Imágenes de nanocintas de grafeno con ancho periódico y patrón de dopaje con boro obtenidas mediante microscopía de fuerza atómica (AFM). En la parte superior se muestra la reacción de polimerización utilizada para su síntesis. [1]
Las nanocintas de grafeno ( GNR , también llamadas cintas de nanografeno o cintas de nanografito ) son tiras de grafeno con un ancho inferior a 100 nm. Las cintas de grafeno fueron introducidas como modelo teórico por Mitsutaka Fujita y coautores para examinar el efecto del borde y el tamaño a nanoescala en el grafeno. [2] [3] [4]
Producción
Nanotomía
Se pueden producir grandes cantidades de GNR de ancho controlado mediante nanotomía de grafito , [5] donde la aplicación de un cuchillo de diamante afilado sobre el grafito produce nanobloques de grafito, que luego se pueden exfoliar para producir GNR como lo muestra Vikas Berry . Los GNR también se pueden producir "descomprimiendo" o cortando axialmente nanotubos . [6] En uno de estos métodos, los nanotubos de carbono de paredes múltiples se descomprimieron en solución mediante la acción del permanganato de potasio y el ácido sulfúrico . [7] En otro método, los GNR se produjeron mediante grabado de plasma de nanotubos parcialmente incrustados en una película de polímero . [8] Más recientemente, se cultivaron nanocintas de grafeno sobre sustratos de carburo de silicio (SiC) utilizando implantación de iones seguida de recocido al vacío o láser. [9] [10] [11] La última técnica permite escribir cualquier patrón en sustratos de SiC con una precisión de 5 nm. [12]
Epitaxia
Los nanogranos se cultivaron en los bordes de estructuras tridimensionales grabadas en obleas de carburo de silicio . Cuando las obleas se calientan a aproximadamente 1000 °C (1270 K; 1830 °F), el silicio se desprende preferentemente a lo largo de los bordes, formando nanocintas cuya estructura está determinada por el patrón de la superficie tridimensional. Las cintas tenían bordes perfectamente lisos, recocidos por el proceso de fabricación. Las mediciones de movilidad de electrones que superan el millón corresponden a una resistencia laminar de un ohmio por cuadrado , dos órdenes de magnitud menor que en el grafeno bidimensional. [13]
Deposición química de vapor
Las nanocintas de menos de 10 nm cultivadas en una oblea de germanio actúan como semiconductores, exhibiendo una brecha de banda . Dentro de una cámara de reacción, mediante deposición química de vapor , se utiliza metano para depositar hidrocarburos en la superficie de la oblea, donde reaccionan entre sí para producir cintas largas de bordes lisos. Las cintas se utilizaron para crear transistores prototipo . [14] A una tasa de crecimiento muy lenta, los cristales de grafeno crecen naturalmente en nanocintas largas en una faceta específica del cristal de germanio . Al controlar la tasa de crecimiento y el tiempo de crecimiento, los investigadores lograron controlar el ancho de la nanocinta. [15]
Recientemente, investigadores de SIMIT (Instituto de Microsistemas y Tecnología de la Información de Shanghái, Academia China de Ciencias) informaron sobre una estrategia para hacer crecer nanocintas de grafeno con anchos controlados y bordes suaves directamente sobre sustratos dieléctricos de nitruro de boro hexagonal (h-BN). [16] El equipo utiliza nanopartículas de níquel para grabar zanjas de una monocapa de profundidad y de un ancho nanométrico en h-BN, y posteriormente rellenarlas con grafeno mediante deposición química de vapor . La modificación de los parámetros de grabado permite ajustar el ancho de la zanja a menos de 10 nm, y las cintas resultantes de menos de 10 nm muestran brechas de banda de casi 0,5 eV. La integración de estas nanocintas en dispositivos de transistores de efecto de campo revela relaciones de encendido-apagado de más de 10 4 a temperatura ambiente, así como altas movilidades de portadores de ~750 cm 2 V −1 s −1 .
