere a un material centelleante en el que el emisor fluorescente primario, llamado flúor, está suspendido en la base , una matriz polimérica sólida. Si bien esta combinación generalmente se logra mediante la disolución del flúor antes de la polimerización en masa, el flúor a veces se asocia directamente con el polímero, ya sea de forma covalente o mediante coordinación, como es el caso de muchos centelleadores de plástico Li6. Se ha descubierto que el naftalato de polietileno exhibe centelleo por sí solo sin ningún aditivo y se espera que reemplace a los centelleadores de plástico existentes debido a su mayor rendimiento y menor precio. [14] Las ventajas de los centelleadores de plástico incluyen una salida de luz bastante alta y una señal relativamente rápida, con un tiempo de desintegración de 2 a 4 nanosegundos, pero quizás la mayor ventaja de los centelleadores de plástico es su capacidad de moldearse mediante el uso de moldes o otros medios, en casi cualquier forma deseada con lo que suele ser un alto grado de durabilidad. [15] Se sabe que los centelleadores de plástico muestran una saturación de salida de luz cuando la densidad de energía es grande ( Ley de Birks ).
Las bases más comunes utilizadas en los centelleadores de plástico son los plásticos aromáticos, polímeros con anillos aromáticos como grupos colgantes a lo largo de la cadena principal del polímero, entre los cuales el poliviniltolueno (PVT) y el poliestireno (PS) son los más destacados. Si bien la base emite fluorescencia en presencia de radiación ionizante, su bajo rendimiento y su insignificante transparencia respecto de su propia emisión hacen necesario el uso de fluores en la construcción de un centelleador práctico. [15] Aparte de los plásticos aromáticos, la base más común es el polimetilmetacrilato (PMMA), que tiene dos ventajas sobre muchas otras bases: alta transparencia y propiedades mecánicas a la luz ultravioleta y visible y mayor durabilidad con respecto a la fragilidad. La falta de fluorescencia asociada con el PMMA a menudo se compensa mediante la adición de un codisolvente aromático, normalmente naftaleno. De este modo, un centelleador de plástico basado en PMMA ofrece transparencia a su propia radiación, lo que ayuda a garantizar una recogida uniforme de la luz. [dieciséis]
Otras bases comunes incluyen polivinilxileno (PVX), polimetilo, 2,4-dimetilo, 2,4,5-trimetilestirenos, polivinildifenilo, polivinilnaftaleno, poliviniltetrahidronaftaleno y copolímeros de estas y otras bases. [15]
También conocidos como luminóforos, estos compuestos absorben el centelleo de la base y luego emiten en una longitud de onda mayor, convirtiendo efectivamente la radiación ultravioleta de la base en luz visible, que se transfiere más fácilmente. Se puede aumentar aún más la longitud de atenuación mediante la adición de un segundo flúor, denominado convertidor o desplazador de espectro, lo que a menudo da como resultado la emisión de luz azul o verde.
Los fluores comunes incluyen hidrocarburos polifenílicos, oxazol y arilos de oxadiazol, especialmente n-terfenilo (PPP), 2,5-difeniloxazol (PPO), 1,4-di-(5-fenil-2-oxazolil)-benceno (POPOP), 2-fenil-5-(4-bifenilil)-1,3,4-oxadiazol (PBD) y 2-(4'-terc-butilfenil)-5-(4''-bifenilil)-1,3,4 -oxadiazol (B-PBD). [17]
Los centelleadores inorgánicos suelen ser cristales cultivados en hornos de alta temperatura , por ejemplo, haluros de metales alcalinos , a menudo con una pequeña cantidad de impureza activadora . El más utilizado es el NaI(Tl) ( yoduro de sodio dopado con talio ); su luz centelleante es azul. Otros cristales de haluros alcalinos inorgánicos son: CsI(Tl) , CsI(Na) , CsI (puro), CsF , KI(Tl) , LiI(Eu) . Algunos cristales no alcalinos incluyen: BGO , BaF2, CaF
2(UE) , ZnS(Ag) , CaWO
4, CdWO
4, YAG(Ce) ( Y
3Alabama
5oh
12(Ce) ), OSG , LSO . (Para más ejemplos, ver también fósforos ). [18]
Los productos recientemente desarrollados incluyen LaCl
3(Ce) , cloruro de lantano dopado con cerio, así como bromuro de lantano dopado con cerio , LaBr
3(Ce) . Ambos son muy higroscópicos (es decir, se dañan cuando se exponen a la humedad del aire) pero ofrecen una excelente salida de luz y resolución energética (63 fotones/keV γ para LaBr
3(Ce) frente a 38 fotones/keV γ para NaI(Tl) ), una respuesta rápida (16 ns para LaBr
3(Ce) frente a 230 ns para NaI(Tl) [10] ), excelente linealidad y una salida de luz muy estable en un amplio rango de temperaturas. Además, LaBr 3 (Ce) ofrece un mayor poder de frenado para los rayos γ (densidad de 5,08 g/cm 3 frente a 3,67 g/cm 3 para NaI(Tl) [10] . LYSO ( Lu
1.8Y
0,2SiO
5(Ce) ) tiene una densidad aún mayor (7,1 g/cm 3 , comparable a BGO ), no es higroscópico y tiene una salida de luz mayor que BGO (32 fotones/keV γ), además de ser bastante rápido (41 ns tiempo de caída versus 300 ns para BGO ).
