Entre sus papeles protagónicos en cine se encuentran el personaje principal en Hellboy (2019), Santa Claus en Violent Night (2022) y un expiloto en la película deportiva Gran Turismo (2023).

En el Universo Cinematográfico de Marvel, Harbour ha interpretado a Red Guardian desde la película Black Widow (2021).

[2]​ Harbour tuvo su inicio profesional en Broadway en 1999 en la obra The Rainmaker y debutó en televisión en el 2002 en un episodio de Law & Order: Special Victims Unit.

En 2005, fue nominado para un premio Tony por su actuación en una producción de ¿Quién teme a Virginia Woolf?

[3]​ Sus otros créditos en cine incluyen Brokeback Mountain, The Green Hornet y End of Watch.