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Síntesis de indol de Bartoli

La síntesis de indol de Bartoli (también llamada reacción de Bartoli ) es la reacción química de nitroarenos orto-sustituidos y nitroarenos con reactivos de Grignard de vinilo para formar indoles sustituidos . [2] [3] [4] [5]

La síntesis del indol de Bartoli
La síntesis del indol de Bartoli

La reacción suele ser infructuosa sin la sustitución orto del grupo nitro, y los sustituyentes orto más voluminosos suelen dar como resultado mayores rendimientos de la reacción. El volumen estérico del grupo orto ayuda a la transposición [3,3]-sigmatrópica necesaria para la formación del producto. Se necesitan tres equivalentes del reactivo de vinilo de Grignard para que la reacción alcance la conversión completa cuando se realiza en nitroarenos, y solo dos equivalentes cuando se realiza en nitrosoarenos.

Este método se ha convertido en una de las rutas más cortas y flexibles para producir indoles 7-sustituidos. [6] [7] La ​​síntesis de indoles de Leimgruber-Batcho brinda una flexibilidad y regioespecificidad similares a los derivados de indoles. Una ventaja de la síntesis de indoles de Bartoli es la capacidad de producir indoles sustituidos tanto en el anillo carbocíclico como en el anillo de pirrol , lo que es difícil de hacer con la síntesis de indoles de Leimgruber-Batcho.

Mecanismo de reacción

El mecanismo de reacción [8] de la síntesis de indol de Bartoli se ilustra a continuación utilizando o-nitrotolueno ( 1 ) y propenil Grignard ( 2 ) para formar 3,7-dimetilindol ( 13 ).

El mecanismo de síntesis del indol de Bartoli
El mecanismo de síntesis del indol de Bartoli

El mecanismo comienza con la adición del reactivo de Grignard ( 2 ) al nitroareno ( 1 ) para formar el intermedio 3 . El intermedio 3 se descompone espontáneamente para formar un nitrosoareno ( 4 ) y una sal de magnesio ( 5 ). (Tras el tratamiento de la reacción, la sal de magnesio liberará un compuesto carbonílico ( 6 ).) La reacción del nitrosoareno ( 4 ) con un segundo equivalente del reactivo de Grignard ( 2 ) forma el intermedio 7 . El volumen estérico del grupo orto provoca un reordenamiento [3,3]-sigmatrópico que forma el intermedio 8 . La ciclización y la tautomerización dan el intermedio 10 , que reaccionará con un tercer equivalente del reactivo de Grignard ( 2 ) para dar una sal indólica de dimagnesio ( 12 ). El tratamiento de la reacción elimina el agua y da el indol final deseado ( 13 ).

Por lo tanto, son necesarios tres equivalentes del reactivo de Grignard, ya que un equivalente se convierte en el compuesto carbonílico 6 , un equivalente desprotona 10 formando un alqueno ( 11 ), y un equivalente se incorpora al anillo indólico.

El intermedio nitroso ( 4 ) se ha aislado de la reacción. Además, la reacción del intermedio nitroso ( 4 ) con dos equivalentes del reactivo de Grignard produce el indol esperado.

El alcance de la reacción incluye piridinas sustituidas que pueden usarse para producir 4-azaindoles (izquierda) y 6-azaindoles (derecha). [9]

Bartoli Indole Synth Scope

Variaciones

Modificación de Dobbs

Adrian Dobbs mejoró enormemente el alcance de la síntesis de indol de Bartoli al utilizar un ortobromo como grupo director, que posteriormente es eliminado por AIBN e hidruro de tributilestaño . [10]

La modificación de Dobbs de la síntesis de indol de Bartoli
La modificación de Dobbs de la síntesis de indol de Bartoli

La síntesis de 4-metilindol ( 3 ) resalta la capacidad de esta técnica para producir indoles altamente sustituidos.

Véase también

Referencias

  1. ^ Dalpozzo, R.; Bencivenni, G.; Sambri, L.; Marcantoni, E.; Melchiorre, P. (2020). "Giuseppe Bartoli (1941-2020)". Edición internacional Angewandte Chemie . 59 (18): 6962. doi : 10.1002/anie.202002941 . PMID  32167641.
  2. ^ Bartoli, G.; Palmieri, G.; Bosco, M.; Dalpozzo, R. (1989). "La reacción de reactivos de Grignard de vinilo con nitroarenos 2-sustituidos: Un nuevo enfoque para la síntesis de indoles 7-sustituidos". Tetrahedron Letters . 30 (16): 2129–2132. doi :10.1016/S0040-4039(01)93730-X.
  3. ^ Bartoli, G.; Bosco, M.; Dalpozzo, R.; Palmieri, G.; Marcantoni, E. (1991). "Reactividad de nitro- y nitroso-arenos con reactivos de vinilo de Grignard: síntesis de 2-(trimetilsilil)indoles". Journal of the Chemical Society, Perkin Transactions 1. 1991 ( 11): 2757–2761. doi :10.1039/p19910002757.
  4. ^ Dobbs, AP; Voyle, M.; Whitall, N. (1999). "Síntesis de nuevos derivados del indol: variaciones en la reacción de Bartoli". Synlett . 1999 (10): 1594–1596. doi :10.1055/s-1999-2900. S2CID  196737477.
  5. ^ Dalpozzo, R.; Bartoli, G. (2005). "Síntesis de indol de Bartoli" (PDF) . Current Organic Chemistry . 9 (2): 163–178. doi :10.2174/1385272053369204. Archivado desde el original (PDF) el 28 de septiembre de 2007.
  6. ^ Dobson, D.; Todd, A.; Gilmore, J. (1991). "La síntesis de 7-alcoxiindoles". Synthetic Communications . 21 (5): 611–617. doi :10.1080/00397919108020827.
  7. ^ Dobson, DR; Gilmore, J.; Long, DA (1992). "Síntesis de 7-formilindol utilizando la metodología de indol de Bartoli". Synlett . 1992 (1): 79–80. doi :10.1055/s-1992-21273. S2CID  196759261.
  8. ^ Bosco, M.; Dalpozzo, R.; Bartoli, G.; Palmieri, G.; Petrini, M. (1991). "Estudios mecanísticos sobre la reacción de nitro- y nitrosoarenos con reactivos de vinilo de Grignard". Journal of the Chemical Society, Perkin Transactions 2. 1991 ( 5): 657–663. doi :10.1039/P29910000657.
  9. ^ Zhang, Z.; Yang, Z.; Meanwell, NA; Kadow, JF; Wang, T. (2002). "Un método general para la preparación de 4- y 6-azaindoles". J. Org. Chem. 67 (7): 2345–2347. doi :10.1021/jo0111614. PMID  11925251.
  10. ^ Dobbs, A. (2001). "Síntesis total de indoles a partir de especies de Tricholoma mediante metodologías de radicales heteroarílicos/Bartoli". Journal of Organic Chemistry . 66 (2): 638–641. doi :10.1021/jo0057396. PMID  11429846.