Una desventaja de algunos cristales inorgánicos, por ejemplo, NaI, es su higroscopicidad, propiedad que requiere que se alojen en un recipiente hermético para protegerlos de la humedad. CsI(Tl) y BaF 2 son sólo ligeramente higroscópicos y normalmente no necesitan protección. CsF, NaI(Tl) , LaCl
3(Ce) , LaBr
3(Ce) son higroscópicos, mientras que BGO , CaF
2(Eu) , LYSO y YAG(Ce) no lo son.
Los cristales inorgánicos se pueden cortar en tamaños pequeños y disponer en una configuración de matriz para proporcionar sensibilidad a la posición. Estas matrices se utilizan a menudo en física médica o aplicaciones de seguridad para detectar rayos X o rayos γ: normalmente se prefieren materiales de alta Z y alta densidad (por ejemplo, LYSO, BGO) para este tipo de aplicaciones.
El centelleo en cristales inorgánicos suele ser más lento que en los orgánicos, oscilando normalmente entre 1,48 ns para ZnO (Ga) y 9000 ns para CaWO.
4. [10] Las excepciones son CsF (~5 ns), BaF rápido
2(0,7 ns; el componente lento está a 630 ns), así como los productos más nuevos ( LaCl
3(Ce) , 28 ns; LaBr
3(Ce) , 16 ns; LISO , 41 ns).
Para la aplicación de imágenes, una de las ventajas de los cristales inorgánicos es su alto rendimiento luminoso. Recientemente se han informado para LuI algunos centelleadores de alto rendimiento luminoso superiores a 100.000 fotones/MeV a 662 keV.
3(Ce) , SrI
2(UE) y Cs
2HfCl
6.
Se conocen muchos fósforos centelleadores de semiconductores, como ZnS(Ag) (mencionado en la sección de historia), CdS(Ag), ZnO(Zn), ZnO(Ga), CdS(In), ZnSe(O) y ZnTe(O). ), pero ninguno de ellos está disponible como monocristal. CdS(Te) y ZnSe(Te) han estado disponibles comercialmente en forma de monocristal, pero su luminosidad se apaga parcialmente a temperatura ambiente. [19]
GaAs(Si,B) es un centelleador semiconductor criogénico recientemente descubierto con una alta emisión de luz en el infrarrojo y aparentemente sin resplandor. En combinación con fotodetectores criogénicos de ruido ultrabajo, es el objetivo de los experimentos para detectar excitaciones electrónicas raras y de baja energía procedentes de la interacción de la materia oscura. [20] [21] [22] [23] [24] [25] [26]
Los centelleadores gaseosos se componen de nitrógeno y los gases nobles helio , argón , criptón y xenón , siendo el helio y el xenón los que reciben mayor atención. El proceso de centelleo se debe a la desexcitación de átomos individuales excitados por el paso de una partícula entrante. Esta desexcitación es muy rápida (~1 ns), por lo que la respuesta del detector es bastante rápida. Generalmente es necesario recubrir las paredes del contenedor con un cambiador de longitud de onda , ya que esos gases generalmente se emiten en el ultravioleta y los PMT responden mejor a la región azul-verde visible. En física nuclear se han utilizado detectores gaseosos para detectar fragmentos de fisión o partículas pesadas cargadas . [27]
Los centelleadores de vidrio más comunes son los silicatos de boro o litio activados con cerio . Dado que tanto el litio como el boro tienen grandes secciones transversales de neutrones , los detectores de vidrio son especialmente adecuados para la detección de neutrones térmicos (lentos) . El litio se utiliza más que el boro, ya que libera una mayor energía al capturar un neutrón y, por tanto, produce una mayor emisión de luz. Sin embargo, los centelleadores de vidrio son sensibles a los electrones y también a los rayos γ (la discriminación de la altura del pulso se puede utilizar para la identificación de partículas). Al ser muy robustos, también se adaptan bien a condiciones ambientales adversas. Su tiempo de respuesta es de ≈10 ns, pero su salida de luz es baja, típicamente ≈30% de la del antraceno. [11]
