Centelleo (física)

Producción de luz debido a la absorción de fotones o partículas de alta energía.

En física de la materia condensada , la centelleo ( / ˈsɪntɪleɪʃən / SIN -til-ay-shun ) es el proceso físico en el que un material, llamado centelleador , emite luz ultravioleta o visible bajo la excitación de fotones de alta energía ( rayos X o rayos gamma ) o partículas energéticas (como electrones , partículas alfa , neutrones o iones ). ^{[1] [2]} Véase centelleador y contador de centelleo para aplicaciones prácticas. ^{[3] [4]}

Descripción general

La centelleación es un ejemplo de luminiscencia , mediante el cual se emite luz de un espectro característico tras la absorción de radiación . El proceso de centelleo se puede resumir en tres etapas principales: (A) conversión, (B) transporte y transferencia de energía al centro de luminiscencia y (C) luminiscencia. ^{[1] [2] [5]} La radiación emitida suele ser menos energética que la radiación absorbida, por lo que la centelleación es generalmente un proceso de conversión descendente.

Procesos de conversión

La primera etapa de la centelleación, la conversión, es el proceso en el que la energía de la radiación incidente es absorbida por el centelleador y se crean electrones y huecos altamente energéticos en el material. El mecanismo de absorción de energía por el centelleador depende del tipo y la energía de la radiación involucrada. Para fotones altamente energéticos como los rayos X (0,1 keV < < 100 keV) y los rayos γ ( > 100 keV), tres tipos de interacciones son responsables del proceso de conversión de energía en la centelleación: absorción fotoeléctrica , ^[6] dispersión Compton , ^[7] y producción de pares , ^[8] que solo ocurre cuando > 1022 keV, es decir, el fotón tiene suficiente energía para crear un par electrón-positrón. ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

Estos procesos tienen diferentes coeficientes de atenuación , que dependen principalmente de la energía de la radiación incidente, del número atómico medio del material y de la densidad del material. En general, la absorción de la radiación de alta energía se describe mediante:

${\displaystyle I=I_{0}\cdot e^{-\mu d}}$

donde es la intensidad de la radiación incidente, es el espesor del material, y es el coeficiente de atenuación lineal, que es la suma de los coeficientes de atenuación de las distintas contribuciones: , que se explicará a continuación. ${\displaystyle I_{0}}$ ${\displaystyle d}$ ${\displaystyle \mu }$ ${\displaystyle \mu =\mu _{pe}+\mu _{cs}+\mu _{pp}+\mu _{oc}}$

A energías de rayos X más bajas ( 60 keV), el proceso más dominante es el efecto fotoeléctrico, donde los fotones son absorbidos completamente por los electrones ligados en el material, generalmente electrones centrales en la capa K o L del átomo, y luego expulsados, lo que lleva a la ionización del átomo anfitrión. La contribución del coeficiente de atenuación lineal para el efecto fotoeléctrico está dada por: ^{[6] [9]} ${\displaystyle E_{\gamma }\lesssim }$

${\displaystyle \mu _{pe}\propto {\rho Z^{n} \over E_{\gamma }^{3.5}}}$

donde es la densidad del centelleador, es el número atómico medio, es una constante que varía entre 3 y 4, y es la energía del fotón. A bajas energías de rayos X, los materiales centelleadores con átomos con números atómicos y densidades altos son los preferidos para una absorción más eficiente de la radiación incidente. ${\displaystyle \rho }$ ${\displaystyle Z}$ ${\displaystyle n}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

A energías más altas ( 60 keV), la dispersión Compton, la dispersión inelástica de fotones por electrones ligados, que a menudo también conduce a la ionización del átomo anfitrión, se convierte en el proceso de conversión más dominante. La contribución del coeficiente de atenuación lineal para la dispersión Compton viene dada por: ^{[7] [9]} ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle \gtrsim }$

${\displaystyle \mu _{cs}\propto {\rho \over {\sqrt {E_{\gamma }}}}}$

A diferencia del efecto fotoeléctrico, la absorción resultante de la dispersión Compton es independiente del número atómico de los átomos presentes en el cristal, sino linealmente de su densidad.