Síntesis de nanocintas en varios pasos
Se investigó un enfoque de abajo hacia arriba. [17] [18] En 2017, se utilizó la transferencia de contacto seco para presionar un aplicador de fibra de vidrio recubierto con un polvo de nanocintas de grafeno atómicamente precisas sobre una superficie de Si(100) pasivada con hidrógeno al vacío . 80 de 115 GNR oscurecieron visiblemente la red del sustrato con una altura aparente promedio de 0,30 nm. Los GNR no se alinean con la red de Si, lo que indica un acoplamiento débil. La brecha de banda promedio en 21 GNR fue de 2,85 eV con una desviación estándar de 0,13 eV. [19]
El método superpuso involuntariamente algunas nanocintas, lo que permitió el estudio de GNR multicapa. Dichas superposiciones se podrían formar deliberadamente mediante la manipulación con un microscopio de efecto túnel de barrido . La despasivación de hidrógeno no dejó ninguna brecha de banda. Los enlaces covalentes entre la superficie de Si y el GNR conducen a un comportamiento metálico. Los átomos de la superficie de Si se mueven hacia afuera y el GNR cambia de plano a distorsionado, con algunos átomos de C moviéndose hacia la superficie de Si. [19]
Estructura electrónica
Los estados electrónicos de los GNR dependen en gran medida de las estructuras de los bordes (de sillón o en zigzag). En los bordes en zigzag, cada segmento sucesivo del borde está en el ángulo opuesto al anterior. En los bordes de sillón, cada par de segmentos es una rotación de 120/-120 grados del par anterior. La animación a continuación proporciona una explicación visual de ambos. Los bordes en zigzag proporcionan el estado localizado en el borde con orbitales moleculares no enlazantes cerca de la energía de Fermi. Se espera que tengan grandes cambios en las propiedades ópticas y electrónicas a partir de la cuantificación . [20]
Los cálculos basados en la teoría de enlace fuerte predicen que las GNR en zigzag son siempre metálicas, mientras que los sillones pueden ser metálicos o semiconductores, dependiendo de su ancho. [20] Sin embargo, los cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) muestran que las nanocintas de sillones son semiconductoras con una brecha de energía que escala con la inversa del ancho de GNR. [21] Los experimentos verificaron que las brechas de energía aumentan con la disminución del ancho de GNR. [22] Se han fabricado nanocintas de grafeno con orientación de borde controlada mediante litografía con microscopio de efecto túnel de barrido (STM). [23] Se informaron brechas de energía de hasta 0,5 eV en una cinta de sillón de 2,5 nm de ancho.
Las nanocintas de sillón son metálicas o semiconductoras y presentan bordes polarizados por espín . Su espacio se abre gracias a un acoplamiento antiferromagnético inusual entre los momentos magnéticos en átomos de carbono de borde opuestos. Este tamaño de espacio es inversamente proporcional al ancho de la cinta [20] [24] [25] y su comportamiento se puede rastrear hasta las propiedades de distribución espacial de las funciones de onda de estado de borde y el carácter principalmente local de la interacción de intercambio que origina la polarización de espín. Por lo tanto, el confinamiento cuántico, el superintercambio entre bordes y las interacciones de intercambio directo intraborde en GNR en zigzag son importantes para su magnetismo y brecha de banda. El momento magnético del borde y la brecha de banda de GNR en zigzag son inversamente proporcionales a la concentración de electrones/huecos y pueden ser controlados por átomos adálicos . [26]
Su estructura 2D, su alta conductividad eléctrica y térmica y su bajo nivel de ruido también hacen de los GNR una posible alternativa al cobre para las interconexiones de circuitos integrados. La investigación está explorando la creación de puntos cuánticos cambiando el ancho de los GNR en puntos seleccionados a lo largo de la cinta, creando confinamiento cuántico . [27] [20] Se han realizado heterojunciones dentro de nanocintas de grafeno individuales, entre las que se han demostrado estructuras que funcionan como barreras de túnel.
Estructura de banda GNR para el tipo sillón. Los cálculos de enlace estricto muestran que el tipo sillón puede ser semiconductor o metálico según el ancho (quiralidad).
Estructura de banda GNR para el tipo zigzag. Los cálculos de enlace estrecho predicen que el tipo zigzag es siempre metálico.
