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Eco de espín superficial del helio-3

El eco de espín superficial de helio-3 ( HeSE ) es una técnica de dispersión inelástica en la ciencia de superficies que se ha utilizado para medir la dinámica microscópica en superficies bien definidas en ultra alto vacío . La información disponible a partir del HeSE complementa y amplía la disponible a partir de otras técnicas de dispersión inelástica, como el eco de espín de neutrones y la dispersión de átomos de helio-4 (HAS) tradicional.

Principios

Los principios experimentales del experimento HeSE son análogos a los del eco de espín de neutrones, y difieren en detalles como la naturaleza de las interacciones sonda/muestra que dan lugar a la dispersión. En resumen, se crea un haz de 3He polarizado mediante una expansión supersónica seguida de una etapa de filtrado de espín (polarizador). El helio se dispersa desde la muestra experimental y se detecta al final de la línea de haz después de otra etapa de filtrado de espín (analizador). Antes y después del proceso de dispersión, el haz pasa a través de campos magnéticos que hacen precesar los espines de la sonda en el sentido habitual de un experimento de eco de espín . Los datos brutos del experimento son las intensidades del helio disperso resueltas por espín en función de la integral del campo magnético entrante, la integral del campo saliente y cualquier otro parámetro variable relevante para experimentos específicos, como la orientación de la superficie y la temperatura. En el tipo más general de experimento de dispersión con precesión, los datos se pueden utilizar para construir la 'matriz de intensidad de longitud de onda' 2D [1] para el proceso de dispersión de superficie, es decir, la probabilidad de que un átomo de helio de una cierta longitud de onda entrante se disperse en un estado con una cierta longitud de onda saliente.

Las mediciones convencionales de "eco de espín" son un caso especial común de las mediciones más generales de dispersión con precesión, en las que las integrales de campo magnético entrante y saliente están limitadas a ser iguales. La polarización del haz saliente se mide como una función de la integral de campo de precesión midiendo la intensidad del haz saliente resuelto en diferentes estados de espín. El caso del eco de espín se conoce como un tipo de "medición de proyección inclinada". [2] Las mediciones de eco de espín son una proyección inclinada apropiada para mediciones cuasielásticas de dinámica de superficies porque los datos brutos están estrechamente relacionados con la función de dispersión intermedia (ISF), que en muchos casos se puede interpretar en términos de firmas dinámicas estándar. [3]

Aplicaciones

Los procesos superficiales que puede medir el HeSE se pueden dividir en general en procesos elásticos, cuasielásticos e inelásticos. Las mediciones en las que la señal predominante se dispersa elásticamente incluyen la difracción de helio estándar y la medición de resonancias de adsorción selectiva . Las mediciones cuasielásticas generalmente corresponden a mediciones de difusión superficial microscópica en las que la ganancia y pérdida de energía tipo Doppler de los átomos de helio es pequeña en comparación con la energía del haz. Las mediciones más fuertemente inelásticas pueden proporcionar información sobre los canales de pérdida de energía en la superficie, como los fonones de superficie .

Difusión microscópica

El HeSE se ha utilizado para estudiar las tasas de difusión y los mecanismos de átomos y moléculas ('adsorbatos') en superficies. Una lista no exhaustiva de los temas de investigación asociados con las mediciones de difusión de HeSE incluye: efectos cuánticos nucleares en la difusión superficial del hidrógeno atómico; [4] [5] evaluación comparativa del panorama de energía libre del adsorbato/superficie; [6] intercambio de energía ('fricción') entre los adsorbatos y la superficie; [7] interacciones entre adsorbatos por pares [8] y de muchos cuerpos [9] .

Resonancias de adsorción selectiva

El HeSE se ha utilizado para construir potenciales empíricos de dispersión de superficie de helio a través de la medición de resonancias de adsorción selectiva (resonancias de estado ligado) en la superficie limpia de LiF(001) [10] y la superficie hidrogenada de Si(111). [11]

