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Tetranitrógeno

El tetranitrógeno es un alótropo polinitrógeno con carga neutra de fórmula química N
4
y consta de cuatro átomos de nitrógeno . El catión tetranitrógeno es el ion con carga positiva, N+
4
, que es más estable que la molécula de tetranitrógeno neutro y, por lo tanto, es más estudiado.

Historia

Los compuestos polinitrógenos son bien conocidos y caracterizados por los químicos desde hace muchos años. El nitrógeno molecular ( diatómico ) común ( N
2
) fue aislado por primera vez por Daniel Rutherford en 1772 [1] y el ion azida ( N
3
) fue descubierto por Theodor Curtius en 1890. [2] Los descubrimientos de otros alotipos nitrogenados relacionados durante el siglo XX incluyen la molécula aromática pentazol y la molécula radical N
3
Sin embargo, ninguno de estos complejos pudo aislarse o sintetizarse a escala macroscópica como el N
2
y azida; no fue hasta 1999 que se ideó una síntesis a gran escala para un tercer alótropo de nitrógeno, el pentazenio ( N+
5
) catión . [3] Este creciente interés en los compuestos polinitrógenos a finales del siglo XX se debió al avance de la química computacional que predijo que estos tipos de moléculas podrían usarse como fuentes potenciales de materia de alta densidad energética (HEDM). [4]

Entonces+
4
El catión se descubrió por primera vez en 1958 tras el análisis de picos de fondo anómalos de peso molecular 56+ y 42+ en los espectros de masas del nitrógeno molecular, que se correspondían con la formación de N+
4
y N+
3
, respectivamente. [5] Síntesis explícita de N+
4
Se llevó a cabo por primera vez en 1984 mediante un mecanismo similar de bombardeo electrónico de N
2
. [6] La química teórica predijo varios mecanismos de síntesis posibles para N
4
incluida la reacción de un átomo de N neutro con un N
3
radical, unión de dos N
2
moléculas en estado excitado y extrusión de compuestos policíclicos , ninguna de las cuales se pudo lograr experimentalmente. Sin embargo, en 2002 se ideó un método para la síntesis de tetranitrógeno a partir de la desionización de N+
4
mediante espectrometría de masas de neutralización-reionización (NRMS). [7] En la síntesis, N+
4
(que se formó primero en la cámara de ionización del espectrómetro de masas) sufrió dos colisiones de alta energía. Durante la primera colisión, N+
4
entró en contacto con un gas objetivo, CH4, para producir un pequeño porcentaje de N neutro
4
moléculas. [7]

norte+
4
+ CH
4
N
4
+ CH+
4

Se utilizó un electrodo deflector para eliminar cualquier N que no haya reaccionado.+
4
iones así como el gas objetivo , CH
4
, y cualquier producto de reacción adicional no deseado, dejando una corriente de N
4
Moléculas. Para confirmar la síntesis y aislamiento de N
4
, esta corriente luego sufrió un segundo evento de colisión, entrando en contacto con un segundo gas objetivo, O2, reformando la N+
4
catión. [7]

norte
4
+ O
2
N+
4
+ O− 2

La desaparición y reaparición de este "pico de recuperación" confirma la finalización de ambas reacciones, proporcionando amplia evidencia de la síntesis de N
4
con este método. Debido a que el "tiempo de vuelo" entre las dos reacciones, llevadas a cabo en cámaras separadas del espectrómetro de masas, fue del orden de 1  μs , el N
4
La molécula tiene una vida útil de al menos este tiempo. [7]

Características

Desde su descubrimiento, N
4
No se ha estudiado bien. Es un gas a temperatura ambiente (298 K, 25 °C, 77 °F). También tiene una vida útil superior a 1 μs, aunque se predice que se caracteriza como metaestable . [7] Debido a su inestabilidad, la molécula de N 4 se disocia fácilmente en dos moléculas de N 2 más estables . Este proceso es muy exotérmico y libera alrededor de 800 kJ mol −1 de energía. [7]

Los cálculos ab initio en el átomo neutro molecular sugieren que las estructuras rectangulares o tetraédricas propuestas anteriormente , análogas al ciclobutadieno y al tetraedro , respectivamente, probablemente no sean las más estables termodinámicamente . En cambio, se espera que el estado fundamental sea una cadena lineal doblada o en zigzag de los cuatro átomos de nitrógeno que contenga dos electrones desapareados en uno de los átomos de nitrógeno terminales, esencialmente un azido - nitreno . [8]

La estructura de N+
4
Se ha predicho mediante experimentos teóricos y se ha confirmado mediante técnicas experimentales que incluyen espectrometría de masas por disociación activada por colisión (CADMS). Esta técnica bombardea N+
4
-produciendo fragmentos que luego pueden analizarse mediante espectrometría de masas en tándem . Con base en los fragmentos observados, se determinó una estructura que involucra dos pares de átomos de nitrógeno con triple enlace (dos N2unidades) que están asociadas entre sí con un enlace más largo y débil.