A energías de rayos gamma superiores a > 1022 keV, es decir, energías que duplican la energía de la masa en reposo del electrón, comienza la producción de pares. La producción de pares es ${\displaystyle E_{\gamma }}$

El fenómeno relativista en el que la energía de un fotón se convierte en un par electrón-positrón. El electrón y el positrón creados luego interactuarán con el material centelleante para generar electrones y huecos energéticos. La contribución del coeficiente de atenuación para la producción de pares está dada por: ^{[8] [9]}

${\displaystyle \mu _{pp}\propto \rho Z\ln {\Bigl (}{2E_{\gamma } \over m_{e}c^{2}}{\Bigr )}}$

donde es la masa en reposo del electrón y es la velocidad de la luz . Por lo tanto, a altas energías de rayos γ, la absorción de energía depende tanto de la densidad como del número atómico promedio del centelleador. Además, a diferencia del efecto fotoeléctrico y la dispersión Compton, la producción de pares se vuelve más probable a medida que aumenta la energía de los fotones incidentes, y la producción de pares se convierte en el proceso de conversión más dominante por encima de ~ 8 MeV. ${\displaystyle m_{e}}$ ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

El término incluye otras contribuciones (menores), como la dispersión de Rayleigh (coherente) a bajas energías y las reacciones fotonucleares a energías muy altas, que también contribuyen a la conversión, sin embargo la contribución de la dispersión de Rayleigh es casi insignificante y las reacciones fotonucleares se vuelven relevantes solo a energías muy altas. ${\displaystyle \mu _{oc}}$

Una vez que la energía de la radiación incidente es absorbida y convertida en los llamados electrones y huecos calientes en el material, estos portadores de carga energéticos interactuarán con otras partículas y cuasipartículas en el centelleador (electrones, plasmones , fonones ), lo que dará lugar a un "evento de avalancha", en el que se produce una gran cantidad de pares electrón-hueco secundarios hasta que los electrones y huecos calientes hayan perdido suficiente energía. La gran cantidad de electrones y huecos que resultan de este proceso sufrirán entonces una termalización , es decir, la disipación de parte de su energía a través de la interacción con los fonones del material.

La gran cantidad de portadores de carga energética resultante sufrirá luego una mayor disipación de energía llamada termalización. Esto ocurre mediante la interacción con fonones para los electrones y procesos Auger para los huecos.

Se ha estimado que la escala de tiempo promedio para la conversión, incluida la absorción de energía y la termalización, es del orden de 1 ps, ^{[5] [10]} que es mucho más rápido que el tiempo de decaimiento promedio en fotoluminiscencia .

Transporte de carga de portadores excitados

La segunda etapa del centelleo es el transporte de carga de los electrones y huecos termalizados hacia los centros de luminiscencia y la transferencia de energía a los átomos implicados en el proceso de luminiscencia. En esta etapa, la gran cantidad de electrones y huecos que se han generado durante el proceso de conversión, migran al interior del material. Esta es probablemente una de las fases más críticas del centelleo, ya que generalmente es en esta etapa donde se producen la mayor parte de la pérdida de eficiencia debido a efectos como el atrapamiento o la recombinación no radiativa . Estos son causados ​​principalmente por la presencia de defectos en el cristal del centelleador, como impurezas, vacantes iónicas y límites de grano . El transporte de carga también puede convertirse en un cuello de botella para la sincronización del proceso de centelleo. La fase de transporte de carga es también una de las partes menos comprendidas del centelleo y depende en gran medida del tipo de material involucrado y de sus propiedades intrínsecas de conducción de carga.

Luminiscencia

Niveles de energía π-electrónica de una molécula orgánica. S ₀ es el estado fundamental. S ₁ , S ₂ , S ₃ son estados singlete excitados. T ₁ , T ₂ , T ₃ son estados triplete excitados. S ₀₀ , S ₀₁ , S ₁₀ , S ₁₁ etc. son subniveles vibracionales.