Las propiedades de centelleo de perovskitas de haluro de plomo de metilamonio (MA) orgánico-inorgánico bajo irradiación de protones fueron reportadas por primera vez por Shibuya et al. en 2002 [28] y se informó sobre el primer espectro de altura de pulso de rayos γ, aunque todavía con mala resolución de energía ( ( C
6h
5(CH
2)
2NUEVA HAMPSHIRE
3)
2PbBr
4) por van Eijk et al. en 2008 . [29] Birowosuto y otros. [30] estudiaron las propiedades de centelleo de perovskitas en capas tridimensionales y bidimensionales bajo excitación con rayos X. MAPbBr 3 ( CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbBr
3) emite a 550 nm y MAPbI 3 ( CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3) a 750 nm, lo que se atribuye a la emisión de excitones cerca de la banda prohibida de los compuestos. En esta primera generación de perovskitas de haluro de plomo, la emisión se extingue fuertemente a temperatura ambiente y sobreviven menos de 1.000 ph/MeV. Sin embargo, a 10 K se observa una emisión intensa y [30] escriben sobre rendimientos de hasta 200 000 ph/MeV. La extinción se atribuye a la pequeña energía de unión eh en el excitón que disminuye de Cl a Br a I. [31] Curiosamente, se puede reemplazar el grupo MA orgánico con Cs+ para obtener perovskitas de haluro de CsPbX 3 inorgánicas completas. Dependiendo del contenido de Cl, Br, I, la emisión de excitones excitados por rayos X triplete se puede ajustar de 430 nm a 700 nm. [32] También se pueden diluir Cs con Rb para obtener una sintonización similar. Los desarrollos más recientes demuestran que las perovskitas de haluro de plomo orgánicas-inorgánicas y todas las inorgánicas tienen varias propiedades de centelleo interesantes. Sin embargo, los monocristales de perovskita bidimensionales recientes con rendimientos luminosos entre 10 000 y 40 000 ph/MeV y tiempos de desintegración inferiores a 10 ns a temperatura ambiente [30] serán más favorables ya que pueden tener un desplazamiento de Stokes mucho mayor, de hasta 200 nm. en comparación con los centelleadores de puntos cuánticos CsPbBr 3 y esto es esencial para evitar la autorreabsorción de los centelleadores.
Más recientemente, una nueva clase de material reportada por primera vez por el grupo de investigación del profesor Biwu Ma, llamada 0D híbrido de haluro metálico orgánico (OMHH), una extensión de los materiales de perovskita. [33] Esta clase de materiales exhibe una fuerte unión de excitones de cientos de meV, lo que resulta en su alta eficiencia cuántica fotoluminiscente de casi la unidad. Su gran cambio de velocidad y sus propiedades sin reabsorción los hacen deseables. [33] El mismo grupo y otros han informado sobre sus posibles aplicaciones para centelleadores. [34] [35] En 2020, se informó que (C38H34P2)MnBr4 tenía un rendimiento luminoso de hasta 80 000 fotones/MeV a pesar de su bajo Z en comparación con los tradicionales totalmente inorgánicos. [34] Se han informado impresionantes rendimientos de luz de otros 0D OMHH. Existe un gran potencial para fabricar centelleadores de nueva generación a partir de esta clase de materiales. Sin embargo, están limitados por su tiempo de respuesta relativamente largo en microsegundos, que es un área de intensa investigación.
