En 2014 contribuyó en la canción Fancy de la rapera australiana Iggy Azalea que terminó ese año como uno de los sencillos más vendidos en todo el mundo y fue nominada a dos Premios Grammy.

[9]​ Su segundo álbum de estudio, Sucker,[10]​ fue lanzado a finales de ese mismo año y contó con el sencillo anteriormente mencionado y los sencillos Break the Rules, Famous, Need Ur Luv y Doing It; este último en colaboración con la cantante británica Rita Ora.

Cook, así como con la productora Sophie, desarrollando un sonido e imagen más experimentales los cuales la llevaron a ser nombrada «la estrella pop del futuro» por la revista digital Pitchfork.

[16]​ Un año después, en 2020 y durante la pandemia por coronavirus, Charli lanzó su cuarto álbum de estudio, How I'm Feeling Now, el cual contó con una creación DIY y en la cual ayudaron sus propios aficionados a través de las redes sociales.

[17]​[18]​ Su quinto álbum de estudio, Crash (2022), se convirtió en su mayor éxito comercial hasta la fecha.

[21]​ Fue Galardonada con el ASCAP Global Impact Award en 2024 en reconocimiento por sus contribuciones a la música Pop.

[32]​ A los dieciocho años, Charli se mudó a Londres para estudiar un título de bellas artes en la Slade School of Fine Art de la UCL, pero abandonó al segundo año la carrera.

Tras una sesión de dos horas, Charli escribió junto a Rechtshaid la canción Stay Away.

[35]​[31]​ A inicios del 2011, colaboró en el single "End of the World" de Alex Metric.

En mayo y noviembre del mismo año, lanzó los sencillos Stay Away y Nuclear Seasons y llamó la atención del sitio web de música Pitchfork, en donde obtuvo elogios por los sencillos; siendo el primero nombrado en la lista de «Mejores canciones del 2011» por el sitio.

[39]​[40]​[41]​ Además de con Rechtshaid, Charli comenzó a trabajar con el productor sueco Patrik Berger.

En 2012, el dúo sueco Icona Pop regrabó la canción y la publicó como single incluyendo su voz.

[51]​[52]​[53]​ A principios de 2013, lanzó el sencillo You (Ha Ha Ha) y anunció su álbum de estudio debut, True Romance, seguido del sencillo What I Like en marzo.

[58]​ En mayo, lanzó una canción con la cantante y compositora galesa Marina and the Diamonds, titulada Just Desserts, seguida del video musical del sencillo Take My Hand más tarde ese mes.

Trabajó rápidamente en el álbum junto a Patrik Berger y declaró que "no lo pensé mucho, todo surgió muy espontáneamente" igualmente el álbum terminó siendo cancelado en favor de uno más pop.

[76]​[77]​ En julio y agosto de 2015, Charli encabezó una gira por los Estados Unidos con Jack Antonoff.

La segunda canción lanzada del EP, titulada «Trophy», recibió su primera reproducción en el programa Beats 1 de Zane Lowe esa noche..[82]​ También se anunció que también presentaría su propio programa Beats 1 quincenalmente.

Cook, fundador del sello experimental discográfico PC Music, había firmado como director creativo de Charli.

[104]​ Charli XCX apareció en el álbum Forever Neverland de MØ con la canción «If It’s Over».

El álbum tiene 15 pistas y también presenta colaboraciones con Troye Sivan, Lizzo, Christine and the Queens, Sky Ferreira, Kim Petras, Haim, Cupcakke, Brooke Candy, Pabllo Vittar, Big Freedia, Tommy Cash, Clairo y Yaeji.

[114]​ Comentó además, que AG Cook y BJ Burton servirían como productores ejecutivos para el álbum.

[118]​ El 9 de abril de 2020, anunció que se lanzaría ese mismo día a las 11:30 p. m. PST y se estrenará en la BBC Radio 1 con el pódcast Annie Mac.

[119]​ A los días siguientes, divulgó que había elegido que el próximo sencillo, se titularía «Claws» o «I Like»,[120]​[121]​ al cual optó finalmente por «Claws».

[128]​ El 4 de noviembre se lanzó un segundo sencillo, «New Shapes», con Christine and the Queens y Caroline Polachek.

Cook, George Daniel, Doss, Easyfun, Addison Rae y Julia Fox.

[142]​[143]​ Además, otros dos películas fueron anunciadas, la primera, debutando como actriz, será el remake del slasher mondo horror de los setenta Faces of Death, dirigido por Daniel Goldhaber, y la segunda, será el thriller de corte erótico I Want Your Sex de Gregg Araki protagonizada junto a Olivia Wilde.

[148]​ Sus primeras grabaciones fueron descritas como una mezcla de Dark wave y Witch house.

[152]​[153]​ Las influencias de Charli incluye a Britney Spears, Shampoo, No Doubt, t.A.T.u., The Donnas, Bikini Kill, Martika, Belinda Carlisle, The Cure, The Feminine Complex, Siouxsie And The Banshees, Donna Summer, Marilyn Manson, Kanye West, Bread, Spice Girls, All Saints, Uffie, Brooke Candy, Lil Wayne, Kate Bush, Twin Peaks, Paris Hilton, Justice, Crystal Castles, Calvin Harris, Björk y Quentin Tarantino.

The Hives, Weezer, Ramones y la música yé-yé de los 1960's influyeron en su segundo álbum.

[154]​ En 2022, Charli XCX comenzó a salir públicamente con el músico belga-británico George Daniel, baterista de la banda alternativa The 1975.