Referencias

  1. ^ Kole, PR; Jardine, AP; Hedgeland, H.; Alexandrowicz, G. (2010). "Medición de fonones de superficie con un espectrómetro de eco de espín 3He: un enfoque bidimensional". J. Phys.: Condens. Matter . 22 (304018): 304018. doi :10.1088/0953-8984/22/30/304018. PMID  21399350.
  2. ^ Alexandrowicz, G.; Jardine, AP (2007). "Espectroscopia de eco de espín de helio: estudio de la dinámica de superficies con resolución de energía ultraalta". J. Phys.: Condens. Matter . 19 (305001): 305001. doi :10.1088/0953-8984/19/30/305001.
  3. ^ Jardine, AP; Hedgeland, H.; Alexandrowicz, G.; Allison, W.; Ellis, J. (2009). "Eco de espín de helio-3: Principios y aplicación a la dinámica en superficies". Prog. Surf. Sci . 84 (11–12): 323–379. doi :10.1016/j.progsurf.2009.07.001.
  4. ^ Jardine, AP; Lee, EYM; Ward, DJ; Alexandrowicz, G.; Hedgeland, H.; Allison, W.; Ellis, J.; Pollak, E. (24 de septiembre de 2010). "Determinación de la contribución cuántica al movimiento activado del hidrógeno sobre una superficie metálica: H/Pt(111)". Phys. Rev. Lett . 105 (136101): 136101. doi :10.1103/physrevlett.105.136101. PMID  21230789.
  5. ^ McIntosh, Eliza; Wikfeldt, K. Thor; Ellis, John; Michaelides, Angelos; Allison, William (19 de abril de 2013). "Efectos cuánticos en la difusión de hidrógeno en Ru(0001)". J. Phys. Chem. Lett . 4 (9): 1565–1569. doi :10.1021/jz400622v. PMC 4047567. PMID  24920996 . 
  6. ^ Lechner, BAJ; Kole, PR; Hedgeland, H.; Jardine, AP; Allison, W.; Hinch, BJ; Ellis, J. (2014). "Determinación de precisión ultraalta de las diferencias de energía del sitio utilizando un método bayesiano" (PDF) . Phys. Rev. B . 89 (121405(R)). doi :10.1103/PhysRevB.89.121405.
  7. ^ Hedgeland, H.; Kole, PR; Davies, HR; Jardine, AP; Alexandrowicz, G.; Allison, W.; Ellis, J.; Fratesi, G.; Brivio, GP (2009). "Dinámica de superficie y fricción de K/Cu(001) caracterizada por eco de espín de helio-3 y teoría funcional de la densidad" (PDF) . Phys. Rev. B . 80 (125426). doi :10.1103/PhysRevB.80.125426. hdl : 2434/442441 .
  8. ^ Alexandrowicz, G.; Jardine, AP; Hedgeland, H.; Allison, W.; Ellis, J. (10 de octubre de 2006). "Inicio de la difusión superficial colectiva tridimensional en presencia de interacciones laterales: Na/Cu(001)". Phys. Rev. Lett . 97 (156103): 156103. Bibcode :2006PhRvL..97o6103A. doi :10.1103/PhysRevLett.97.156103. PMID  17155343.
  9. ^ Alexandrowicz, Gil; Kole, Pepijn R.; Lee, Everett YM; Hedgeland, Holly; Ferrando, Riccardo; Jardine, Andrew P.; Allison, William; Ellis, John (6 de mayo de 2008). "Artículo anterior Artículo siguiente Tabla de contenidos Observación de movimiento microscópico no correlacionado en un sistema adsorbente de fuerte interacción". J. Am. Chem. Soc . 130 (21): 6789–6794. doi :10.1021/ja800118x. PMID  18457388.
  10. ^ Riley, D.; Jardine, AP; Dworski, S.; Alexandrowicz, G.; Fouquet, P.; Ellis, J.; Allison, W. (13 de marzo de 2007). "Un potencial refinado de He–LiF(001) a partir de resonancias de adsorción selectiva medidas con espectroscopia de eco de espín de helio de alta resolución". J. Chem. Phys . 126 (104702): 104702. doi :10.1063/1.2464087. PMID  17362076.
  11. ^ Tuddenham, FE; Hedgeland, H.; Knowling, J.; Jardine, AP; Maclaren, DA; Alexandrowicz, G.; Ellis, J.; Allison, W. (11 de junio de 2009). "Anchos de línea en resonancias de estado ligado para dispersión de helio de Si(111)–(1 × 1)H" (PDF) . J. Phys.: Condens. Matter . 21 (26): 264004. doi :10.1088/0953-8984/21/26/264004. PMID  21828452.