Las transiciones realizadas por los electrones de valencia libres de las moléculas son responsables de la producción de luz de centelleo en los cristales orgánicos. [9] Estos electrones están asociados con la molécula completa en lugar de con un átomo en particular y ocupan los llamados orbitales moleculares . El estado fundamental S 0 es un estado singlete por encima del cual se encuentran los estados singlete excitados (S * , S ** , ...), el estado triplete más bajo (T 0 ) y sus niveles excitados (T * , T ** , ...). Una estructura fina correspondiente a los modos de vibración molecular está asociada con cada uno de esos niveles de electrones. El espacio de energía entre los niveles de electrones es ≈1 eV; el espacio entre los niveles vibratorios es aproximadamente 1/10 del de los niveles de electrones. [36]
Una partícula entrante puede excitar un nivel de electrones o un nivel de vibración. Las excitaciones singlete decaen inmediatamente (< 10 ps) al estado S * sin emisión de radiación (degradación interna). El estado S * luego decae al estado fundamental S0 ( normalmente a uno de los niveles vibratorios superiores a S0 ) mediante la emisión de un fotón de centelleo . Este es el componente inmediato o fluorescencia . La transparencia del centelleador al fotón emitido se debe a que la energía del fotón es menor que la requerida para una transición S 0 → S * (la transición suele ser a un nivel vibratorio superior a S 0 ). [36] [ se necesita aclaración ]
Cuando uno de los estados triplete se excita, inmediatamente decae al estado T 0 sin emisión de radiación (degradación interna). Dado que la transición T 0 → S 0 es muy improbable, el estado T 0 decae al interactuar con otra molécula T 0 : [36]
y deja una de las moléculas en el estado S * , que luego decae a S 0 con la liberación de un fotón de centelleo. Dado que la interacción T 0 -T 0 lleva tiempo, la luz de centelleo se retrasa: este es el componente lento o retardado (correspondiente a la fluorescencia retardada). En ocasiones, se produce una transición T 0 → S 0 directa (también retardada), y corresponde al fenómeno de la fosforescencia . Tenga en cuenta que la diferencia observacional entre fluorescencia retardada y fosforescencia es la diferencia en las longitudes de onda del fotón óptico emitido en una transición S * → S 0 versus una transición T 0 → S 0 .
Los centelleadores orgánicos se pueden disolver en un disolvente orgánico para formar un centelleador líquido o plástico. El proceso de centelleo es el mismo que se describe para los cristales orgánicos (arriba); lo que difiere es el mecanismo de absorción de energía: la energía primero es absorbida por el disolvente y luego pasa al soluto de centelleo (los detalles de la transferencia no se comprenden claramente). [36]
El proceso de centelleo en materiales inorgánicos se debe a la estructura de bandas electrónicas que se encuentran en los cristales y no es de naturaleza molecular como es el caso de los centelleadores orgánicos. [37] Una partícula entrante puede excitar un electrón de la banda de valencia a la banda de conducción o a la banda de excitones (ubicada justo debajo de la banda de conducción y separada de la banda de valencia por una brecha de energía ; ver imagen). Esto deja un agujero asociado detrás, en la banda de valencia. Las impurezas crean niveles electrónicos en la brecha prohibida . Los excitones son pares de electrones y huecos débilmente unidos que deambulan a través de la red cristalina hasta que son capturados como un todo por los centros de impurezas. A continuación, estos últimos se desexcitan rápidamente emitiendo luz centelleante (componente rápido). Las impurezas activadoras normalmente se eligen de modo que la luz emitida esté en el rango visible o cerca del UV, donde los fotomultiplicadores son efectivos. Los huecos asociados a los electrones en la banda de conducción son independientes de estos últimos. Esos huecos y electrones son capturados sucesivamente por centros de impurezas que excitan ciertos estados metaestables no accesibles a los excitones. La desexcitación retardada de esos estados de impurezas metaestables nuevamente da como resultado luz centelleante (componente lento).
BGO ( óxido de bismuto y germanio ) es un centelleador inorgánico puro sin ninguna impureza activadora. Allí, el proceso de centelleo se debe a una transición óptica del Bi3+ion, un constituyente principal del cristal. [6] En centelleadores de tungstato CaWO
4y CdWO
4la emisión se debe a la desintegración radiativa de excitones autoatrapados.
El proceso de centelleo en GaAs dopado con impurezas de silicio y boro se diferencia de los centelleadores convencionales en que el dopaje de silicio tipo n proporciona una población incorporada de electrones deslocalizados en la parte inferior de la banda de conducción. [38] Algunos de los átomos de impureza de boro residen en sitios de arsénico y sirven como aceptores. [39] Un fotón de centelleo se produce siempre que un átomo aceptor como el boro captura un agujero de ionización de la banda de valencia y ese agujero se recombina radiativamente con uno de los electrones deslocalizados. [40] A diferencia de muchos otros semiconductores, los electrones deslocalizados proporcionados por el silicio no se "congelan" a temperaturas criogénicas. Por encima de la concentración de transición de Mott deCon 8 × 10 15 portadores libres por cm 3 , el estado “metálico” se mantiene a temperaturas criogénicas porque la repulsión mutua impulsa cualquier electrón adicional al siguiente nivel de energía disponible más alto, que está en la banda de conducción. [41] El espectro de fotones de este proceso está centrado en 930 nm (1,33 eV) y hay otras tres bandas de emisión centradas en 860, 1070 y 1335 nm de otros procesos menores. [42] Cada una de estas bandas de emisión tiene una luminosidad y un tiempo de desintegración diferentes. [43] La alta luminosidad del centelleo es sorprendente porque (1) con un índice de refracción de aproximadamente 3,5, el escape es inhibido por la reflexión interna total y (2) los experimentos a 90 K informan coeficientes de absorción infrarroja de haz estrecho de varios por cm. [44] [45] [46] Cálculos recientes de integral de trayectoria de Monte Carlo y Feynman han demostrado que la alta luminosidad podría explicarse si la mayor parte de la absorción del haz estrecho es en realidad una nueva dispersión óptica de los electrones de conducción con una sección transversal de aproximadamente 5 x 10 –18 cm 2 que permite que los fotones de centelleo escapen de la reflexión interna total. [47] [48] Esta sección transversal es aproximadamente 10 7 veces mayor que la dispersión de Thomson, pero comparable a la sección transversal óptica de los electrones de conducción en un espejo metálico.
