Estudió en la Universidad de Princeton y completó sus estudios en Europa.
Hacia el final de su vida le llegó el éxito con su obra cómica Hans Breitmann Ballads, y gracias a ello pudo escribir lo que se convirtió más tarde en uno de los textos básicos del neopaganismo, Aradia o El evangelio de las brujas.
Charles Leland fue también una importante influencia en el movimiento de artes y oficios.
Fundó una escuela para enseñar oficios a niños desvalidos en Filadelfia, la cual creció rápidamente después de haber sido elogiada por Oscar Wilde.
The Home Arts and Industries Association se fundó como una imitación de esta iniciativa.