Aplicaciones

Se predice que el tetranitrógeno y otros compuestos polinitrógenos similares son buenos candidatos para su uso como materia de alta densidad energética (HEDM), fuentes de combustible de alta energía con un peso pequeño en comparación con las fuentes de energía tradicionales basadas en líquidos y celdas de combustible . [9] [8] El triple enlace N≡N de N
2
es mucho más fuerte ( energía de formación de 229  kcal / mol ) que un doble enlace y medio N=N equivalente (100 kcal/mol, es decir, 150 kcal/mol en total) o un enlace simple equivalente de tres N−N (38,4 kcal/mol, es decir, 115 kcal/mol en total). Debido a esto, se espera que las moléculas de polinitrógeno se descompongan fácilmente en N inofensivo
2
gas, liberando en el proceso grandes cantidades de energía química. Esto contrasta con los compuestos que contienen carbono , que tienen energías de formación más bajas para un número equivalente de enlaces simples o dobles que para un enlace triple C≡C, lo que permite la formación termodinámicamente favorable de polímeros . [9] Es por esta razón que la única forma alotrópica de nitrógeno que se encuentra en la naturaleza es el nitrógeno molecular ( N
2
) y por qué son tan buscadas nuevas estrategias para sintetizar alótropos de polinitrógeno de manera rentable.

Véase también

Referencias

  1. ^ Rutherford, Daniel (1772). De aere fixo dicto, aut mephitico [ En el aire se dice fijo o mefítico ]. Universidad de Edimburgo: Balfour & Smellie.
  2. ^ Curtius, Theodor (1890). "Ueber Stickstoffwasserstoffsäure (Azoimid) N3H" [Sobre el ácido hidrazoico (Azoimida) N 3 H]. Berichte der Deutschen Chemischen Gesellschaft (en alemán). 23 (2): 3023–3033. doi :10.1002/cber.189002302232.
  3. ^ Christe, Karl O.; Wilson, William W.; Sheehy, Jeffrey A.; Boatz, Jerry A. (12 de julio de 1999). "N +5: Un nuevo ion polinitrógeno homoléptico como material de alta densidad energética". Angewandte Chemie International Edition . 38 (13–14): 2004–2009. doi : 10.1002/(SICI)1521-3773(19990712)38:13/14<2004::AID-ANIE2004>3.0.CO;2-7 . PMID  34182671.
  4. ^ Glukhovtsev, Mikhail N.; Jiao, Haijun; Schleyer, Paul von Ragué (enero de 1996). "Además del N 2 , ¿cuál es la molécula más estable compuesta únicamente por átomos de nitrógeno?". Química inorgánica . 35 (24): 7124–7133. doi :10.1021/ic9606237. PMID  11666896.
  5. ^ Junk, Gregor (1 de junio de 1958). "La presencia de N+
    3
    y N+
    4
    en los espectros de masas del nitrógeno molecular". Revista de la Sociedad Química Americana . 80 (11): 2908–2909. doi :10.1021/ja01544a085.
  6. ^ Stephan, K.; Märk, T. D.; Futrell, J. H.; Helm, H. (1 de abril de 1984). "Ionización por impacto electrónico de (N 2 ) 2 : energías de aparición de N+
    3
    y N+
    3
    ". Journal of Chemical Physics (80). American Institute of Physics (publicado el 31 de agosto de 1998): 3185. doi :10.1063/1.447144.
    , citado en Tosi, P.; Lu, WY; Bassi, D.; Tarroni, R. (1 de febrero de 2001). "La reacción N+
    2
    + N
    2
    N+
    3
    + N de térmico a 25 eV". Revista de Física Química . 114 (5): 2149–2153. doi :10.1063/1.1336808.
  7. ^ abcdef Cacace, F.; de Petris, G.; Troiani, A. (18 de enero de 2002). "Detección experimental de tetranitrógeno". Science . 295 (5554): 480–481. Bibcode :2002Sci...295..480C. doi :10.1126/science.1067681. PMID  11799238. S2CID  35745247.
  8. ^ ab Nguyen, Minh Tho (septiembre de 2003). "Compuestos polinitrógenos: 1. Estructura y estabilidad de los sistemas N 4 y N 5 ". Coordination Chemistry Reviews . 244 (1–2): 93–113. doi :10.1016/S0010-8545(03)00101-2.
  9. ^ ab Zarko, VE (2010). "Búsqueda de formas de crear materiales energéticos basados ​​en compuestos polinitrógenos (revisión)". Combustión, explosión y ondas de choque . 46 (22): 121–131. Bibcode :2010CESW...46..121Z. doi :10.1007/s10573-010-0020-x. S2CID  95184003.