En los gases, el proceso de centelleo se debe a la desexcitación de átomos individuales excitados por el paso de una partícula entrante (un proceso muy rápido: ≈1 ns).
Los contadores de centelleo no suelen ser ideales para la detección de iones pesados por tres razones: [49]
La reducción de la emisión de luz es mayor en los cristales orgánicos que en los inorgánicos. Por lo tanto, cuando sea necesario, cristales inorgánicos, por ejemplo, CsI(Tl) , ZnS(Ag) (normalmente utilizados en láminas delgadas como monitores de partículas α), CaF
2(Eu) , debe preferirse a los materiales orgánicos. Las aplicaciones típicas son instrumentos de medición α , instrumentos de dosimetría y detectores de iones pesados dE / dx . También se han utilizado centelleadores gaseosos en experimentos de física nuclear .
La eficiencia de detección de electrones es esencialmente del 100% para la mayoría de los centelleadores. Pero debido a que los electrones pueden realizar dispersiones en ángulos grandes (a veces retrodispersiones ), pueden salir del detector sin depositar toda su energía en él. La retrodispersión es una función que aumenta rápidamente del número atómico Z del material centelleador. Por lo tanto , los centelleadores orgánicos, que tienen un Z más bajo que los cristales inorgánicos, son los más adecuados para la detección de partículas beta de baja energía (< 10 MeV) . La situación es diferente para los electrones de alta energía: dado que en las energías más altas pierden su energía principalmente por bremsstrahlung , un material con mayor Z es más adecuado para la detección del fotón de bremsstrahlung y la producción de la lluvia electromagnética que puede inducir. [50]
Los materiales con alto contenido de Z , como por ejemplo los cristales inorgánicos, son los más adecuados para la detección de rayos gamma . Las tres formas básicas en que un rayo gamma interactúa con la materia son: el efecto fotoeléctrico , la dispersión Compton y la producción de pares . El fotón se absorbe completamente en el efecto fotoeléctrico y en la producción de pares, mientras que sólo se deposita energía parcial en cualquier dispersión Compton determinada. La sección transversal del proceso fotoeléctrico es proporcional a Z 5 , la de la producción de pares es proporcional a Z 2 , mientras que la dispersión Compton es aproximadamente Z. Por lo tanto, un material con alto contenido de Z favorece los dos primeros procesos, permitiendo la detección de toda la energía del rayo gamma. [50] Si los rayos gamma tienen energías más altas (>5 MeV), domina la producción de pares.
Como el neutrón no está cargado, no interactúa mediante la fuerza de Coulomb y, por tanto, no ioniza el material de centelleo. Primero debe transferir parte o toda su energía a través de la fuerza fuerte a un núcleo atómico cargado . El núcleo cargado positivamente produce entonces ionización . Los neutrones rápidos (generalmente >0,5 MeV [6] ) dependen principalmente del protón de retroceso en reacciones (n,p); Por lo tanto , los materiales ricos en hidrógeno , como por ejemplo los centelleadores de plástico, son los más adecuados para su detección. Los neutrones lentos dependen de reacciones nucleares como las reacciones (n,γ) o (n,α) para producir ionización. Por lo tanto, su recorrido libre medio es bastante grande, a menos que el material centelleador contenga nucleidos con una sección transversal elevada para estas reacciones nucleares, como por ejemplo 6 Li o 10 B. Por lo tanto, materiales como LiI(Eu) o silicatos de vidrio son especialmente adecuados para la detección. de neutrones lentos (térmicos). [51]
La siguiente es una lista de cristales inorgánicos comúnmente utilizados:
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