Micrografías TEM de GNR de (a) w=15, (b) w=30, (c) w=40 (exfoliante) y (d) w=60 nm depositados en rejillas de carbono de encaje de malla 400 y (e) micrografía FESEM de cinta de 600 nm. (f) Imágenes de microscopio electrónico de cintas de grafeno de 120 nm (FESEM), (g) GQD cuadrados de 50 nm (FESEM), (h,i) GQD rectangulares de 25×100 nm2 (FESEM) y (j) GNR cónico con ángulo de 8° (o GQD triangular) (FESEM)). Las grandes densidades de GQD cuadrados y rectangulares (g) mostraron un plegamiento extenso (flechas blancas). Tamaños de barra = (a) 250 nm, (b,g,i) 50 nm, (c,d) 500 nm y (h) 1 μm. [5]
El módulo de Young, el módulo de corte y el coeficiente de Poisson de las nanocintas de grafeno son diferentes con tamaños variables (con diferente longitud y ancho) y formas. Estas propiedades mecánicas son anisotrópicas y generalmente se discutirían en dos direcciones en el plano, paralela y perpendicular a la dirección periódica unidimensional. Las propiedades mecánicas aquí serán un poco diferentes de las láminas de grafeno bidimensionales debido a la geometría distinta, la longitud del enlace y la fuerza del enlace, particularmente en el borde de las nanocintas de grafeno. [32] Es posible ajustar estas propiedades nanomecánicas con más dopaje químico para cambiar el entorno de enlace en el borde de las nanocintas de grafeno. [33] Al aumentar el ancho de las nanocintas de grafeno, las propiedades mecánicas convergerán al valor medido en las láminas de grafeno. [32] [33]
Un análisis predijo que el alto módulo de Young para las nanocintas de grafeno de sillón sería de alrededor de 1,24 TPa mediante el método de dinámica molecular. [32] También mostraron los comportamientos elásticos no lineales con términos de orden superior en la curva de tensión-deformación . En la región de mayor deformación, se necesitaría un orden incluso superior (>3) para describir completamente el comportamiento no lineal. Otros científicos también informaron la elasticidad no lineal mediante el método de elementos finitos y encontraron que el módulo de Young, la resistencia a la tracción y la ductilidad de las nanocintas de grafeno de sillón son mayores que las de las nanocintas de grafeno en zigzag. [35] Otro informe predijo la elasticidad lineal para la deformación entre -0,02 y 0,02 en las nanocintas de grafeno en zigzag mediante el modelo de teoría funcional de la densidad. [33] Dentro de la región lineal, las propiedades electrónicas serían relativamente estables bajo la geometría ligeramente cambiante. Las brechas de energía aumentan de -0,02 eV a 0,02 eV para la deformación entre -0,02 y 0,02, lo que proporciona la viabilidad para futuras aplicaciones de ingeniería.
La resistencia a la tracción de las nanocintas de grafeno tipo sillón es de 175 GPa con una gran ductilidad de 30,26 % de deformación por fractura , [32] lo que muestra las mayores propiedades mecánicas en comparación con el valor de 130 GPa y 25 % medido experimentalmente en grafeno monocapa. [36] Como se esperaba, las nanocintas de grafeno con un ancho menor se romperían completamente más rápido, ya que la relación de los enlaces de borde más débiles aumentaba. Mientras que la deformación por tracción en las nanocintas de grafeno alcanzaba su máximo, los enlaces CC comenzaban a romperse y luego formaban anillos mucho más grandes para debilitar los materiales hasta la fractura. [32]
Propiedades ópticas
Los primeros resultados numéricos sobre las propiedades ópticas de las nanocintas de grafeno fueron obtenidos por Lin y Shyu en 2000. [20] [37] Se informaron las diferentes reglas de selección para las transiciones ópticas en nanocintas de grafeno con bordes en zigzag y en sillón. Estos resultados se complementaron con un estudio comparativo de nanocintas en zigzag con nanotubos de carbono de sillón de pared simple por Hsu y Reichl en 2007. [38] Se demostró que las reglas de selección en las cintas en zigzag son diferentes de las de los nanotubos de carbono y los estados propios en las cintas en zigzag se pueden clasificar como simétricos o antisimétricos. Además, se predijo que los estados de borde deberían desempeñar un papel importante en la absorción óptica de las nanocintas en zigzag. Las transiciones ópticas entre los estados de borde y en masa deberían enriquecer la región de baja energía ( eV) del espectro de absorción mediante fuertes picos de absorción. En 2011 se presentó una derivación analítica de las reglas de selección obtenidas numéricamente. [39] [40] [20] La regla de selección para la luz incidente polarizada longitudinalmente al eje de la cinta en zigzag es que es impar, donde y numeran las bandas de energía, mientras que para la polarización perpendicular es par. También se permiten transiciones intrabanda (intersubbanda) entre las subbandas de conducción (valencia) si es par.
