Tres años después de graduarse entró a formar parte del Teatro Bolshói de Moscú, convirtiéndose rápidamente en su principal soprano.También cantó en el Teatro Mariinski de San Petersburgo, en Kiev y Odesa.En 1912, actuó en París junto al tenor Enrico Caruso y el gran barítono Titta Ruffo.Ese mismo año, Serguéi Rajmáninov le dedicó su composición Vocalise, una pieza en principio vocal del grupo de las "Catorce romanzas Op.34".Posteriormente, bajo la dirección de Serguéi Kusevitski, Nezhdánova se convirtió en la primera cantante en interpretar el arreglo para soprano y orquesta hecho por Rajmáninov en 1915.
