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Complejo iónico neutro

Un complejo iónico neutro en química es un agregado de un ion con una o más moléculas neutras en el que al menos uno de los socios tiene un grado de libertad rotacional alrededor de un eje perpendicular a la dirección intermolecular [1] En química, la disociación de una molécula en dos o más fragmentos puede tener lugar en fase gaseosa , siempre que haya suficiente energía interna para superar las barreras necesarias .

Durante muchos años se supuso que los fragmentos de una disociación en fase gaseosa simplemente se separaban. En 1958, Allan Maccoll sugirió que la descomposición de los haluros de alquilo (RX) podría tener lugar a través de la intermediación de pares de iones , [R +   X ], en los que los fragmentos cargados ya no estaban unidos covalentemente sino que se mantenían unidos por atracción electrostática . [2] Maccoll y sus colaboradores examinaron posteriormente los efectos de los isótopos de cloro en la descomposición térmica del cloroetano y concluyeron que los datos no respaldaban esa interpretación; [3] sin embargo, había proporcionado el germen de una idea que se hizo realidad dos décadas después en el estudio de las descomposiciones de moléculas cargadas eléctricamente.

A finales de la década de 1970, tres grupos de investigación (en Inglaterra, [4] Estados Unidos, [5] y Francia [6]) aportaron pruebas de forma independiente de la aparición de complejos ion-neutros (a veces denominados complejos ion-dipolo o complejos ion-molécula ) en las disociaciones unimoleculares de iones positivos en las condiciones asociadas a la espectrometría de masas (es decir, como especies aisladas en el vacío). La idea general es que una especie cargada, RY + , puede dar lugar a fragmentos de disociación a través de un complejo transitorio, [R +   Y], en el que el compañero cargado eléctricamente, R + , puede sufrir reordenamientos moleculares al mismo tiempo que gira con respecto al compañero neutro, Y. De forma similar, el compañero neutro, Y, también puede girar con respecto al compañero cargado, además de tener la capacidad de intercambiar hidrógenos y energía interna con él.

Más recientemente, varios grupos de investigación han aportado pruebas que reavivan la hipótesis original de Maccoll, pero con la variación de que los fragmentos que permanecen en presencia de otros no tienen carga eléctrica. [7] En otras palabras, las disociaciones de una molécula neutra RX pueden tener lugar en la fase gaseosa a través de la intermediación de pares radicales [R ·    X · ], donde X · puede ser tan pequeño como un átomo de hidrógeno. En la fase gaseosa, estos intermediarios suelen denominarse radicales itinerantes . [8]

Fuentes

  1. ^ Avances en la química de iones en fase gaseosa , volumen 4 por LM Babcock, NG Adams 2001
  2. ^ Maccoll, A., Heterólisis y pirólisis de haluros de alquilo en fase gaseosa   Chemical Reviews 1969 , 69, 33–60 doi :10.1021/cr60257a002
  3. ^ Christie, JR; Johnson, WD; Loudon, AG; Maccoll, A.; Mruzek, MN Efectos de isótopos cinéticos de átomos pesados. Parte 3.—El efecto de isótopos cinéticos de cloro en la descomposición unimolecular en fase gaseosa de cloruro de etilo   Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions 1 1975 , 71, 1937–1941 doi :10.1039/F19757101937
  4. ^ Bowen, RD, Complejos iónicos neutros.   Reseñas de la investigación química 1991 , 24, 364–371 doi :10.1021/ar00012a002
  5. ^ McAdoo, DJ; Morton, TH, Análogos de fase gaseosa de efectos de jaula   Accounts of Chemical Research 1993 , 26, 295–302 doi :10.1021/ar00030a001
  6. ^ Longevialle, P., Complejos iónicos-neutrales en la reactividad unimolecular de cationes orgánicos en fase gaseosa   Mass Spectrometry Reviews 1992 , 11, 157–192 doi :10.1002/mas.1280110302
  7. ^ Suits, AG, Átomos y radicales errantes: un nuevo mecanismo de disociación molecular   Accounts of Chemical Research 2008 , 41, 873–881 doi :10.1021/ar8000734
  8. ^ Bowman, JM; Shepler, BC Radicales itinerantes   Revisión anual de química física 2011 , 62, 531-553 doi :10.1146/annurev-physchem-032210-103518