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Síntesis de indol de Bartoli

La síntesis de indol de Bartoli ( también llamada reacción de Bartoli ) es la reacción química de nitroarenos y nitrosarenos ortosustituidos con reactivos vinílicos de Grignard para formar indoles sustituidos . [2] [3] [4] [5]

La síntesis del indol de Bartoli.
La síntesis del indol de Bartoli.

La reacción a menudo no tiene éxito sin una sustitución orto con respecto al grupo nitro, y los sustituyentes orto más voluminosos generalmente dan como resultado mayores rendimientos de la reacción. La masa estérica del grupo orto contribuye al reordenamiento [3,3]-sigmatrópico necesario para la formación del producto. Se necesitan tres equivalentes del reactivo vinílico de Grignard para que la reacción logre una conversión completa cuando se realiza con nitroarenos, y sólo dos equivalentes cuando se realiza con nitrosoarenos.

Este método se ha convertido en una de las rutas más cortas y flexibles hacia los indoles 7 sustituidos. [6] [7] La ​​síntesis de indol de Leimgruber-Batcho proporciona flexibilidad y regioespecificidad similares a los derivados del indol. Una ventaja de la síntesis de indol de Bartoli es la capacidad de producir indoles sustituidos tanto en el anillo carbocíclico como en el anillo pirrol , lo cual es difícil de hacer con la síntesis de indol de Leimgruber-Batcho.

Mecanismo de reacción

El mecanismo de reacción [8] de la síntesis del indol de Bartoli se ilustra a continuación utilizando o-nitrotolueno ( 1 ) y propenil Grignard ( 2 ) para formar 3,7-dimetilindol ( 13 ).

El mecanismo de síntesis del indol de Bartoli.
El mecanismo de síntesis del indol de Bartoli.

El mecanismo comienza con la adición del reactivo de Grignard ( 2 ) al nitroareno ( 1 ) para formar el intermedio 3 . El intermedio 3 se descompone espontáneamente para formar un nitrosoareno ( 4 ) y una sal de magnesio ( 5 ). (Al finalizar la reacción, la sal de magnesio liberará un compuesto carbonílico ( 6 ).) La reacción del nitrosoareno ( 4 ) con un segundo equivalente del reactivo de Grignard ( 2 ) forma el intermedio 7 . La masa estérica del grupo orto provoca un reordenamiento [3,3]-sigmatrópico que forma el intermedio 8 . La ciclación y la tautomerización dan el intermedio 10 , que reaccionará con un tercer equivalente del reactivo de Grignard ( 2 ) para dar una sal de indol de dimagnesio ( 12 ). El análisis de la reacción elimina el agua y proporciona el indol final deseado ( 13 ).

Por lo tanto, son necesarios tres equivalentes del reactivo de Grignard, ya que un equivalente se convierte en el compuesto carbonílico 6 , un equivalente desprotona 10 formando un alqueno ( 11 ) y un equivalente se incorpora al anillo de indol.

El intermedio nitroso ( 4 ) ha sido aislado de la reacción. Además, la reacción del intermedio nitroso ( 4 ) con dos equivalentes del reactivo de Grignard produce el indol esperado.

El alcance de la reacción incluye piridinas sustituidas que pueden usarse para producir 4-azaindoles (izquierda) y 6-azaindoles (derecha). [9]

Alcance del sintetizador Bartoli Indole

Variaciones

modificación de dobbs

Adrian Dobbs mejoró enormemente el alcance de la síntesis del indol de Bartoli mediante el uso de un ortobromo como grupo director, que posteriormente se elimina mediante AIBN e hidruro de tributilestaño . [10]

La modificación de Dobbs de la síntesis del indol de Bartoli.
La modificación de Dobbs de la síntesis del indol de Bartoli.

La síntesis de 4-metilindol ( 3 ) resalta la capacidad de esta técnica para producir indoles altamente sustituidos.

Ver también

Referencias

  1. ^ Dalpozzo, R.; Bencivenni, G.; Sambri, L.; Marcantoni, E.; Melchiorre, P. (2020). "Giuseppe Bartoli (1941-2020)". Edición internacional Angewandte Chemie . 59 (18): 6962. doi : 10.1002/anie.202002941 . PMID  32167641.
  2. ^ Bartoli, G.; Palmieri, G.; Bosco, M.; Dalpozzo, R. (1989). "La reacción de los reactivos de vinilo Grignard con nitroarenos 2 sustituidos: un nuevo enfoque para la síntesis de indoles 7 sustituidos". Letras de tetraedro . 30 (16): 2129–2132. doi :10.1016/S0040-4039(01)93730-X.
  3. ^ Bartoli, G.; Bosco, M.; Dalpozzo, R.; Palmieri, G.; Marcantoni, E. (1991). "Reactividad de nitro y nitrosoarenos con reactivos de vinilo Grignard: síntesis de 2- (trimetilsilil) indoles". Revista de la Sociedad Química, Transacciones Perkin 1 . 1991 (11): 2757–2761. doi :10.1039/p19910002757.
  4. ^ Dobbs, AP; Voyle, M.; Whitall, N. (1999). "Síntesis de nuevos derivados del indol: variaciones en la reacción de Bartoli". Synlett . 1999 (10): 1594-1596. doi :10.1055/s-1999-2900. S2CID  196737477.
  5. ^ Dalpozzo, R.; Bartoli, G. (2005). "Síntesis del indol de Bartoli" (PDF) . Química Orgánica Actual . 9 (2): 163-178. doi :10.2174/1385272053369204. Archivado desde el original (PDF) el 28 de septiembre de 2007.
  6. ^ Dobson, D.; Todd, A.; Gilmore, J. (1991). "La síntesis de 7-alcoxiindoles". Comunicaciones sintéticas . 21 (5): 611–617. doi :10.1080/00397919108020827.
  7. ^ Dobson, DR; Gilmore, J.; Largo, DA (1992). "Síntesis de 7-formilindol utilizando la metodología Bartoli Indol". Synlett . 1992 (1): 79–80. doi :10.1055/s-1992-21273. S2CID  196759261.
  8. ^ Bosco, M.; Dalpozzo, R.; Bartoli, G.; Palmieri, G.; Petrini, M. (1991). "Estudios mecanicistas sobre la reacción de nitro y nitrosoarenos con reactivos vinílicos de Grignard". Revista de la Sociedad Química, Perkin Transactions 2 . 1991 (5): 657–663. doi :10.1039/P29910000657.
  9. ^ Zhang, Z.; Yang, Z.; Meanwell, NA; Kadow, JF; Wang, T. (2002). "Un método general para la preparación de 4 y 6-azaindoles". J. Org. Química. 67 (7): 2345–2347. doi :10.1021/jo0111614. PMID  11925251.
  10. ^ Dobbs, A. (2001). "Síntesis total de indoles de especies de Tricholoma mediante metodologías de radicales Bartoli / heteroarilo". Revista de Química Orgánica . 66 (2): 638–641. doi :10.1021/jo0057396. PMID  11429846.