La Segunda Asamblea Nacional de los Helenos tuvo lugar en Atenas (1863-1864) y se ocupó tanto de la elección de un nuevo soberano como de la redacción de una nueva Constitución, implementando así la transición de la monarquía constitucional a una república coronada .
Tras la negativa del príncipe Alfredo de Gran Bretaña (que fue elegido por una abrumadora mayoría en el primer referéndum del país en noviembre de 1862) a aceptar la corona del Reino de Grecia , el gobierno ofreció la corona al príncipe danés George Christian Willem de la Casa de Schleswig-Holstein-Sonderburg-Glücksburg , quien fue coronado rey constitucional de Grecia bajo el nombre de "Jorge I, Rey de los Helenos".
La Constitución de 1864 se redactó siguiendo los modelos de las Constituciones de Bélgica de 1831 y de Dinamarca de 1849, y estableció en términos claros el principio de soberanía popular, ya que el único órgano legislativo con poderes reversionistas era ahora el Parlamento. Además, el artículo 31 reiteraba que todos los poderes emanaban de la Nación y debían ejercerse conforme a lo previsto en la Constitución, mientras que el artículo 44 establecía el principio de rendición de cuentas, teniendo en cuenta que el Rey sólo poseía los poderes que le otorgaban la Constitución y las leyes que la aplicaban.
La Asamblea optó por el sistema de un Parlamento unicameral (Vouli) con un mandato de cuatro años, y por tanto abolió el Senado, al que muchos acusaban de ser un instrumento en manos de la monarquía. Se adoptó la elección directa, secreta y universal como método para elegir a los diputados, y se celebraron elecciones simultáneas en todo el país.
Además, el artículo 71 introdujo un conflicto entre ser diputado y empleado público asalariado o alcalde al mismo tiempo, pero no con servir como oficial del ejército.
La Constitución retomaba diversas cláusulas de la Constitución de 1844 , como la de que el Rey nombraba y destituía a los ministros y que estos eran responsables de la persona del monarca, pero también permitía al Parlamento establecer "comisiones de examen". Además, el Rey conservaba el derecho de convocar al Parlamento en sesiones ordinarias y extraordinarias, y de disolverlo a su discreción, siempre que el decreto de disolución fuera refrendado por el Consejo de Ministros.
La Constitución no trazaba una línea clara entre los poderes del rey y los del Parlamento, un problema común en la mayoría de las monarquías constitucionales. Los redactores de la Constitución de 1864 pretendían poner la mayor parte del poder en manos del Parlamento, pero era posible que un monarca tuviera más influencia en el gobierno de la que estipulaba el lenguaje claro de la Constitución.
Por ejemplo, la Constitución de 1864 repetía textualmente la cláusula del artículo 24 de su predecesora de 1844, que estipulaba que "el Rey nombra y destituye a sus ministros". Esta frase insinuaba que los ministros estaban prácticamente subordinados al monarca y, por lo tanto, eran responsables tanto ante él como ante el Parlamento. Además, en ningún lugar de la Constitución se afirmaba explícitamente que el Rey estuviera obligado a nombrar un gobierno que se ajustara a la voluntad de la mayoría del Parlamento. Sin embargo, las fuerzas políticas modernizadoras de la época creían que el principio de soberanía popular y el espíritu del gobierno parlamentario significaban que un monarca no debía poder nombrar un gobierno enteramente de su propia elección ni mantenerlo en el poder contra la voluntad del Parlamento. Finalmente, lograron imponerlo mediante el principio de la "confianza manifiesta" del Parlamento, expresado en 1875 por Charilaos Trikoupis y que, ese mismo año, en su Discurso de la Corona, el rey Jorge I afirmó expresamente: "Exijo como requisito previo, de todos los que llamo a mi lado para que me ayuden a gobernar el país, que posean la confianza manifiesta de la mayoría de los representantes de la nación. Además, acepto que esta aprobación provenga del Parlamento, ya que sin él el funcionamiento armonioso del sistema político sería imposible".
La instauración del principio de "confianza manifiesta" hacia finales de la primera década de la democracia coronada contribuyó a la desaparición de una práctica constitucional que, en muchos aspectos, repetía las experiencias negativas del período del reinado de Otón . En efecto, entre 1864 y 1875 se habían celebrado numerosas elecciones de dudosa validez, a la vez que, además y sobre todo, se había producido una intervención activa del Trono en los asuntos políticos mediante el nombramiento de gobiernos que gozaban de minoría en el Parlamento o mediante la dimisión forzada de gobiernos mayoritarios, cuando sus opiniones políticas chocaban con las de la corona.