Su primer gran papel fue en Little Secrets, junto a Evan Rachel Wood y David Gallagher.

En el 2003 apareció en la película de TV, producida por Nickelodeon, Maniac Magee interpretando al protagonista.

En Gentlemen Broncos, dirigida por Jared Hess, interpreta a un autor joven que asiste a un campamento de escritores de ciencia ficción donde descubre que su idea ha sido robada.

Angarano interpretó a Sam Davis en la película Ceremony (2010), dirigida y escrita por Max Winkler.

Tras su estreno mundial en el Festival Internacional de Toronto, la película fue recogida por Magnolia Pictures para EE.

La película de $25 millones se rodó en Dublín, España, Turquía y Nuevo México.

Una de ellas fue The Art of Getting By (estrenada inicialmente como Homework) escrita y dirigida por Gavin Wiesen.

Michael interpreta Dustin, un artista de éxito local que toma George bajo su ala.

El otro film estrenado fue Red State, un thriller escrito y dirigido por Kevin Smith.