Reglas de selección óptica de nanocintas de grafeno en zigzag
Para las nanocintas de grafeno con bordes en forma de sillón, la regla de selección es . De manera similar a las transiciones de tubos, las transiciones entre subbandas están prohibidas para las nanocintas de grafeno en forma de sillón. A pesar de las diferentes reglas de selección en los nanotubos de carbono en forma de sillón de pared simple y las nanocintas de grafeno en zigzag, se predice una correlación oculta de los picos de absorción. [41] La correlación de los picos de absorción en tubos y cintas debería tener lugar cuando el número de átomos en la celda unitaria del tubo está relacionado con el número de átomos en la celda unitaria de la cinta en zigzag de la siguiente manera: , que es la llamada condición de coincidencia para las condiciones de contorno periódicas y de pared dura. Estos resultados obtenidos dentro de la aproximación del vecino más cercano del modelo de enlace fuerte se han corroborado con cálculos de la teoría funcional de la densidad de primeros principios que tienen en cuenta los efectos de intercambio y correlación. [42]
Los cálculos de primer principio con correcciones de cuasipartículas y efectos de muchos cuerpos exploraron las propiedades electrónicas y ópticas de los materiales basados en grafeno. [43] Con el cálculo de GW, se investigan con precisión las propiedades de los materiales basados en grafeno, incluidas las nanocintas de grafeno, [44] las nanocintas de grafeno de sillón funcionalizadas en los bordes y la superficie [45] y las propiedades de escala en las nanocintas de grafeno de sillón. [46]
Análisis
Las nanocintas de grafeno se pueden analizar mediante microscopio de efecto túnel, espectroscopia Raman, [47] [48] espectroscopia infrarroja, [49] [50] [51] y espectroscopia de fotoelectrones de rayos X. [52] Por ejemplo, se ha informado que la vibración de flexión fuera del plano de un CH en un anillo de benceno, llamada SOLO, que es similar al borde en zigzag, en GNR en zigzag aparece a 899 cm −1 , mientras que la de dos CH en un anillo de benceno, llamada DUO, que es similar al borde del sillón, en GNR de sillón aparece a 814 cm −1 como resultado de los espectros IR calculados. [50] Sin embargo, los análisis de nanocintas de grafeno en sustratos son difíciles utilizando espectroscopia infrarroja incluso con un método de espectrometría de absorción de reflexión. Por lo tanto, se necesita una gran cantidad de nanocintas de grafeno para los análisis de espectroscopia infrarroja.
Reactividad
Se sabe que los bordes en zigzag son más reactivos que los bordes en forma de sillón, como se observa en las reactividades de deshidrogenación entre el compuesto con bordes en zigzag (tetraceno) y los bordes en forma de sillón (criseno). [53] Además, los bordes en zigzag tienden a estar más oxidados que los bordes en forma de sillón sin gasificación. [54] Los bordes en zigzag con mayor longitud pueden ser más reactivos, como se puede ver a partir de la dependencia de la longitud de los acenos en la reactividad. [55]
Aplicaciones
Nanocompuestos poliméricos
Las nanocintas de grafeno y sus contrapartes oxidadas llamadas nanocintas de óxido de grafeno se han investigado como nanorellenos para mejorar las propiedades mecánicas de los nanocompuestos poliméricos. Se observaron aumentos en las propiedades mecánicas de los compuestos epóxicos al cargar nanocintas de grafeno. [56] Se logró un aumento en las propiedades mecánicas de los nanocompuestos poliméricos biodegradables de poli(fumarato de propileno) en un bajo porcentaje de peso al cargar nanocintas de grafeno oxidado, fabricadas para aplicaciones de ingeniería de tejidos óseos. [57]
En catálisis, los GNR ofrecen varias características ventajosas que los hacen atractivos como catalizadores o soportes de catalizadores. En primer lugar, su alta relación superficie-volumen proporciona abundantes sitios activos para reacciones catalíticas. Esta área superficial mejorada permite una interacción eficiente con las moléculas reactivas, lo que conduce a un mejor rendimiento catalítico. [59]
En segundo lugar, la estructura de los bordes de los GNR desempeña un papel crucial en la catálisis. Los bordes en zigzag y en sillón de los GNR poseen propiedades electrónicas distintivas, lo que los hace adecuados para reacciones específicas. Por ejemplo, la presencia de átomos de carbono insaturados en los bordes puede servir como sitios activos para la adsorción y la reacción de varias moléculas.
Además, los GNR pueden funcionalizarse o doparse con heteroátomos para adaptar aún más sus propiedades catalíticas. La funcionalización con grupos específicos o el dopaje con elementos como silicio, [60] nitrógeno, boro, [61] o metales de transición pueden introducir sitios activos adicionales o modificar la estructura electrónica, lo que permite transformaciones catalíticas selectivas. [62]
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Enlaces externos
Proyecto de demostraciones WOLFRAM: Estructura de banda electrónica de nanocintas de grafeno en zigzag y en forma de sillón
![Micrografías TEM de GNR de (a) w=15, (b) w=30, (c) w=40 (exfoliante) y (d) w=60 nm depositados en rejillas de carbono de encaje de malla 400 y (e) micrografía FESEM de cinta de 600 nm. (f) Imágenes de microscopio electrónico de cintas de grafeno de 120 nm (FESEM), (g) GQD cuadrados de 50 nm (FESEM), (h,i) GQD rectangulares de 25×100 nm2 (FESEM) y (j) GNR cónico en ángulo de 8° (o GQD triangular) (FESEM)). Las grandes densidades de GQD cuadrados y rectangulares (g) mostraron un plegamiento extenso (flechas blancas). Tamaños de barra: (a) 250 nm, (b, g, i) 50 nm, (c, d) 500 nm y (h) 1 μm.[5]](http://upload.wikimedia.org/wikipedia/commons/thumb/3/3c/Graphene_Nanoribbons_of_controlled_width.jpg/1280px-Graphene_Nanoribbons_of_controlled_width.jpg)