Una vez que los electrones y los huecos alcanzan los centros de luminiscencia, se produce la tercera y última etapa de la centelleación: la luminiscencia. En esta etapa, los electrones y los huecos son capturados por el centro luminiscente y, a continuación, los electrones y los huecos se recombinan radiativamente . ^[11] Los detalles exactos de la fase de luminiscencia también dependen del tipo de material utilizado para la centelleación.

Cristales inorgánicos

Para fotones como los rayos gamma, se suelen utilizar cristales de NaI activados con talio (NaI(Tl)). Para una respuesta más rápida (pero solo el 5 % de la salida) se pueden utilizar cristales de CsF . ^{[12] : 211}

Centelleadores orgánicos

En las moléculas orgánicas, la centelleo es un producto de los orbitales π . Los materiales orgánicos forman cristales moleculares donde las moléculas están unidas débilmente por fuerzas de Van der Waals . El estado fundamental del ¹² C es 1s ² 2s ² 2p ^2. En la teoría del enlace de valencia, cuando el carbono forma compuestos, uno de los electrones 2s se excita al estado 2p, lo que da como resultado una configuración de 1s ² 2s ¹ 2p ^3. Para describir las diferentes valencias del carbono, se considera que los cuatro orbitales de electrones de valencia, uno 2s y tres 2p, están mezclados o hibridados en varias configuraciones alternativas. Por ejemplo, en una configuración tetraédrica, los orbitales s y p ³ se combinan para producir cuatro orbitales híbridos. En otra configuración, conocida como configuración trigonal, uno de los orbitales p (por ejemplo, p _z ) permanece sin cambios y se producen tres orbitales híbridos mezclando los orbitales s, p _x y p _y . Los orbitales que son simétricos respecto de los ejes y el plano de enlace de la molécula (sp ² ) se conocen como electrones σ y los enlaces se denominan enlaces σ. El orbital p _z se denomina orbital π. Un enlace π se produce cuando dos orbitales π interactúan. Esto ocurre cuando sus planos nodales son coplanares.

En ciertas moléculas orgánicas, los orbitales π interactúan para producir un plano nodal común. Estos forman electrones π deslocalizados que pueden ser excitados por radiación. La desexcitación de los electrones π deslocalizados produce luminiscencia.

Los estados excitados de los sistemas de electrones π se pueden explicar mediante el modelo de perímetro de electrones libres (Platt 1949). Este modelo se utiliza para describir hidrocarburos policíclicos que consisten en sistemas condensados ​​de anillos bencénicos en los que ningún átomo de C pertenece a más de dos anillos y todos los átomos de C están en la periferia.

El anillo puede representarse de forma aproximada como un círculo con circunferencia l. La función de onda del orbital electrónico debe satisfacer la condición de un rotador plano:

${\displaystyle \psi (x)=\psi (x+l)\,}$

Las soluciones correspondientes a la ecuación de onda de Schrödinger son:

${\displaystyle {\begin{aligned}\psi _{0}&=\left({\frac {1}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\\\psi _{q1}&=\left({\frac {2}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\cos {\left({\frac {2\pi \ qx}{l}}\right)}\\\psi _{q2}&=\left({\frac {2}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\sin {\left({\frac {2\pi \ qx}{l}}\right)}\\E_{q}&={\frac {q^{2}\hbar ^{2}}{2m_{0}l^{2}}}\end{aligned}}}$

donde q es el número cuántico del anillo orbital; el número de nodos de la función de onda. Como el electrón puede tener espín hacia arriba y hacia abajo y puede rotar sobre el círculo en ambas direcciones, todos los niveles de energía, excepto el más bajo, están doblemente degenerados.

