En 1855 volvió a Zúrich dónde fue nombrado profesor de Astronomía en la Universidad y en la escuela Politécnica.
Su Historia de Astronomía reciente, publicada en 1877, y su Manual de Astronomía, publicados en 1893, era ambos sumamente popular a finales del siglo XIX y principios del siglo XX.
Empezando entonces sus propias observaciones telescópicas y archivos de manchas solar que llevó a cabo continuamente durante los siguientes 46 años.
Para llevar a cabo este programa Wolf definió su ahora famoso número de manchas solares relativo.
Wolf buscó un periodicidad similar con los fenómenos meteorológicos, pero sin los resultados conclusivos.