Smart y los Cowboys ganaron un viaje a la escuadra de la NCAA al alzarse con el lugar #5 en la Región del Medio Oeste ese año.

Durante la primera ronda del torneo, sin embargo, los Cowboys fueron eliminados por el lugar #12 de Oregon Ducks.

Durante esa misma conferencia de prensa, Le'Bryan Nash y Markel Brown también anunciaron que volverían a OSU para la temporada 2013-14.

En conferencia de prensa la tarde del día siguiente, ni Smart ni entrenador Travis Ford abordaron la cuestión de lo que dijo el aficionado y OSU anunciaron que Smart sería suspendido por 3 partidos a causa del incidente.

Terminó con 23 puntos, 13 rebotes, 7 asistencias y 6 robos de balón, convirtiéndose en el primer jugador en la historia del torneo en registrar 20 puntos, 10 rebotes , 5 asistencias y 5 robos de balón.

[16]​ Al acabar su noveno año, le otorgaron el Premio Hustle, por segunda temporada consecutiva, siendo la tercera vez en su carrera.

[20]​ Fue parte del combinado juvenil estadounidense que disputó y ganó el Campeonato FIBA Américas Sub-18 de 2012.

Al año siguiente disputó y ganó el oro en el Mundial Sub-19 celebrado en la República Checa.