Sus hermanos son Felicity (actual esposa de Stanley Tucci), Sebastian y Suzanna.

Aun siendo una estudiante, Blunt debutó profesionalmente en el musical escrito por Paul Sellar, Bliss, que fue presentado en el festival Edinburgh Fringe del año 2000.

Ella compartió el premio Evening Standard British Film Award con su coprotagonista, Natalie Press, en la categoría Novato Más Prometedor.

En 2005, Blunt protagonizó, junto a Bill Nighy y Miranda Richardson, la serie dramática de la televisión británica, La hija de Gideón, donde interpretó a la atormentada hija única del doctor Gideon Warner, personificado por el veterano actor Bill Nighy.

El libro se divide en seis partes, cada una centrada en un personaje (el que guía la lectura de la novela de Austen) y en una novela respectivamente (la que está leyendo el grupo de lectura en ese momento); Como la vida misma y por último en Charlie Wilson's War como Jane Liddle donde apareció en una escena erótica con Tom Hanks, vistiendo una blusa abierta que revelaba un elegante sostén blanco y un liguero.

El segundo proyecto en el que participó ese año fue The Great Buck Howard donde encarna el papel de Valerie Brennan.

Además en ese año apareció en Wild Target y en un episodio de Los Simpson: Lisa the Drama Queen.

A Blunt se le ofreció el papel femenino principal en Capitán América: el primer vengador, pero ella lo rechazó.

Fue reemplazada por la actriz australiana Abbie Cornish para interpretar el papel principal en la película independiente de David Riker, The Girl.

Ese mismo año, ella apareció brevemente en Los Muppets, como recepcionista de Miss Piggy.

Blunt protagonizó la película de 2012 Eternamente Comprometidos, dirigida por Nicholas Stoller y coprotagonizada por Jason Segel.

Por esta última película, obtuvo una nominación en los Premios Globo de Oro, en la categoría mejor actriz en comedia.

[6]​ Blunt empezó en 2005 una relación con el cantante canadiense Michael Bublé, al que conoció ese año en la entrega de premios Logie Awards (Melbourne, Australia).

En septiembre de 2013, se anunció que Blunt y Krasinski estaban esperando su primer hijo.

Blunt es cuñada de su coprotagonista en The Devil Wears Prada, Stanley Tucci, quien en 2012, se casó con su hermana, Felicity, quien es agente literaria.