Vaucouleurs nació en París y se apasionó tempranamente por la astronomía amateur.

Después del servicio militar durante la Segunda Guerra Mundial, retomó su investigación.

Se especializó en el estudio de las galaxias y fue coautor de Third Reference Catalogue of Bright Galaxies, con su mujer Antoniette de Vaucouleurs (1921-1987), compañera en la Universidad de Texas en Austin y colaboradora durante toda su vida.

Durante la década de 1950 impulsó la idea que los cúmulos galácticos se agrupaban en supercúmuls.

Fue galardonado con el premio Jules Janssen de la Sociedad Astronómica de Francia, el mismo año.