Su nombre completo era Frank Denny De Vol, y nació en Moundsville, Virginia Occidental, criándose en Canton (Ohio).
Ese mismo año se editó una versión de "The Teddy Bears' Picnic" (Capitol Records 15420) arreglada y cantada por él.
Otras películas a las que puso música fueron Send Me No Flowers (1964), El vuelo del Fénix (1965), The Dirty Dozen (1967), Krakatoa, East of Java (1969), Herbie Goes to Monte Carlo (1977), The Frisco Kid (1979), y Herbie Goes Bananas (1980).
Frank DeVol fue director musical (y apareciendo en ocasiones en pantalla) en el concurso de Edgar Bergen emitido en 1956-57 por la CBS Do You Trust Your Wife?.
En esta faceta es quizás mejor recordado por su papel de Happy Kyne en las parodias televisivas Fernwood 2Nite y America 2-Night.
También actuó en series televisivas como I'm Dickens, He's Fenster, Mi bella genio, Bonanza, Petticoat Junction, Mickey, La tribu de los Brady, Superagente 86 (al menos dos actuaciones como profesor Carleton), y The Jeffersons.
En el cine De Vol tuvo un recordado papel cómico como Jefe Eaglewood en The Parent Trap, con Hayley Mills.