Ese mismo año debutó en Equus, con buena crítica por parte de la prensa especializada.

[4]​ Su actuación produjo cierto revuelo entonces, ya que apareció desnudo en esta obra del británico Peter Shaffer.

Viaja a Londres en 1983, becado por el British Council para perfeccionarse en The London Academy of Music and Dramatic Arts.

Regresó el mismo año y fundó la compañía de Teatro La Memoria.

[14]​ En 2006, Castro es nombrado por Chile elige como el tercer mejor actor chileno de todos los tiempos.

Hizo su debut fílmico en el drama Fuga en 2006[15]​ y, recibió elogios de la crítica por su actuación en Tony Manero, en 2008.

[17]​ En 2014, Alfredo Castro dirigió la famosa obra del dramaturgo estadounidense Tennessee Williams Un tranvía llamado Deseo, con un elenco encabezado por Amparo Noguera, Marcelo Alonso, Luis Gnecco y Paloma Moreno.

En el espacio de la creación, dice «a mí, como director y actor, siempre me ha interesado más el lugar femenino o más ambiguo de la sexualidad que una sexualidad terminada.

[23]​ Se separó en 2008 de la actriz y diseñadora teatral Taira Court, con quien tiene una hija, Agatha.