En la imagen de arriba se muestran los niveles de energía electrónica π de una molécula orgánica. La absorción de radiación es seguida por una vibración molecular hasta el estado S _1. A esto le sigue una desexcitación hasta el estado S ₀ , llamada fluorescencia. La población de estados triplete también es posible por otros medios. Los estados triplete se desintegran con un tiempo de desintegración mucho más largo que los estados singlete, lo que da como resultado lo que se denomina el componente lento del proceso de desintegración (el proceso de fluorescencia se denomina componente rápido). Dependiendo de la pérdida de energía particular de una determinada partícula (dE/dx), los estados "rápido" y "lento" se ocupan en proporciones diferentes. Las intensidades relativas en la salida de luz de estos estados difieren, por lo tanto, para diferentes dE/dx. Esta propiedad de los centelleadores permite la discriminación de la forma del pulso: es posible identificar qué partícula se detectó observando la forma del pulso. Por supuesto, la diferencia de forma es visible en el lado posterior del pulso, ya que se debe a la desintegración de los estados excitados.

Véase también

• Tomografía por emisión de positrones

Referencias

1. Dosimetría de centelleo. Sam Beddar, Luc Beaulieu. Boca Raton, FL. 2016. ISBN 978-1-4822-0900-6.OCLC 945552892  .{{cite book}}: CS1 maint: location missing publisher (link) CS1 maint: others (link)
2. Maddalena, Francesco; Tjahjana, Liliana; Xie, Aozhen; Arramel; Zeng, Shuwen; Wang, Hong; Coquet, Philippe; Drozdowski, Winicjusz; Dujardin, Christophe; Dang, Cuong; Birowosuto, Muhammad Danang (febrero de 2019). "Haluros inorgánicos, orgánicos y de perovskita con nanotecnología para centelleadores de rayos X y γ de alto rendimiento lumínico". Cristales . 9 (2): 88. doi : 10.3390/cryst9020088 . hdl : 10356/107027 . ISSN  2073-4352.
3. Birks, John B. (1964). La teoría y la práctica del recuento por centelleo . Pergamon Press, Ltd.
4. Knoll, Glenn F. (2000). Detección y medición de la radiación . John Wiley & Sons. ISBN 978-0-471-07338-3.
5. Nikl, Martin (10 de febrero de 2006). "Detectores de centelleo para rayos X". Measurement Science and Technology . 17 (4): R37–R54. doi :10.1088/0957-0233/17/4/r01. ISSN  0957-0233. S2CID  41368686.
6. Hall, Harvey (1936-10-01). "La teoría de la absorción fotoeléctrica de rayos X y rayos $\ensuremath{\gamma}$". Reseñas de Física Moderna . 8 (4): 358–397. doi :10.1103/RevModPhys.8.358.
7. Eisenberger, P.; Platzman, PM (1970-08-01). "Dispersión Compton de rayos X a partir de electrones ligados". Physical Review A . 2 (2): 415–423. Bibcode :1970PhRvA...2..415E. doi :10.1103/PhysRevA.2.415.
8. Hubbell, JH (1 de junio de 2006). "Producción de pares electrón-positrón por fotones: una visión histórica". Radiation Physics and Chemistry . 75 (6): 614–623. Bibcode :2006RaPC...75..614H. doi :10.1016/j.radphyschem.2005.10.008. ISSN  0969-806X.
9. Rodnyi, Piotr A. (1997). Procesos físicos en centelleadores inorgánicos. Boca Raton: CRC Press. ISBN 0-8493-3788-7.OCLC 36240945  .
10. Lempicki, A.; Wojtowicz, AJ; Berman, E. (1993-09-01). "Límites fundamentales del rendimiento del centelleador". Instrumentos y métodos nucleares en la investigación en física Sección A: aceleradores, espectrómetros, detectores y equipos asociados . 333 (2): 304–311. Bibcode :1993NIMPA.333..304L. doi :10.1016/0168-9002(93)91170-R. ISSN  0168-9002.
11. Blasse, G. (1989-05-01). "Nuevos materiales luminiscentes". Química de materiales . 1 (3): 294–301. doi :10.1021/cm00003a005. ISSN  0897-4756.
12. Introducción a la física nuclear. Krane. 1987.